MCM-41负载双齿氮醋酸铜配合物催化C-O和C-N键形成反应研究

发布时间：2020-02-24 01:04

【摘要】：1.以介孔材料MCM-41为载体,通过3-(2-氨乙基胺基)丙基三甲氧基硅烷与MCM-41进行缩合反应,制备了双齿氮功能化的介孔材料(MCM-41-2N)。将双齿氮功能化的MCM-41与Cu(OAc)2在DMF中室温反应,制备了双齿氮功能化的MCM-41负载醋酸铜配合物[MCM-41-2N-Cu(OAc)2]催化剂,并用元素分析、小角X-射线衍射(XRD)、氮气吸附与脱吸附和ICP-AES等方法对其结构进行了表征。2.研究了MCM-41负载双齿氮醋酸铜配合物[MCM-41-2N-Cu(OAc)2]在硝基芳烃与苯酚的O-芳基化反应中的催化性能。研究结果表明,在催化量的MCM-41-2N-Cu(OAc)2存在下,以DMF为溶剂,Cs2CO3作碱,该C-O偶联反应于110℃在氮气保护下能顺利进行,以良好至优异产率生成相应的二芳醚。该负载铜催化剂能通过简单过滤与产物分离,且可循环使用多次保持其催化活性基本不变,为各种取代二苯醚的合成提供了实用的绿色新途径。3.研究了MCM-41负载双齿氮醋酸铜配合物[MCM-41-2N-Cu(OAc)2]在苄胺与1,3-二羰基化合物的氧化环化串联反应中的催化性能。结果表明MCM-41-2N-Cu(OAc)2在该氧化环化串联反应中表现出较高的催化活性,各种苄胺与不同的1,3-二羰基化合物均能顺利进行氧化环化串联反应,以良好至优异产率生成了各种多取代VA唑。该负载铜催化剂能够容易与产物分离,且可循环再用多次其活性基本保持不变,提供了一种合成多取代VA唑类化合物实用的绿色新途径。4.研究了MCM-41负载双齿氮醋酸铜配合物[MCM-41-2N-Cu(OAc)2]在脒盐酸盐与甲基芳烃的串联稠环化反应合成3,5-双取代1,2,4-VA二唑中的催化性能。结果表明,在催化量的MCM-41-2N-Cu(OAc)2存在下,各种脒盐酸盐与不同的甲基芳烃的串联稠环化反应能顺利进行,以良好产率合成了各种3,5-双取代1,2,4-VA二唑类化合物。该负载铜催化剂能循环再用多次其催化活性基本保持不变,为各种3,5-双取代1,2,4-VA二唑类化合物的合成提供了实用的绿色新方法。
【学位授予单位】：江西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O621.251

【参考文献】