碳量子点的制备与掺杂及其作为荧光探针的应用研究

发布时间：2020-02-25 09:49

【摘要】：发光碳量子点由于其独特的光学性能、低毒性、生物相容性好以及易于表面修饰等特性,被作为理想的金属量子点和染料探针的替代品,这也使得其可在生物传感、生物成像、药物载体、光催化等生物领域得以应用。迄今为止,研究者们通过激光烧蚀法、微波辐射法及水热法等众多方法成功地合成了碳量子点,但其荧光量子产率普遍不高,碳量子点的发光机理还尚未十分明确,这大大限制了碳量子点在多个领域的广泛应用,尤其是在分析化学领域的应用。因此,具有良好发光性能碳量子点的合成及在分析化学领域的应用成为了研究者们感兴趣的研究课题。本论文通过选用廉价的碳源,探索制备荧光量子产率高的碳量子点,对碳量子点的发光性能进行探究;研究碳量子点与一些药物小分子的相互作用,并以发光碳量子点为荧光探针,建立检测药物小分子的定量方法,以实现药物小分子灵敏、便捷的荧光分析。论文包括两大部分内容,一为文献综述,二为研究报告。研究报告包括以下四个内容:1.采用低温回流抗坏血酸的方法一步合成发光碳量子点(CDs)。在最大激发波长340 nm、最大发射波长415 nm处,芦丁(RT)浓度范围9.0×10-8~1.0×10~(-5) mol/L内与CDs荧光强度猝灭值ΔF呈良好的线性关系,相关系数r为0.9998,检出限(3s/k)为8.4×10-8 mol/L。该方法用于样品中RT的测定,回收率为99.7%~103%。应用荧光光谱、紫外-可见光谱对其发光特性进行了研究,测定了荧光寿命。基于RT与CDs的相互作用,建立了以CDs为荧光探针检测RT的荧光猝灭分析法。研究了CDs与RT相互作用机理,确定CDs与RT之间的猝灭过程为静态猝灭。2.以木炭为碳源,采用回流的方法制备了碳量子点。实验发现,在pH为7.10的Tris-HCl缓冲溶液中,法莫替丁的加入可使碳量子点荧光信号显著增强。其浓度在8.0×10-9~1.0×10~(-7) mol/L范围内与碳量子点荧光信号强度的增加值ΔF呈良好的线性关系,相关系数r为0.9993。据此,提出了以碳量子点为荧光探针测定法莫替丁的新方法,方法检出限(3s/k)为2.0×10-9 mol/L。该方法简便、快捷、灵敏,应用于样品中法莫替丁含量的测定,回收率在98.5%~103%,结果满意。同时,用荧光光谱法、紫外可见光谱法研究了该碳量子点与法莫替丁的相互作用。3.本文利用抗坏血酸和乙二胺作为原材料,通过低温回流的方法合成氮掺杂碳量子点(N-CDs)。基于N-CDs与呋喃妥因的相互作用,建立了一种基于N-CDs作为荧光探针测定呋喃妥因的新方法。通过优化条件,呋喃妥因浓度在2.0×10~(-7)~2.0×10~(-5) mol/L范围内,其浓度与N-CDs荧光猝灭强度ΔF(F0-F)呈良好的线性关系(最大激发波长为377 nm,最大发射波长为454 nm),相关系数r为0.9995,检出限(3s/k)为1.6×10~(-7) mol/L,回收率为99.5%~102%。上述检测方法已成功应用于呋喃妥因的实际样品的测定中,结果较满意。应用荧光光谱、紫外-可见吸收光谱对其发光性能进行探究。与此同时,以硫酸奎宁作为参考标准,测得N-CDs的荧光量子产率为4.68%,其荧光寿命为6.42 ns。通过N-CDs与呋喃妥因的相互作用,进一步研究探讨了N-CDs与呋喃妥因二者之间的相互作用机理,试验结果表明二者之间的荧光猝灭过程为动态猝灭过程。4.以蜂蜜和乙二胺为原材料,通过水热法一步合成强荧光氮掺杂碳量子点(N-CDs)。实验发现,在最大激发波长363 nm、最大发射波长445 nm处,利福平(RFP)浓度范围为1.0×10~(-7)~2.0×10~(-5) mol/L内与N-CDs荧光猝灭值ΔF(F0-F)呈良好的线性关系,相关系数r为0.9991,检出限(3s/k)为8.2×10-8 mol/L,建立了以N-CDs为荧光探针检测RFP的荧光猝灭法。该方法用于样品中利福平的测定,回收率为97.3%~102%。优化了N-CDs的合成条件,应用紫外-可见吸收光谱、荧光光谱及瞬态/稳态荧光光谱仪对N-CDs进行表征,计算出N-CDs荧光量子产率。基于RFP与N-CDs的相互作用,进一步研究了N-CDs与RFP相互作用的机理,确定N-CDs与RFP之间的猝灭过程为动态猝灭。
【图文】：

碳量子点的结构

自上而下法,自下而上法,电弧放电法

图 1-2 自上而下法图 1-3 自下而上法Fig.1-2 “Top-Down”method Fig.1-3 “Bottom-Up”method此外，还有电弧放电法、燃烧法等，，如图 1-2，1-3 所示。查阅近 5 年的文献将具有代表性的制备碳量子点的碳源及方法总结在表 1-1 中。
【学位授予单位】：延安大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O657.3;TB383.1

【参考文献】