氧化石墨烯催化性能及其质谱信号增强效应的研究
发布时间：2020-03-28 07:32
【摘要】：近年来,以石墨烯为代表的碳基纳米材料由于自身的一些优势,如来源广泛、价格便宜、生物相容、易于修饰、环境友好等,在催化有机合成领域显示出独特的性能。然而常规的探究过程耗时较长、步骤繁琐、效率低下,且对催化机理及活性位点等反应微观过程缺乏直接可靠的认识,电喷雾解析质谱(DESI-MS)恰好在弥补了这一劣势方面做出一定贡献。DESI-MS开创了敞开式质谱的新时代,并在许多方面大大扩展了质谱学的应用。DESI-MS由于大气压条件下直接电离的能力,不仅能高效高通量检测分析样品,还能快速表征合成产物并监测化学历程。目前关于DESI-MS研究有机反应的体系,包括反应的类型、可能的中间体、以及液滴中速度加快的因素等方面有了重大突破。碳材料凭借其独特的物理化学性质受到人们很大关注,然而有关敞开式质谱研究碳材料在有机反应中的应用的文献寥寥无几,尤其是DESI-MS研究氧化石墨烯(GO)性能方面。本文利用DESI-MS研究了 GO参与下芳香醇的傅克烷基化反应。在GO表面的含氧官能团,特别是酸基团的催化作用下,芳香醇发生了分子间的傅克烷基化反应,而不是类似于传统报道的氧化、脱水或聚合反应。我们的研究还发现,GO对电离效果弱或含量极低的样品的DESI-MS质谱信号有明显的增强效应,在GO的这种作用下,我们检测到了席夫碱合成反应的中间体。总之,我们通过原位DESI-MS这种技术手段评估了 GO的表面催化性能及其质谱信号增强效应,为我们理解和拓宽碳基材料在催化、分析等领域的应用提供了支持,并开阔了我们解决有机化学核心科学问题的视角。
【图文】：
图ｉ－ｉ石墨烯是其他碳同素异形体的基本组成部分［６］逡逑ｌ．ｉ．ｉ石墨烯基材料的制备逡逑图１－２展示了四种石墨稀基材料的结构，包括石墨稀（Ｇｒａｐｈｅｎｅ）、氧化石逡逑墨烯（ＧＯ）、还原氧化石墨烯（ｒＧＯ）、掺杂石墨烯（Ｄｏｐｅｄ邋Ｇ）。逡逑Ｉ逡逑ＧｒａｐｈｅｎｅＯｘｉｄｅ（ＧＯ）逦Ｒｅｄｕｃｅｄ邋ＧｒａｐｈｅｎｅＯｘｉｄｅ（ｒＧＯ）逡逑趣a义希牵颍幔穑瑁澹睿澹ǎ牵╁危模铮穑澹溴澹牵颍幔穑瑁澹睿邋澹ǎ兀牵义襄五危劐澹猓澹椋睿珏澹簦瑁邋澹瑁澹簦澹颍铮幔簦铮恚╁义贤迹保彩┘捌溲苌锏慕峁瑰义希插义，
本文编号：2604145
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