铁掺杂半导体复合材料的制备及其光催化性能

发布时间：2020-04-18 13:56

【摘要】：石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种新型2D层状半导体材料,其合适的能带宽度(2.7eV),高的化学稳定性和热稳定性使其在光催化领域具有巨大的应用前景。然而,g-C_3N_4的比表面积比较小,其光吸收波长范围仅在450 nm以下,对可见光的利用率低,其光生电子-空穴容易复合等原因限制了其广泛应用。为此,本论文拟通过铁元素的掺杂对g-C_3N_4进行修饰改性,以期调控g-C_3N_4的微观结构和电子结构,旨在提高其比表面积、光吸收效率,优化材料的电荷转运性质,促进光生电荷的传输,抑制其二次复合,以促进光催化性能的提升,为其应用提供一定理论基础。具体研究内容如下:(1)以硝酸铁、三聚氰胺为原料,通过一步热聚法合成了铁元素掺杂g-C_3N_4样品,对其组成、晶体结构进行了测试表征,结果表明样品(Fe/g-C_3N_4)中铁元素以Fe~(3+)的形式掺杂到g-C_3N_4的晶格中,Fe~(3+)的掺杂对其晶体结构有一定的影响,导致g-C_3N_4的层间距变小,孔结构发生变化,比表面积提升至32.5 m~2/g,相对于纯g-C_3N_4提高121%(14.7 m~2/g);样品的热稳定性与纯g-C_3N_4相比有所下降,分解温度为510.6℃。(2)系统研究了Fe~(3+)的掺杂改性对g-C_3N_4电子结构及其电化学性能的影响,通过对其光吸收性能的测试表明Fe~(3+)的掺杂使g-C_3N_4光吸收边发生红移,最大吸收波长为470 nm;通过计算得到样品的带隙宽度为2.35 eV,导带电势为-1.1 eV,表明Fe~(3+)的掺杂使得材料的电子结构发生了改变,更有利于光生电子的产生和转移;通过对其光致发光性能的测试表明样品的荧光强度减弱,说明Fe~(3+)的掺杂有效降低了光生电子和空穴的复合几率。(3)利用合成的Fe/g-C_3N_4作为光催化剂探讨了其在可见光区域内光降解罗丹明B性能,测试结果表明其在150 min内可完全降解罗丹明B,降解性能相对于纯g-C_3N_4光催化剂的性能提升了46%,表明Fe~(3+)的掺杂使得催化剂的比表面积的提高,催化位点增加;能带宽度减小有利于载流子的传输,有效提高光催化效率。
【图文】：

硕士学位论文子，这个自由电子被称为光生电子(Photogenerated electron，e-), 此时在价带会留下一个光生空穴(Photogenerated hole，h+)。这一过程就是产生光生电子-空穴对的过程。之后电子和空穴一部分由于扩散作用或电场作用会转移到半导体的表面，或是与吸附在半导体表明的分子结合或者两者在表面结合被损耗；由于电子和空穴对不稳定，另一部分内部结合会以热能或者发射光子的形式被消耗。光生电子具有很强的还原性，空穴具有很强的氧化性，在半导体表面积累的电子或空穴会与 H2O 或者有机物分子结合发生氧化还原反应[7,8]。

（步骤 3）、界面电荷传输（步骤 4），其中光生载流子产生时间 级别，载流子捕获速度也十分迅速基本在 ps 或者 ns 量级，，载流合也十分迅速（ns 级别），而电荷的界面传输中速率就明显慢，了 ms 级别。由于载流子存在界面传输的过程中十分缓慢，而载复合很快，所以导致光生载流子复合的几率大大增加，这可能是光催化剂效率不高的普遍原因。因此，提高光催化剂的光催化效方面要增加载流子数量，另一方面则需考虑到载流子易复合这一。抑制载流子复合，促进载流子在催化剂表面更稳定地富集，是高效光催化活性的重要途径。
【学位授予单位】：武汉工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;O644.1

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本文编号：2632165