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氨基苯甲酸构筑的过渡金属微孔材料的设计、合成及光催化性能研究

发布时间:2020-06-16 16:28
【摘要】:作为最简单的有机生产原料,苯酚在各种化学工业中应用十分广泛。然而,当酚类化合物的含量严重超标时,将会导致水生植物和农作物的死亡。所以必须采取一些手段来处理其对环境造成的污染。近年来,利用金属有机骨架材料作为光催化剂的降解技术具有无毒、安全、降解成本低、稳定性高、降解后不产生二次污染,且孔道可调节和结构可预期等诸多优点,因此成为处理这一环境问题的首选措施。在以金属有机骨架作为光催化剂的材料中,氨基苯甲酸类化合物是最为常见的有机配体。由于其结构稳定、配位能力强、配位模式丰富、通常可以通过共价键与金属相连形成无限结构的配合物,同时,在分子中通常存在多条氢键,使得其热稳定性相对较高。因此,本论文以氨基苯甲酸类:5-氨基间苯二甲酸(H2L)为配体,以过渡金属Co(II)、Zn(II)、Ni(II)、Cd(II)、Pb(II)和Mn(II)为金属源,通过高温反应法成功制备了8种过渡金属配合物,并通过IR光谱、UV-Vis光谱、X-ray单晶衍射、X-ray多晶衍射及TG分析等进行表征。同时,以不同浓度的苯酚来模拟环境污水,以合成的配合物作为催化剂,进行降解实验。运用动力学方法对降解过程进行了系统的分析,并且探讨了其降解的机制。
【学位授予单位】:辽宁师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36;O644.1
【图文】:

示意图,示意图,电子,导带


降解后不产生二次污染的特点[16],因此有望成为污水处理方法中体的能级是不连续,并且两个能级之间存在一定的宽度,而这一的能量最高的能带,VB)和导带(电子未填充的能量最低的能带,CB 之间会存在一定的差值,这个值称为禁带宽度(Eg)[17]。当外加,处于 VB 中的电子就会被激发到 CB 上。此时,在价带(VB)上就),导带(CB)上就形成了光生电子(具还原性)。即在半导体的内部-h+)(具氧化还原性)[18,19]。最终,具有氧化还原性质的电子-空穴对生反应,从而达到将有机物转化为无机物的目的。图 1.1 为光催

示意图,能带结构,示意图,氧化还原电位


辽宁师范大学硕士学位论文因带结构化剂的能带结构对于反应的降解效率来说,其影响是不可忽视的。由于不连续的,在能带中 VB 和 CB 间存在一个差值,即禁带宽度(Eg)。只能量高于或正好等于 Eg 时,才会发生电子的跃迁,形成电子-空穴对(e 光催化降解反应。另外,当半导体产生电子-空穴对(e -h+)时,电子空穴对具有氧化还原电位的[20-22]。如图 1.2 所示,ZnO 的氧化还原电位为 3.2 eV原电位为 2.5 eV。除了少数材料外,不同的半导体材料对应的氧化还原是不相同的。通常来说,价带(VB)的氧化还原电位越正,空穴(h+)的氧带(CB)的氧化还原电位越负,电子(e )的还原性就越强[23];因此,我们律来提高光催化剂的降解性能。

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