钯催化炔烃氯化铵的氢胺羰基化反应研究

发布时间：2020-07-25 22:15

【摘要】：伯酰胺是一类重要的结构单元,其广泛存在于农药、天然产物、医药和功能材料中。其中,支链伯酰胺作为酰胺的一种,具有很好的应用前景,也可作为各种有机转化的前体,尤其是α,β-不饱和伯酰胺。因此,如何高效经济地合成α,β-不饱和伯酰胺对于不同复杂含酰胺结构单元的分子的发现和合成具有至关重要的作用。近半个世纪中,人们发展了很多构建酰胺的方法从简单原料出发。在这些方法中,过渡金属催化的不饱和烃和胺的羰基化胺化反应是合成酰胺最直接和原子利用率最高的方法。除去已经有很多关于炔烃的氢胺羰基化反应的报道,还存在许多重要的研究挑战和问题,例如苛刻的反应条件,不尽人意的反应选择性,并且大部分都是使用一级胺或者二级胺作为底物。到目前为止,很少有例子合成α,β-不饱和伯酰胺,其中大部分都是传统的从腈类或酰氯出发的当量反应,从而导致大量的浪费。因此,人们急需一个高效经济的催化方法来合成α,β-不饱和伯酰胺。本文我们以5 mol%的Pd(PPh_3)_4和6 mol%的DPEphos为催化剂,150 mol%氯化铵作为胺源,在20 atm的CO和80 ~oC的条件下,以最高92%的产率获得支链伯酰胺,区域选择性也高达20:1(B:L20:1)。该反应反应条件温和,底物适用性好,胺源经济易得,具有较好的应用前景。
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O621.251

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本文编号：2770440