宽谱带吸收铂配合物的合成与光物理性质研究

发布时间：2020-08-04 19:59

【摘要】：过渡金属配合物具有可见光吸收和长三重态寿命,这些性质使得它们在许多方面都有良好的应用,如:光生伏打、光催化制氢、光氧化还原、光诱导聚合、光动力治疗以及TTA(Triplet-Triplet Annihilation)上转换等。目前过渡金属配合物的一个很大缺陷是它们在可见光区的吸收范围有限,为了从一个宽谱带光源中得到更多能量,制备具有宽谱带可见光吸收的化合物十分必要。然而目前大多数的过渡金属配合物都只含有单一的吸光基团。针对以上问题,本文设计合成了两个具有宽谱带可见光吸收的铂配合物并对其光物理性质进行了测试研究。1.制备了含有杂配体的二炔基N^N铂配合物(Pt-1)。两个配体分别是氟硼二甲基吡咯(Boron-dipyrromethene,BDP)和萘酰二亚胺(Naphthalenediimide,NDI)发色团,二者在不同波长处具有强可见光吸收。配合物Pt-1的可见光吸收范围为400 nm一620nm,摩尔消光系数(e)为97000 M~(-1)cm~(-1)。此分子结构使得分子内同时存在系间窜跃(Intersystem Crossing,ISC)和荧光能量共振转移(Resonance Energy Transfer,FRET)过程,并且二者相互竞争,FRET和ISC的时间常数分别为8.6 ps(k _(FRET)=1.2×10~111 s~(-1))和308 ps(k_(ISC)=3.2×10~9 s~(-1))。该配合物的三重态分布于NDI基团,三重态寿命为28.1ms。此外,配合物Pt-1可以用来进行多波长的TTA上转换,以傒作为三重态受体,得到上转换量子产率分别为4.1%和1.4%。2.制备了连接单傒酰亚胺(Perylenemonoimide,PMI)配体的二炔基N^N铂配合物(Pt-PMI)。该配合物显示了宽谱带的可见光吸收(420 nm一620 nm),摩尔消光系数(e)为67000 M~(-1)cm~(-1)。通过纳秒瞬态吸收和DFT理论计算得到配合物的三重态主要分布于PMI基团,三重态寿命为7.6ms。通过三重态淬灭曲线得到配合物的三重态能级为1.3 eV左右。以傒酰亚胺(Perylenebisimide,PBI)作为受体进行上转换时,TTA上转换量子效率达到3.5%。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O641.4

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本文编号：2781019