铁卟啉化合物及其敏化二氧化钛的光催化降解研究

发布时间：2020-08-06 11:23

【摘要】：本文是关于铁卟啉类化合物在光催化降解方面的研究,主要分为三个部分。第一部分,我们设计合成了一种由羧酸根与卟啉中心金属铁离子配位的铁卟啉二聚体化合物[Fe(A)],并且以该铁卟啉二聚体为催化剂,进行了可见光催化降解亚甲基蓝性能的研究,通过实验表明该催化剂是一种高效可循环使用的光催化剂。第二部分,我们设计并合成了一种新型的β-位八溴取代的硝基卟啉H2OBP-NO2和它的铁配位的金属卟啉化合物,并通过X射线单晶衍射分析了它们的结构特征。由于空间位阻较大,溴代卟啉的结构中整个卟啉平面发生了极大的扭曲,吡咯环上的碳原子成对偏向相反方向,使得其卟啉平面呈马鞍型。通过可见光催化降解亚甲基蓝的研究发现,该催化剂[Fe(OBP-NO2)Cl]是一种高效可循环使用的光催化剂。第三部分,我们将铁卟啉二聚体[Fe(A)]转化为羧酸基取代的铁卟啉[Fe(B)],并与纳米Ti O2结合,得到了一种新的复合材料[Fe(B)-Ti O2]。然后探索了酸、光照等因素对其光催化降解4-硝基苯酚性能的影响。通过实验表明,[Fe(B)]是一种良好的光敏剂,可以使Ti O2具有更好的光催化活性。
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;O644.1
【图文】：

维生素B12,结构示意图,铁卟啉,钴卟啉

第一章绪论在自然界中广泛存在，如血红素（铁卟啉）0（铁卟啉）以及维生素 B12（钴卟啉）等，疗[5]，太阳能电池[6]等方面有着重要作用，，被应用于光催化降解的研究中，是近年来

卟啉化合物,紫外可见光谱,卟啉

共轭结构包含 26 个 π 电子，分子结构和轮烯比较相似，和一定的光敏性质。由于卟啉类化合物具有高度的芳香性，容易发生硝化、磺化等亲电取代反应。而且卟啉由于特殊尤其是过渡金属）易形成 1:1 结合的稳定金属配合物。卟啉的波谱性质紫外可见光谱）:卟啉的紫外可见吸收光谱主要有 Soret 带线轨道理论,卟啉的前线轨道是由两个成键 π 轨道（a1u和道（egx和 egy）组成的。受光激发后，可以产生 a1u→eg和跃迁之和为卟啉的 Soret 带（420nm 左右），跃迁之差为 Q a1u→eg和 a2u→eg相差越小时，B 峰的强度越高，Q 峰的强 a2u→eg相差很大时，Q 峰强度较高，甚至会出现和 B 峰等

自旋态,控制比

因其特殊的结构特点和功能作用，国内外众多课题组对于方面常有报道。铁卟啉结构的研究现状化合物的中心铁原子常以五配位或六配位形式存在，除了卟外，轴向位置可以参与配位，通过改变轴向配体可以改善铁系环境，对生命科学研究有着重要的意义。因此调控轴向配体构的影响进行探究，是铁卟啉结构研究的热点方向。 Rath 小组[7]在 2015 年 8 月合成了一种马鞍形扭曲的八乙碘化氢和 I2的比例，通过 X-Ray 和穆斯堡尔谱图(如图 1-6)的 HI、5%的 HI 和一倍当量的 I2、五倍当量的 I2，分别得自旋态，S=3/2 的中间自旋态以及 S=5/2 的高自旋态(如图

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