基于p型半导体PbS及其异质结构的光电化学传感器的研究

发布时间：2020-10-26 06:10

　　 近年来,光电化学检测技术由于高的灵敏度、设备简单、易于小型化等优势,在化学、医学、食品、环境监测、生物等多个领域被广泛研究。光敏材料是光电化学的基础,在众多材料之中,窄带隙p型半导体由于具有在还原物质共存物中优异的抗干扰能力,是近几年来研究的热点。本论文基于p型半导体PbS,分别利用特异的电子受体以及与带隙相匹配的半导体形成异质结构使其光电信号放大策略,开展了以下两方面的工作:1.首先用化学合成法制备了水溶性的巯基乙酸修饰的硫化铅量子点(TGAPbS QDs),然后利用静电吸附自组装的方式,用聚二甲基丙基氯化铵(PDDA)作为连接剂,制备了ITO/PbS光电极;PbS量子点在可见光的激发下,产生的光电子被Cr(Ⅵ)接受,将其直接还原为Cr(Ⅲ),抑制了光电子-空穴的复合,增强了PbS量子点的光电流。所提出的传感体系实现了对Cr(Ⅵ)的检测,Cr(Ⅵ)的浓度在0.02n M-2μM范围内有良好的线性响应,3倍信噪比下得到的检测限为0.01n M。同时,传感器具有良好的选择性,成功应用于环境水样中Cr(Ⅵ)和总Cr元素的检测。2.基于硫化铅(PbS)量子点与Co3O4纳米粒子形成异质结构来提高光电转换效率和Co3O4纳米酶的催化作用的双重信号放大策略,发展了一种新型的光电化学生物分析平台。制备了水溶性巯基丁二酸(DMSA)修饰的Co3O4纳米粒子,利用静电吸附作用,将Co3O4纳米粒子组装在PbS量子点外层,形成p-p型异质结构,光电转换效率与单独的PbS量子点相比,提高了2.8倍左右。并且Co3O4纳米粒子在中性和碱性条件下,可以催化H2O2分解产生电子供体(氧气),氧气接受PbS导带上的电子,有效抑制了电子-空穴对的复合,进一步放大了光电化学信号,实现了对H2O2的灵敏检测,该传感器对浓度为5-250μM的H2O2有较好的线性响应,3倍信噪比下得到的检测限为1.13μM。并且,Co3O4纳米酶代替生物模拟酶首次被应用于光电化学传感器领域,拓展了光电检测新体系的发展。
【学位单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O657
【部分图文】：

PEC 传感器实质上是一种基于传统电化学的分析技术，因此它具价格低廉、易微型化、响应快等特点。PEC 的检测过程与电致化学好相反，即光作为激发信号，而电信号为检测信号。由于采用了的激发和检测信号，所以该技术背景信号较低，具有较高的灵敏度外，化学发光，电致发光，荧光等光学检测技术需要昂贵、复杂的和图像分析软件。而光电化学检测装置简单、价格低廉。这种分析多优点使得其在传感器领域取得了广泛关注。 光电化学传感器的基本原理 传感器是基于光照下，激发后的光电材料与电极、被分析物之间发现光能向电能转化的一种分析技术。其基本原理是在光电化学过析物的识别过程对光电材料（产生检测信号）的光电响应变化而建间的线性关系。

图 4 基于 PbS/C3N4异质结构建的光电化学 H2O2 细胞传感器1.4 光电化学传感器的应用光电化学传感器体系中，核酸 [50-54]、抗原 [55-58]、细胞 [59-61]、3]以及特异性识别的小分子物质 [64-66]常作为识别元件。通过引入酶催、核酸杂化的生物识别、以及免疫反应，一些与识别反应相关的物质，例金属离子、生物分子、有机分子等都可以通过构建合适的光电化学传感器行检测。.4.1 化学物质的检测电化学传感器基本上可以设计为两个方式（1）直接检测分子的浓度，（2）测分子的浓度。直接测量方式又包括两种。首先，将光敏材料固定在电极后进行适当的修改。将电势施加到电极上，使得处于激发态的光敏材料上

在（黑色）和加入（红色）0.2 M Cr(VI)下，在 0.1 M KCl 中的 光电流图 2.3 PEC 响应 Cr(VI)的机理条件的优化对 Cr(VI)高效的 PEC 响应，对光源、施加电压、电解质
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本文编号：2856615