胆碱类离子液体对苯酚和碘的萃取与捕集性能研究

发布时间：2020-11-05 20:24

　　 石油中芳香类化合物、核废料中放射性碘等能源工业副产物是环境污染物的重要组成部分。离子液体具有较宽的液态范围,在污染物的萃取分离方面具有广阔的应用前景。但是目前使用离子液体萃取环境污染物的研究中仍存在一些问题,例如针对特定污染物设计的离子液体少,离子液体与目标污染物之间的作用位点有限,离子液体用量大,萃取效率低等。作为国家自然科学基金(No.21673068)研究工作的一部分,本文基于胆碱阳离子结构中含有羟基,能与某些环境污染物之间发生相互作用的特点,选择具有特定功能的阴离子,合成了43种胆碱离子液体,研究了这些离子液体对代表性污染物苯酚和碘的萃取捕集作用,主要研究内容如下:1.设计、合成了43种以胆碱为阳离子,羧酸和唑类为阴离子的离子液体,采用核磁共振(NMR)、热重分析(TGA)、差式扫描量热(DSC)方法表征了胆碱类离子液体的熔点、热分解温度等物理化学性质,分析了离子液体结构对其熔点和热分解温度的影响。结果表明,大部分胆碱类离子液体的熔点(或玻璃态转化温度)低于100℃,属于室温离子液体的范畴。胆碱类离子液体的熔点(或玻璃态转化温度)主要受离子液体阴离子结构中取代基体积和个数的影响。胆碱羧酸盐离子液体的热分解温度均在200℃附近。胆碱唑类离子液体的熔点主要与取代基位置,取代基体积和杂原子个数有关。2.研究了胆碱羧酸盐离子液体对模型油(甲苯)中苯酚的萃取分离性能,考察了离子液体的结构、体系的温度、离子液体与苯酚的摩尔比等因素对苯酚萃取分离效率和分配比的影响。研究结果表明,胆碱羧酸盐离子液体对苯酚具有良好的萃取分离性能,在优化的条件下,通过一步简单萃取,13种胆碱离子液体对苯酚的萃取效率可达到99%。苯酚从甲苯相迁移到离子液体相是热力学上有利的过程。3.研究了胆碱唑类离子液体对环己烷溶液中碘的捕集性能,采用紫外-可见光谱(UV-vis)、核磁共振波谱(~1H NMR、~(13)C NMR、COSY谱、DOSY谱)、质谱(ESI-MS)、DFT计算等手段对捕集过程及机理进行了分析。结果表明,30℃条件下,胆碱咪唑离子液体在15分钟内即可达到吸附平衡,吸附容量高达3.1mol/mol,胆碱唑类离子液体与碘之间形成的C-I键是碘捕集的主要驱动力。4.研究了胆碱唑类离子液体对碘蒸气的捕集性能,采用热重分析法考察了捕集碘后体系的稳定性,并对碘捕集体系的二元相图和可能存在的碘物种进行了分析。结果表明,在30-100℃的范围内,胆碱咪唑离子液体对碘的捕集量随温度的升高而增加,最高可达11.8 mol/mol。胆碱唑类离子液体能够稳定储存碘,对于30℃的碘捕集体系,经100℃,5 mL/min的N_2吹扫10 h后,质量损失仅5%,这与离子液体对碘的高吸附量可能与捕集体系间形成低共熔溶剂有关。
【学位单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O658.2
【部分图文】：

表现出优异的 SO2捕集性能[29]，氟功能化的离子液体是对 SO2气体的捕集具有促进作用[30]。能与血红蛋白结合，具有一定的毒性，戴胜课题组[31]合成离子液体，通过离子液体上碳位点的接触（如图 1-1）实 的吸附容量达到了 0.46 mmol/mol。在 NO 气体的捕集方面了唑类离子液体对氮氧化物的捕集行为，其中 NO 的捕集，吸附能力远远高于文献中所报道的其他吸附剂。的直接释放会对大气环境造成危害，张锁江课题组[33]合成磺酰亚胺离子液体([C4im][NTf2])用于 NH3的捕集研究。[CNH3的吸附量达到了 2.69 mol/mol，远远高于[C4mim][NTf2 的吸附量，机理研究表明，咪唑环上 3 号位的氢对氨气的

胆碱阳离子的结构

图 2-3 [Ch][Im]的1H NMR 和13C NMR 图谱m]：1H NMR (400 MHz, DMSO-d6) δ =6.54 (s, 2H, CH=CH-3.36 (m, 2H,-NCH2CH2), 3.11 (s, 9H，-NCH3) ppm.13C NM.04 (-N-CH=N), 123.59 (CH=CH), 67.42 (-NCH2CH2), 53.15.81 (-CH3) ppm. (见图 2-4)ab
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本文编号：2872141