复合光催化材料的制备及其光催化去除氮氧化物性能研究

发布时间：2020-11-18 22:36

　　 环境污染问题近年来受到政府的高度重视,工业化程度的提高及环保知识的匮乏,引起严重的大气污染。氮氧化物(NO_x),大气污染的罪魁祸首之一,使人类赖以生存的自然环境产生巨大破坏;同时,对人类的健康也存在严重危害。针对热电行业中排出的高浓度氮氧化物,目前已有较成熟的净化工艺;不过,上述技术仅限于高浓度、高温度和固定排放源处的NO_x降解。大气污染中的NO_x还有一大部分来自于垃圾焚烧和车辆排放的尾气,这些NO_x因为浓度低、排放源不固定,治理更加困难。光催化技术几乎不产生二次污染、反应能耗低、反应过程温和、且反应产物易被植物及微生物吸收等特点,是极具应用前景的环境友好型技术,被环保界认定为当今世界最理想的环境净化技术。但是,现如今研究的大部分单组分光催化剂皆存在转化效率低、光能利用率低、易失活等缺点,阻碍了其工业生产与实际应用。针对光催化剂存在的上述不足,本工作合成一系列复合光催化材料,提高光催化效率和稳定性,以期光催化技术早日应用于大气污染治理工作。主要研究内容如下:1、采用一步法原位热解制备了碳酸锶(SrCO_3)、钛酸锶(Sr TiO_3)以及碳酸锶负载钛酸锶复合光催化剂,并对其光催化性能进行测试。研究表明,SrCO_3不仅可以提高Sr TiO_3光催化去除氮氧化物活性,还可以抑制Sr TiO_3的失活。在光催化过程中,光生电子从Sr TiO_3的导带迁移到SrCO_3的导带位置。同时,在SrCO_3表面存在强的O_2吸附可以增加·O_2~-产生。此外,SrCO_3的存在还可提高SrTiO_3表面的酸性,从而增加NO的吸附和促进NO的氧化。本工作中,SrCO_3可以取代贵金属作为新型助催化剂且可以克服贵金属负载光催化剂的缺点。2、通过研磨煅烧法制备了不同质量比的g-C_3N_4/SrSO_4复合光催化剂。通过X射线分析(XRD)、能谱分析(EDS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)分析了样品的结构和组成、元素分布、微观形貌特征。进而通过紫外可见漫反射(UV-vis DRS),荧光光谱(PL),时间分辨电子自旋共振(EPR),电化学(CV)等表征手段分析了催化剂的光学性能及产生的自由基,通过捕获实验、离子色谱等表征提出了新的催化机理,考察样品在可见光下去除NO的性能。最后,对样品进行了毒性测试和抑菌测试,证明该光催化剂具有优异的性能。研究表明,在g-C_3N_4中引入适量的SrSO_4可以提高其比表面积,增加吸附和电子转移性能,并提供更多的活性位点。此外,Sr~(2+)的存在有益于光生电子和空穴发生分离、转移,进而提高催化性能。同时,Sr~+能够通过类芬顿反应促进·OH的产生,·OH量的增多可以提高催化剂的氧化能力及光催化活性。3、采用溶胶凝胶法,将钛酸四丁酯(Ti(OBu)_4)逐滴注入溶解了不同质量尿素的水中,制备了不同质量比的二氧化钛(TiO_2)与氮化碳(g-C_3N_4)复合材料,测试该复合材料去除NO的性能。通过XRD、SEM、电化学工作站等手段表征催化剂的结构、形貌和光电性能,利用紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和荧光光谱仪等考察其光学性能。此外,在可见光下探究了复合光催化剂去除NO的机理。
【学位单位】：新疆大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;O644.1
【部分图文】：

图 1-1 NOx 的人类活动来源中各部分比重[13]。类活动来源指工业发电、工业废气排放和机动车尾气排放及燃烧过x（图 1-1）。NOx的人类活动来源中，机动车产生的 NOx占最大的动车保有量逐年增加，2016 年底达 2.95 亿辆，汽车行驶时，内燃很容易产生 NOx。火力发电是空气中的 NOx的另一来源，NO 生成度升高而增大，而我国电力供应主要来自火力发电[11, 14]。据环保部

氧化物的去除方法前，工业上脱除 NOx的工艺多种多样，而不同工艺具有不同的优除工艺过程是否需要加入催化剂，可将 NOx的去除工艺过程可以非催化法。3.1 非催化法3.1.1 化学吸收法学吸收法指的是用溶液、溶剂或清水吸收有害气体的方法，其中水称为吸收剂。因为 NO 在水中的溶解度很低，故常采用酸液或者剂。吸收法适用范围广，可以吸收各种有害气体，进而回收有价值是，当以氨水作吸收剂时会生成亚硝酸铵（NH4NO2），NH4NO2于 60 ℃就会产生强烈的爆炸，限制其应用。其次，该工艺流程不高且可能产生废水二次污染物。3.1.2 电子束辐照法

图 1-3 生物脱氮法工艺条件及流程。生物脱氮是指在人为控制下利用硝化细菌的联合作用下，经过氨化-硝化-反硝化反应，祛除污水中的氨氮，转化废气中的 NOx为氮气的过程（图 1-3）。该方法与物理化学法相比具有易操作、污泥产量少、投资少、效率高等优点，在实际污水厂中广泛应用。但是。该方法不适合用于去除 NO，因为 NO 不溶于水，导致其转化效率太低[37]。1.3.1.4 固体吸附法吸附法是利用固体吸附剂将污染物吸附，然后从废气中分离的过程，NOx的吸附量会随温度或压力发生变化，通过控制吸附和解吸过程，使 NOx从废气中分离。常见的吸附剂有分子筛、氧化铝、硅胶、活性炭、天然黏土及含氨洗煤等。吸附法具有操作简单，不消耗化学试剂，无二次污染和净化率高等优点。但该法投资成本和运行费用高，吸附剂再生成本大，限制其广泛应用。1.3.2 催化法
【参考文献】

相关期刊论文 前3条

1 李宇涵;吕康乐;何咏基;赵再望;黄宇;;石榴状单质铋(Bi)球与g-C_3N_4复合材料表现出超强可见光氧化NO性能（英文）[J];催化学报;2017年02期

2 Xuemei Wang;Jianmin Chen;Tiantao Cheng;Renyi Zhang;Xinming Wang;;Particle number concentration, size distribution and chemical composition during haze and photochemical smog episodes in Shanghai[J];Journal of Environmental Sciences;2014年09期

3 ;Preparation and Photocatalytic Properties of g-C_3N_4 /TiO_2 Hybrid Composite[J];Journal of Materials Science & Technology;2010年10期

本文编号：2889304