Ni掺杂对Ni/MgO体系中电荷分配影响

发布时间：2020-12-03 16:58

　　采用密度泛函理论（DFT）计算方法,研究了载体Ni掺杂对Ni/MgO催化剂的电子结构及其对CH₄/CO₂重整反应的影响。结果显示,随着载体Ni:Mg比的增加,CH₄解离吸附和CH_x氧化过程的反应能垒均会随之升高,CH也更容易产生热解C,从而导致催化剂的活性和稳定性的下降。通过分析重整过程的Hirshfeld电荷分配,发现金属载体之间电子转移的方向会随着载体中Ni含量的上升由载体向Ni金属转移变为由Ni金属向载体转移。当Ni金属富电子时,反应物活化时电子的转移主要发生在表层Ni原子与吸附物种之间,参与氧化的CH_x物种为CH₂;当Ni金属缺电子时,反应物活化时Ni簇的电子结构基本保持稳定,电子主要在载体表层的Ni原子与反应物之间转移,CH是主要参与氧化的CH_x物种。 

【文章来源】：物理化学学报. 2017年09期 第1796-1802页 北大核心

【文章页数】：7 页

【参考文献】：
期刊论文
[1]载体酸碱性对CO2/CH4重整反应用镍基催化剂的影响[J]. 郭芳,储伟,黄丽琼,谢在库.  合成化学. 2008(05)
[2]天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气的研究——稀土助剂的作用[J]. 史克英,徐恒泳,张桂玲,王玉忠,徐国林,韦永德.  催化学报. 2002(01)
[3]氧化物担载铑原子簇催化剂的金属载体相互作用的考察——Ⅱ.金属载体非强相互作用[J]. 周建略,辛梅,陈豫.  分子催化. 1993(06)



本文编号：2896437