基于含氮塑料的氧电极催化剂的制备及性能研究
发布时间：2020-12-25 03:39
在燃料电池和水电解领域,氧还原反应(ORR,Oxygen Reduction Reaction)和氧析出反应(OER,Oxygen Evolution Reaction)是两个关键的氧电极反应。在改善ORR和OER两电极反应上,贵金属Pt、Ir和Ru催化剂分别被证明是活性最好的ORR与OER电催化剂,然而贵金属储量少、成本高等缺陷已严重阻碍其在燃料电池和水电解领域的规模化应用。为开发适宜规模化应用的低成本高性能ORR和OER双功能电催化剂,本文选取廉价含氮塑料作氮和碳前驱物制备氮掺杂多孔碳材料并对其ORR和OER电催化性能进行考察,同时对氮原子在碳网络结构中的有效活性掺杂结构进行探讨。具体的研究内容如下:(1)氮掺杂多孔碳材料的制备及其电催化性能研究以含氮塑料为主要原料,在惰性气氛下采用快速热解法制备廉价氮掺杂ORR和OER双功能电催化剂,采用二氰二胺对材料中的氮物种和含量进行调节,通过SEM、TEM、EDS及XPS等分析手段对所制得的材料进行结构形貌、元素含量等进行表征分析,并通过线性扫描伏安法和计时安培等电化学分析方法分别对催化剂的ORR和OER电催化活性和稳定性等性能进行评价。所...
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氮的分子存在形态图
N-BCE1（A）、N-BCE2（B）、N-BCE3（C）、N-BCE4（D）和N-BCE5（E、F）的SEM和TEM图
硕士学位论文N-BCE1、N-BCE3 和 N-BCE5 的 XPS 总谱（A）和 Fe2p 谱图以及 N-BCE1（C）、N-BCE3（B）和 N-BCE5（D）的 N1s 谱图。从图 3-3A 中可看到结合能约为 285.3eV 的 C1s 峰，400 eV 的 N1s 峰及 531.3 eV 的 O1s 峰。从图 3-3B、C 和 D 中，可判断出氮原子有效的掺入到了碳结构中，在结合能为 400 eV 时，NIs 峰可分为结合能约为 398.1 eV 的吡啶氮、400.8 eV 的石墨氮、399.2 eV 的吡咯氮以及结合能约为 401.9 eV 的氧化氮。本文又根据峰面积来分析不同样品中氮物种所占比例的变化情况，结果如表 3-1，由表可知，N-BCE3 中吡啶氮的分布要高于 N-BCE1和N-BCE5，石墨氮的分布则小于N-BCE1和N-BCE5，吡咯氮的分布高于N-BCE5低于 N-BCE1，而氧化氮则低于 N-BCE5 高于 N-BCE1，这说明二氰二胺的加入会改变氮物种分布。与此同时，由于实验中使用 Fe2(SO4)3作为催化剂，因此在XPS 能谱图中会发现有 Fe2p 峰存在。Fe2p 峰在结合能为 706.6、720.0、712.0、724.0、710.7 和 725.2 eV 时分别被标记为 Feo2p3/2、Feo2p1/2、Fe2+2p3/2、Fe2+2p1/2、Fe3+2p3/2和 Fe3+2p1/2。
【参考文献】：
期刊论文
[1]The influence of the type of N dopping on the performance of bifunctional N-doped ordered mesoporous carbon electrocatalysts in oxygen reduction and evolution reaction[J]. Meng Li,Ziwu Liu,Fang Wang,Jinjin Xuan. Journal of Energy Chemistry. 2017(03)
[2]碱性电解水析氢电极的研究进展[J]. 张开悦,刘伟华,陈晖,张博,刘建国,严川伟. 化工进展. 2015(10)
博士论文
[1]碳基纳米复合结构非贵金属氧电极反应双功能催化剂[D]. 张世明.武汉大学 2014
[2]掺杂纳米碳催化剂的制备及其氧还原催化作用的研究[D]. 莫再勇.华南理工大学 2013
[3]高性能及低铂燃料电池催化剂的制备及研究[D]. 吴燕妮.华南理工大学 2010
[4]质子交换膜燃料电池Pt/C电催化剂和膜电极的研究[D]. 朱科.天津大学 2005
硕士论文
[1]非金属掺杂功能碳材料电催化性能的研究[D]. 李猛.中国矿业大学 2017
[2]磷以及磷和铁/钴共掺杂碳材料作为氧气还原电催化剂的研究[D]. 杨振荣.苏州大学 2015
[3]有序介孔材料在燃料电池催化剂上的应用研究[D]. 沈敏.北京交通大学 2009
本文编号：2936887
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氮的分子存在形态图
N-BCE1（A）、N-BCE2（B）、N-BCE3（C）、N-BCE4（D）和N-BCE5（E、F）的SEM和TEM图
硕士学位论文N-BCE1、N-BCE3 和 N-BCE5 的 XPS 总谱（A）和 Fe2p 谱图以及 N-BCE1（C）、N-BCE3（B）和 N-BCE5（D）的 N1s 谱图。从图 3-3A 中可看到结合能约为 285.3eV 的 C1s 峰，400 eV 的 N1s 峰及 531.3 eV 的 O1s 峰。从图 3-3B、C 和 D 中，可判断出氮原子有效的掺入到了碳结构中，在结合能为 400 eV 时，NIs 峰可分为结合能约为 398.1 eV 的吡啶氮、400.8 eV 的石墨氮、399.2 eV 的吡咯氮以及结合能约为 401.9 eV 的氧化氮。本文又根据峰面积来分析不同样品中氮物种所占比例的变化情况，结果如表 3-1，由表可知，N-BCE3 中吡啶氮的分布要高于 N-BCE1和N-BCE5，石墨氮的分布则小于N-BCE1和N-BCE5，吡咯氮的分布高于N-BCE5低于 N-BCE1，而氧化氮则低于 N-BCE5 高于 N-BCE1，这说明二氰二胺的加入会改变氮物种分布。与此同时，由于实验中使用 Fe2(SO4)3作为催化剂，因此在XPS 能谱图中会发现有 Fe2p 峰存在。Fe2p 峰在结合能为 706.6、720.0、712.0、724.0、710.7 和 725.2 eV 时分别被标记为 Feo2p3/2、Feo2p1/2、Fe2+2p3/2、Fe2+2p1/2、Fe3+2p3/2和 Fe3+2p1/2。
【参考文献】：
期刊论文
[1]The influence of the type of N dopping on the performance of bifunctional N-doped ordered mesoporous carbon electrocatalysts in oxygen reduction and evolution reaction[J]. Meng Li,Ziwu Liu,Fang Wang,Jinjin Xuan. Journal of Energy Chemistry. 2017(03)
[2]碱性电解水析氢电极的研究进展[J]. 张开悦,刘伟华,陈晖,张博,刘建国,严川伟. 化工进展. 2015(10)
博士论文
[1]碳基纳米复合结构非贵金属氧电极反应双功能催化剂[D]. 张世明.武汉大学 2014
[2]掺杂纳米碳催化剂的制备及其氧还原催化作用的研究[D]. 莫再勇.华南理工大学 2013
[3]高性能及低铂燃料电池催化剂的制备及研究[D]. 吴燕妮.华南理工大学 2010
[4]质子交换膜燃料电池Pt/C电催化剂和膜电极的研究[D]. 朱科.天津大学 2005
硕士论文
[1]非金属掺杂功能碳材料电催化性能的研究[D]. 李猛.中国矿业大学 2017
[2]磷以及磷和铁/钴共掺杂碳材料作为氧气还原电催化剂的研究[D]. 杨振荣.苏州大学 2015
[3]有序介孔材料在燃料电池催化剂上的应用研究[D]. 沈敏.北京交通大学 2009
本文编号：2936887
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/2936887.html
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