低温甲烷氧化偶联：Mn 2 O 3 -Na 2 WO 4 /SiO 2 催化剂的金属氧化物MO x 改性及掺杂效应研究
发布时间：2020-12-25 13:59
甲烷氧化偶联制乙烯（简称OCM）是目前催化、工业、能源领域备受关注且极具挑战的课题,该过程是甲烷直接、高效转化为低碳烯烃的重要途径之一。随着全球甲烷探明储量不断增加,石油资源不断枯竭,甲烷氧化偶联制乙烯再一次成为全世界的研究热点。乙烯是石油化工的基础原料,其产量是衡量一个国家石油化工水平高低的重要标志,但乙烯的生产目前仍大部分依赖于石油化工,在如今石油资源短缺,甲烷资源相对丰富的时代,倘若甲烷氧化偶联制乙烯过程能够实现工业化应用,必将改变整个石油化工行业格局。然而,目前甲烷氧化偶联过程仍面临着反应温度高、产物收率低等问题,因此如何提高产物收率的同时降低反应温度是全世界科研工作者共同努力的方向。本文对Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂进行了金属氧化物MOx掺杂改性,考察了掺杂改性对催化剂低温OCM催化性能的影响并探讨了MOx掺杂改性效应本质,取得了如下主要结果:首先,选取钛硅分子筛（Ti-MWW和TS-1）、Ti O2<...
【文章来源】：华东师范大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：145 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
2015~2017年全球乙烯原料结构变化
华东师范大学博士学位论文由英国 BP 公司发布的《BP 世界能源统计年鉴》[1]可知，2016 年全球乙烯产能约为 16377 万吨，产量约为 14656 万吨，而我国乙烯产能约为 2261 万吨，产量达到 2150 万吨（图 1-2），占全球乙烯产能的比例较大，说明我国对乙烯的需求量较大。目前，全球石油资源日益短缺，且石油资源分布不均，据悉中东地区石油探明储量约占全世界的 60%以上。世界各大经济强国均依靠进口获得石油，由于乙烯的生产成本逐年增加，使得各国不得不认识到乙烯的生产不能再单纯地依靠濒临枯竭且供应不稳定的石油，因此开辟一条生产乙烯的新路径，已经成为国内外研究人员共同关注的焦点。
图 1-3. 1996~2016 年全球天然气探明储量及分布情况Figure 1-3. Proven reserves and distribution of natural gas in the world from 1996 to 201实际上，对天然气的利用归根结底是对甲烷的利用，但目前对甲烷的利停留在较原始的阶段，约 90%的甲烷资源被用作化石燃料直接燃烧，例电、城市燃料以及化工燃料等，因此发展更高效的甲烷利用方法，将甲高附加值的产品，是 21 世纪科技创新带动能源革命的时代要求和必然途 甲烷的转化途径甲烷中 C-H 键能 435.43kJ·mol-1，作为自然界最简单的具有正四面体结分子，主要以天然气、煤层气、页岩气以及固态冰的形式存在，其化学
【参考文献】：
期刊论文
[1]甲烷直接制乙烯国际发展态势分析[J]. 边文越,李泽霞,冷伏海. 科学观察. 2015(03)
[2]Additive effects of alkaline-earth metals and nickel on the performance of Co/γ-Al2O3 in methane catalytic partial oxidation[J]. Changlin Yu1, Weizheng Weng2, Qing Shu1, Xiangjie Meng1, Bin Zhang1, Xirong Chen1, Xiaochun Zhou1 1. School of Materials and Chemical Engineering, Jiangxi University of Science and Technology, Ganzhou 341000, Jiangxi, China; 2. State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, Department of Chemistry, Xiamen University, Xiamen 361005, Fujian, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(02)
[3]低温甲烷氧化偶联纳米SrTi0.975Li0.025O3-δ催化剂的原位ESR和TPSR表征[J]. 宋国华,缪建文,范以宁,周静. 燃料化学学报. 2010(04)
[4]固定床反应器中Ti-MWW催化H2O2分解[J]. 姚明恺,杨俊霞,赵松,刘月明,吴鹏. 催化学报. 2009(07)
[5]La0.75Sr0.25Mn1-xNixO3+δ材料的制备及其催化甲烷部分氧化性能[J]. 王磊,曾少华,张丽娟,陈耀强,龚茂初. 催化学报. 2009(03)
[6]Modeling the oxidative coupling of methane: Heterogeneous chemistry coupled with 3D flow field simulation[J]. Yaghobi Nakisa,Ghoreishy Mir Hamid Reza. Journal of Natural Gas Chemistry. 2009(01)
[7]Cr2O3催化剂上甲烷部分氧化制备合成气[J]. 刘树强,宋月芹,贺德华,李展平. 高等学校化学学报. 2009(01)
[8]新型材料六铝酸盐LaMAl11O19-δ的合成及催化性能[J]. 赵丽娜,崔运成,王庆伟. 化工进展. 2008(08)
[9]Oxidative coupling of methane in a fixed bed reactor over perovskite catalyst:A simulation study using experimental kinetic model[J]. Nakisa Yaghobi,Mir Hamid Reza Ghoreishy. Journal of Natural Gas Chemistry. 2008(01)
[10]纳米La2O3催化剂上低温甲烷氧化偶联和乙烷氧化脱氢[J]. 王丽华,伊晓东,翁维正,万惠霖. 石油化工. 2007(05)
硕士论文
[1]甲烷部分氧化制合成气Ni-CexZr1-xO2催化剂的研究[D]. 于彦存.天津大学 2007
[2]甲烷部分氧化制合成气Ni基整体型催化剂及助剂CeO2改性作用研究[D]. 史玉立.天津大学 2007
本文编号：2937789
【文章来源】：华东师范大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：145 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
2015~2017年全球乙烯原料结构变化
华东师范大学博士学位论文由英国 BP 公司发布的《BP 世界能源统计年鉴》[1]可知，2016 年全球乙烯产能约为 16377 万吨，产量约为 14656 万吨，而我国乙烯产能约为 2261 万吨，产量达到 2150 万吨（图 1-2），占全球乙烯产能的比例较大，说明我国对乙烯的需求量较大。目前，全球石油资源日益短缺，且石油资源分布不均，据悉中东地区石油探明储量约占全世界的 60%以上。世界各大经济强国均依靠进口获得石油，由于乙烯的生产成本逐年增加，使得各国不得不认识到乙烯的生产不能再单纯地依靠濒临枯竭且供应不稳定的石油，因此开辟一条生产乙烯的新路径，已经成为国内外研究人员共同关注的焦点。
图 1-3. 1996~2016 年全球天然气探明储量及分布情况Figure 1-3. Proven reserves and distribution of natural gas in the world from 1996 to 201实际上，对天然气的利用归根结底是对甲烷的利用，但目前对甲烷的利停留在较原始的阶段，约 90%的甲烷资源被用作化石燃料直接燃烧，例电、城市燃料以及化工燃料等，因此发展更高效的甲烷利用方法，将甲高附加值的产品，是 21 世纪科技创新带动能源革命的时代要求和必然途 甲烷的转化途径甲烷中 C-H 键能 435.43kJ·mol-1，作为自然界最简单的具有正四面体结分子，主要以天然气、煤层气、页岩气以及固态冰的形式存在，其化学
【参考文献】：
期刊论文
[1]甲烷直接制乙烯国际发展态势分析[J]. 边文越,李泽霞,冷伏海. 科学观察. 2015(03)
[2]Additive effects of alkaline-earth metals and nickel on the performance of Co/γ-Al2O3 in methane catalytic partial oxidation[J]. Changlin Yu1, Weizheng Weng2, Qing Shu1, Xiangjie Meng1, Bin Zhang1, Xirong Chen1, Xiaochun Zhou1 1. School of Materials and Chemical Engineering, Jiangxi University of Science and Technology, Ganzhou 341000, Jiangxi, China; 2. State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, Department of Chemistry, Xiamen University, Xiamen 361005, Fujian, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(02)
[3]低温甲烷氧化偶联纳米SrTi0.975Li0.025O3-δ催化剂的原位ESR和TPSR表征[J]. 宋国华,缪建文,范以宁,周静. 燃料化学学报. 2010(04)
[4]固定床反应器中Ti-MWW催化H2O2分解[J]. 姚明恺,杨俊霞,赵松,刘月明,吴鹏. 催化学报. 2009(07)
[5]La0.75Sr0.25Mn1-xNixO3+δ材料的制备及其催化甲烷部分氧化性能[J]. 王磊,曾少华,张丽娟,陈耀强,龚茂初. 催化学报. 2009(03)
[6]Modeling the oxidative coupling of methane: Heterogeneous chemistry coupled with 3D flow field simulation[J]. Yaghobi Nakisa,Ghoreishy Mir Hamid Reza. Journal of Natural Gas Chemistry. 2009(01)
[7]Cr2O3催化剂上甲烷部分氧化制备合成气[J]. 刘树强,宋月芹,贺德华,李展平. 高等学校化学学报. 2009(01)
[8]新型材料六铝酸盐LaMAl11O19-δ的合成及催化性能[J]. 赵丽娜,崔运成,王庆伟. 化工进展. 2008(08)
[9]Oxidative coupling of methane in a fixed bed reactor over perovskite catalyst:A simulation study using experimental kinetic model[J]. Nakisa Yaghobi,Mir Hamid Reza Ghoreishy. Journal of Natural Gas Chemistry. 2008(01)
[10]纳米La2O3催化剂上低温甲烷氧化偶联和乙烷氧化脱氢[J]. 王丽华,伊晓东,翁维正,万惠霖. 石油化工. 2007(05)
硕士论文
[1]甲烷部分氧化制合成气Ni-CexZr1-xO2催化剂的研究[D]. 于彦存.天津大学 2007
[2]甲烷部分氧化制合成气Ni基整体型催化剂及助剂CeO2改性作用研究[D]. 史玉立.天津大学 2007
本文编号：2937789
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