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巯基功能化氧化石墨烯调控钯纳米粒子的尺寸及其催化性能研究

发布时间:2020-12-31 20:21
  近年来,石墨烯及其衍生物由于其独特的光学、机械、电学性能得到了人们的极大关注。石墨烯经氧化后在碳的网面上修饰了羟基、羧基以及羰基等活性含氧基团,其本征特性因这些含氧基团的存在得到了很大的改变,使得氧化石墨烯具有带隙可调、高分散性、高反应活性等优点。并且,氧化石墨烯表面丰富的含氧官能团为它表面的功能化提供了可能。本文通过采用3─巯基丙基三乙氧基硅烷(MPTES)对氧化石墨烯进行共价键修饰得到巯基功能化的氧化石墨烯,并以此为基底制备出不同粒径大小的Pd纳米颗粒,并将其应用于Heck及苯甲酸加氢反应,其中制得的超小粒径钯展现出良好的催化活性。论文主要分为三部分:第一部分:将3─巯基丙基三乙氧基硅烷共价键修饰在氧化石墨烯上,得到巯基功能化的GO─SH─n,系统考察不同MPTS载量对合成GO─SH─n的影响。第二部分:以GO─SH─n为基底,通过巯基与钯离子配位得到Pd2+/GO─SH─n。再将其还原,得到Pd/GO─SH─n,将此系列催化剂用于Heck偶联反应,发现了同等钯载量时巯基的量不一样催化活性有很大差异,通过对催化剂进行表征发现巯基的量对钯的粒径影响很大,由此得出... 

【文章来源】:南昌大学江西省 211工程院校

【文章页数】:69 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

巯基功能化氧化石墨烯调控钯纳米粒子的尺寸及其催化性能研究


(a)单原子层石墨烯(b)零维富勒烯、一维碳纳米管、三维石墨

氧化石墨,黑色沉淀


图 1.2 Lerf─Klinowski 模型的氧化石墨烯1.2.3 氧化碎片模型2011 年,Rourke 等人[17]提出了碱洗氧化石墨烯,通过 π─π 作用吸附氧化碎片这一新型氧化石墨烯结构模型(如图 1.3)。具体提出前的操作流程:将氧化石墨烯水溶液放置于碱性氛围中并进行加热回流,冷却后对其进行分离操作,得到了浅黄色粉末与黑色沉淀物的质量比为 1:2。经过结构、光谱分析得出,浅黄色粉末为含氧量很高的氧化碎片,黑色沉淀物含氧量较低的碱洗氧化石墨烯。

氧化石墨,碎片,结构示意图,模型


图 1.2 Lerf─Klinowski 模型的氧化石墨烯1.2.3 氧化碎片模型2011 年,Rourke 等人[17]提出了碱洗氧化石墨烯,通过 π─π 作用吸附氧化碎片这一新型氧化石墨烯结构模型(如图 1.3)。具体提出前的操作流程:将氧化石墨烯水溶液放置于碱性氛围中并进行加热回流,冷却后对其进行分离操作,得到了浅黄色粉末与黑色沉淀物的质量比为 1:2。经过结构、光谱分析得出,浅黄色粉末为含氧量很高的氧化碎片,黑色沉淀物含氧量较低的碱洗氧化石墨烯。

【参考文献】:
期刊论文
[1]功能化氧化石墨烯负载Pd纳米颗粒催化Heck偶联反应[J]. 尹洁,丁顺民,曾乐,夏辉,陈超,张宁.  高等学校化学学报. 2015(04)
[2]Pd nanoparticles immobilized on graphite oxide modified with a base: Highly efficient catalysts for selective hydrogenation of citral[J]. ZHAO YanFei,ZHANG HongYe,HUANG ChangLiang,CHEN Sha,YU Bo,XU JiLei,LIU ZhiMin.  Science China(Chemistry). 2013(02)
[3]钯催化剂的新应用进展[J]. 刘硕,谭佳琨,张凡凡,李景龙.  河南化工. 2010(10)



本文编号:2950253

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