氮掺杂炭材料中氮物种的调控及其负载Pd催化剂在加氢脱氯反应中的应用
发布时间：2021-01-01 06:14
含氯有机物在工业生产中应用广泛,在带来社会和经济效益的同时,也造成了严重的环境污染。所以,对含氯有机物进行无危害处理,意义重大。本文主要研究了氮掺杂炭材料中氮物种的调控及其负载Pd催化剂（Pd/N-C）在氯代芳香烃（2,4-二氯苯酚）和氟氯烃（三氟氯乙烯和五氟氯乙烷）加氢脱氯反应中的应用,取得了以下的结果:1、随着氮源添加量增多,得到的氮掺杂炭材料中氮含量升高,当氮源添加量增多到一定值,得到的氮掺杂炭材料的氮含量几乎不再变化（最多可达8.94%）。原位合成法和和后处理法制备的氮掺杂炭材料分别主要以石墨氮和吡啶氮为主（最大分别为58.90%和51.20%）,氮源种类对氮类型影响不大,通过改变焙烧温度和焙烧时间能对氮类型进行调控,提高焙烧温度,延长焙烧时间,有利于石墨氮的生成,其中改变焙烧温度效果最明显。2、随着氮含量升高,Pd/N-C催化剂对三氟氯乙烯转化率提高,三氟乙烯选择性下降;氮掺杂提高了Pd/N-C催化剂对五氟氯乙烷的转化率,对五氟乙烷的选择性无明显影响,氮类型会影响Pd/N-C催化剂在该反应中的催化性能,吡啶氮和吡咯氮流失严重,并造成Pd粒子聚集长大,石墨氮稳定无明显流失。石墨...
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：112 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氮掺杂炭材料中存在的氮类型Fig.1-1Typesofthevariousnitrogenfunctionalitiesinthenitrogen-dopedcarbon
图 1-2 氮类型在在不同温度中的分布Fig.1-2 Distribution of types of nitrogen in different temperatu合成法成法是指炭氮源同时热解，在炭骨架形成的同时将氮元素[34]以蔗糖为炭源，尿素为氮源，通过改变尿素添加量直接虽然氮含量有差异，但是氮的类型基本保持相同，石墨氮占 19 wt.%。[28]以不同离子液体为炭氮源直接热解得到了氮掺杂炭材制备的氮掺杂炭材料中石墨氮占比最多，另有两种离子液氮占比最大。进一步分析发现，由吡啶型离子液体制备的氮和石墨氮占比明显高于咪唑型离子液体，而且石墨氮比位合成法制备的氮掺杂炭材料主要以石墨氮为主，最高可
408 404 400 396Binding Energy (eV)408 404 400 396Binding Energy (eV)图 3-16 不同去模板方式的氮掺杂中孔炭 N1s XPS 图Fig.3-16 N1s XPS spectrum of （a）NMC-HF（b）NMC- PVDF表 3-26 不同去模板方式的氮掺杂中孔炭氮类型占比Table 3-26 N1s XPS analysis of various carbon materialsmples StylesPyridinicN（%）PyrrolicN（%）GraphiticN（%）PyridinicOxide（%）NCont（%C-HF HF 20.16 13.70 58.90 7.24 6.4C- PVDF PVDF 24.74 13.27 53.45 8.53 3.8图 3-16 是不同去模板方式的氮掺杂中孔炭 N1s XPS 图，表 3-26 是不同板方式的氮掺杂中孔炭氮类型占比。表 3-26 显示，以 HF 去除模板得到的杂中孔炭比 PVDF 去除模板得到的氮掺杂中孔炭的氮含量高，这可能是由
【参考文献】：
期刊论文
[1]原位掺杂法制备氮掺杂中孔炭及乙炔氢氯化反应性能（英文）[J]. 杨勇,蓝国钧,王小龙,李瑛. 催化学报. 2016(08)
[2]负载型加氢脱氯合成HFCs催化剂的研究进展[J]. 冯雪涛,吕剑. 工业催化. 2003(08)
博士论文
[1]Pd/C和Raney Ni催化有机卤代物的液相高效加氢脱卤研究[D]. 马宣宣.中国科学院烟台海岸带研究所 2015
硕士论文
[1]负载型钯纳米催化剂的制备及其在加氢反应中的应用[D]. 刘宴升.兰州大学 2016
[2]氮掺杂介孔炭的制备及在乙炔氢氯化反应中的应用[D]. 杨勇.浙江工业大学 2016
本文编号：2951075
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：112 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氮掺杂炭材料中存在的氮类型Fig.1-1Typesofthevariousnitrogenfunctionalitiesinthenitrogen-dopedcarbon
图 1-2 氮类型在在不同温度中的分布Fig.1-2 Distribution of types of nitrogen in different temperatu合成法成法是指炭氮源同时热解，在炭骨架形成的同时将氮元素[34]以蔗糖为炭源，尿素为氮源，通过改变尿素添加量直接虽然氮含量有差异，但是氮的类型基本保持相同，石墨氮占 19 wt.%。[28]以不同离子液体为炭氮源直接热解得到了氮掺杂炭材制备的氮掺杂炭材料中石墨氮占比最多，另有两种离子液氮占比最大。进一步分析发现，由吡啶型离子液体制备的氮和石墨氮占比明显高于咪唑型离子液体，而且石墨氮比位合成法制备的氮掺杂炭材料主要以石墨氮为主，最高可
408 404 400 396Binding Energy (eV)408 404 400 396Binding Energy (eV)图 3-16 不同去模板方式的氮掺杂中孔炭 N1s XPS 图Fig.3-16 N1s XPS spectrum of （a）NMC-HF（b）NMC- PVDF表 3-26 不同去模板方式的氮掺杂中孔炭氮类型占比Table 3-26 N1s XPS analysis of various carbon materialsmples StylesPyridinicN（%）PyrrolicN（%）GraphiticN（%）PyridinicOxide（%）NCont（%C-HF HF 20.16 13.70 58.90 7.24 6.4C- PVDF PVDF 24.74 13.27 53.45 8.53 3.8图 3-16 是不同去模板方式的氮掺杂中孔炭 N1s XPS 图，表 3-26 是不同板方式的氮掺杂中孔炭氮类型占比。表 3-26 显示，以 HF 去除模板得到的杂中孔炭比 PVDF 去除模板得到的氮掺杂中孔炭的氮含量高，这可能是由
【参考文献】：
期刊论文
[1]原位掺杂法制备氮掺杂中孔炭及乙炔氢氯化反应性能（英文）[J]. 杨勇,蓝国钧,王小龙,李瑛. 催化学报. 2016(08)
[2]负载型加氢脱氯合成HFCs催化剂的研究进展[J]. 冯雪涛,吕剑. 工业催化. 2003(08)
博士论文
[1]Pd/C和Raney Ni催化有机卤代物的液相高效加氢脱卤研究[D]. 马宣宣.中国科学院烟台海岸带研究所 2015
硕士论文
[1]负载型钯纳米催化剂的制备及其在加氢反应中的应用[D]. 刘宴升.兰州大学 2016
[2]氮掺杂介孔炭的制备及在乙炔氢氯化反应中的应用[D]. 杨勇.浙江工业大学 2016
本文编号：2951075
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/2951075.html
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