负载型贵金属Pd和Au纳米催化剂的载体和活性组成调控及其催化性能研究
发布时间：2021-01-04 22:12
苯并三氮唑类紫外吸收光剂主要被掺入一些聚合物的材料中,通过吸收阻隔紫外线从而对聚合物材料起到有效保护的作用。在苯并三氮唑类紫外吸收光剂中,UV-P应用最广泛,市场需求量最大。相比其他诸如锌粉还原、水合肼等还原剂还原方法,催化加氢法合成UV-P是所报道中最环保最绿色的一种合成方法。而目前报道的催化剂存在失活严重且体系中需加入片碱等一系列问题。所以寻找一种高效可行的催化剂是缓解环境污染的根本途径。然而,目前该反应虽然在工业上得到了大规模的生产,但反应的过程中仍然需要加入固体片碱才能有较高的催化活性,所以寻找一种高效的强碱性催化剂来提高目标产物的选择性是研究该反应的重要意义所在。目前,水滑石负载贵金属型催化剂载体的可调变性以及活性物种的高分散性使得他在一些固体碱催化反应中具有一定的应用。MgAl-LDH本身的碱性强度的具有一定的局限性,而在水滑石上掺杂适量加强类水滑石载体的碱性且通过负载活性物种将其应用于HAB加氢反应具有一定的可行性。烷基芳香族化合物是药物以及香料合成的重要的中间体。由烷基芳香烃氧化可得到高附加值的芳香醇、酮、醛、羧酸类化合物。然而,工业上烷基芳香烃氧化还主要以强腐蚀性的重...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１水滑石结构示意图??Ｆｉｇ．?１．１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ??
左右的高收率。通过一系列的表征实验证实了?Ｐｄ与水滑石载体的协同催化使得??环己酮污通过一步脱水，脱氢生成苯胺。作者还对相关的机理进行了大胆的推测。??如图１－２??ＮＨ??义。Ｈ?Ｂ－Ｈ?ｋｊ??Ｖ?＼?／ｙ?＼?ｎｈ２??ｎ－〇ｈ?Ｄｅｈｙｄｒａｔｉｏｎ?Ｄｅｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ??ＡｊＰｄ）?（ｓｌｏｗ）?【叫?（ｆａｓｔ）?Ｓｔｅｐ?６??ｕ?ｙ?＼?／?＂??八?ｊ八，７?—’??Ａ?Ｂ：Ｈ?Ｖ?Ｈ??［Ｐｄ］＝Ｐｄ?ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅ?Ｈ：?Ｂ：Ｈ?＾．０ｒ７ａ＞?［ｆＹＮＹ＾??Ｂ：?＝?ＬＤＨ?３ａ??图１－２环己酮污在均相催化剂Ｐｄ（ＯＨ）／ＨＴ催化剂下下可能的反应机理图??Ｆｉｇｕｒｅｌ．２?Ａ?Ｐｌａｕｓｉｂｌｅ?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?ｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｏｎｅ?ｏｘｉｍｅｓ??（２）?ＬＤＨｓ负载型Ａｕ基催化剂??水滑石利用本身的碱性，在不焙烧为氧化物的情况下负载贵金属作为催化剂的例??子也很多。Ｋｏｈｋｉ?Ｅｂｉｔａｎｉ等课题组１２４］在ＡＣＳ?ｃａｔａｌｙｓｉｓ上发表了一篇关于水滑石固载??双贵金属Ｐｔ和Ａｕ，将催化剂用于同样含有伯仲醇的ＧＬＹ以及ＰＧ催化氧化反应，在??不加入任何固体碱的情况下，以氧气为氧化剂，在室温下对ＧＬＹ的转化率为７３％，??ＧＡ?（甘油酸）的收率可以达到５７％；对ＰＧ的转化率为６３％，对ＬＡ的收率为４７％。??同时研宄者将Ｐｔ６０Ａｕ４０￣ｓｔａｒｃｈ／ＨＴ催化剂与Ｐｔ－ｓｔａｒｃｈ／ＨＴ和Ａｍｔａｒｃｈ／ＨＴ催化剂的催??化效果进行对比
方法得到了?ＮｉＦｅ－ＬＤＨ＠Ａｕ／Ｎｉ?ｆｏａｍ。将催化剂应用于析氧氧化可以明显提高反应的??电催化活性。且Ａｕ纳米粒子的颗粒大小随着ＨＡｕＣＵ的浓度变化而变化。ＨＡｕＣＵ的??浓度由Ｏ．ｌ－ｌ．ＯｍＭ，?Ａｕ纳米粒子的颗粒大小由９．１ｎｍ￣３１ｎｍ。如图１－３为ＮｉＦｅ??ＬＤＨ＠Ａｕ／Ｎｉ?Ｆｏａｍ的合成过程示意图。??Ｂａｒｅ?Ｎｉ?ｆｏａｍ?ＮｉＦｅ?ＬＤＨ／Ｎｉ?ｆｏａｍ?ＮｉＦｅ?ＬＤＨ＠Ａｕ／Ｎｉ?ｆｏａｍ??图１－３?ＮｉＦｅ?ＬＤＨ＠Ａｕ／Ｎｉ?Ｆｏａｍ的合成过程示意图??Ｆｉｇ．?１．３?Ｔｈｅ?Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｏｆ?ＮｉＦｅ?ＬＤＨ＠Ａｕ／Ｎｉ?Ｆｏａｍ??（３）?ＬＤＨｓ负载Ｐｔ基催化剂??将水滑石负载Ｐｔ用于催化加氢反应中的例子也很多。Ｘｉａｎｇｔ２７］课题组成员使用表??面活性剂合成了?Ｐｔ基负载镁铝水滑石催化剂，将催化剂应用于肉桂醛加氢反应中，??ＴＯＦ值可以达到０．５６２ｓ－１。同时催化组成员探究了?Ｐｔ纳米粒子尺寸大小对该反应中肉??桂醇的选择性影响，发现随着Ｐｔ纳米粒子尺寸变小，催化剂对肉桂醛的转化率有极??大地提高，但是却使得肉桂醇的选择性下降。通过调变颗粒尺寸大小，便可以控制肉??桂醇的选择性。研宄者将肉桂醛催化反应效果归因于水滑石表面特有的羟基基团以及??较小的Ｐｔ纳米粒子尺寸。武汉理工大学Ｙｕ?Ｊｉａｇｕ〇［２Ｓ］课题组则利用Ａ１箔片为基底，??并在原位生长了?ＭｇＡｌ－ＬＤＨ，并且使用ＮａＢＨ４还原法将Ｐｔ负载在水滑石纳米片上，??利用铝箔片的柔性性质将其应用于室温下甲醛的分解反应，取得了极佳的催化性能。??在室温下
【参考文献】：
期刊论文
[1]尿素分解水热合成Ni-Al类水滑石的研究[J]. 崔晓慧,郑建华. 安徽化工. 2008(01)
[2]La1-xCexFeO3钙钛石高变催化剂的XPS研究[J]. 马红钦,谭欣,朱慧铭,张继炎,张鎏. 中国稀土学报. 2003(04)
[3]LaGa1-xFexO3的结构与键性质[J]. 杨健美,苏锵. 中国稀土学报. 1992(03)
[4]LaMn1-xCoxO3-λ催化剂的XPS研究[J]. 于亚莉,张瑞峰,刘社田,于作龙. 中国稀土学报. 1992(02)
本文编号：2957461
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１水滑石结构示意图??Ｆｉｇ．?１．１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ??
左右的高收率。通过一系列的表征实验证实了?Ｐｄ与水滑石载体的协同催化使得??环己酮污通过一步脱水，脱氢生成苯胺。作者还对相关的机理进行了大胆的推测。??如图１－２??ＮＨ??义。Ｈ?Ｂ－Ｈ?ｋｊ??Ｖ?＼?／ｙ?＼?ｎｈ２??ｎ－〇ｈ?Ｄｅｈｙｄｒａｔｉｏｎ?Ｄｅｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ??ＡｊＰｄ）?（ｓｌｏｗ）?【叫?（ｆａｓｔ）?Ｓｔｅｐ?６??ｕ?ｙ?＼?／?＂??八?ｊ八，７?—’??Ａ?Ｂ：Ｈ?Ｖ?Ｈ??［Ｐｄ］＝Ｐｄ?ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅ?Ｈ：?Ｂ：Ｈ?＾．０ｒ７ａ＞?［ｆＹＮＹ＾??Ｂ：?＝?ＬＤＨ?３ａ??图１－２环己酮污在均相催化剂Ｐｄ（ＯＨ）／ＨＴ催化剂下下可能的反应机理图??Ｆｉｇｕｒｅｌ．２?Ａ?Ｐｌａｕｓｉｂｌｅ?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?ｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｏｎｅ?ｏｘｉｍｅｓ??（２）?ＬＤＨｓ负载型Ａｕ基催化剂??水滑石利用本身的碱性，在不焙烧为氧化物的情况下负载贵金属作为催化剂的例??子也很多。Ｋｏｈｋｉ?Ｅｂｉｔａｎｉ等课题组１２４］在ＡＣＳ?ｃａｔａｌｙｓｉｓ上发表了一篇关于水滑石固载??双贵金属Ｐｔ和Ａｕ，将催化剂用于同样含有伯仲醇的ＧＬＹ以及ＰＧ催化氧化反应，在??不加入任何固体碱的情况下，以氧气为氧化剂，在室温下对ＧＬＹ的转化率为７３％，??ＧＡ?（甘油酸）的收率可以达到５７％；对ＰＧ的转化率为６３％，对ＬＡ的收率为４７％。??同时研宄者将Ｐｔ６０Ａｕ４０￣ｓｔａｒｃｈ／ＨＴ催化剂与Ｐｔ－ｓｔａｒｃｈ／ＨＴ和Ａｍｔａｒｃｈ／ＨＴ催化剂的催??化效果进行对比
方法得到了?ＮｉＦｅ－ＬＤＨ＠Ａｕ／Ｎｉ?ｆｏａｍ。将催化剂应用于析氧氧化可以明显提高反应的??电催化活性。且Ａｕ纳米粒子的颗粒大小随着ＨＡｕＣＵ的浓度变化而变化。ＨＡｕＣＵ的??浓度由Ｏ．ｌ－ｌ．ＯｍＭ，?Ａｕ纳米粒子的颗粒大小由９．１ｎｍ￣３１ｎｍ。如图１－３为ＮｉＦｅ??ＬＤＨ＠Ａｕ／Ｎｉ?Ｆｏａｍ的合成过程示意图。??Ｂａｒｅ?Ｎｉ?ｆｏａｍ?ＮｉＦｅ?ＬＤＨ／Ｎｉ?ｆｏａｍ?ＮｉＦｅ?ＬＤＨ＠Ａｕ／Ｎｉ?ｆｏａｍ??图１－３?ＮｉＦｅ?ＬＤＨ＠Ａｕ／Ｎｉ?Ｆｏａｍ的合成过程示意图??Ｆｉｇ．?１．３?Ｔｈｅ?Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｏｆ?ＮｉＦｅ?ＬＤＨ＠Ａｕ／Ｎｉ?Ｆｏａｍ??（３）?ＬＤＨｓ负载Ｐｔ基催化剂??将水滑石负载Ｐｔ用于催化加氢反应中的例子也很多。Ｘｉａｎｇｔ２７］课题组成员使用表??面活性剂合成了?Ｐｔ基负载镁铝水滑石催化剂，将催化剂应用于肉桂醛加氢反应中，??ＴＯＦ值可以达到０．５６２ｓ－１。同时催化组成员探究了?Ｐｔ纳米粒子尺寸大小对该反应中肉??桂醇的选择性影响，发现随着Ｐｔ纳米粒子尺寸变小，催化剂对肉桂醛的转化率有极??大地提高，但是却使得肉桂醇的选择性下降。通过调变颗粒尺寸大小，便可以控制肉??桂醇的选择性。研宄者将肉桂醛催化反应效果归因于水滑石表面特有的羟基基团以及??较小的Ｐｔ纳米粒子尺寸。武汉理工大学Ｙｕ?Ｊｉａｇｕ〇［２Ｓ］课题组则利用Ａ１箔片为基底，??并在原位生长了?ＭｇＡｌ－ＬＤＨ，并且使用ＮａＢＨ４还原法将Ｐｔ负载在水滑石纳米片上，??利用铝箔片的柔性性质将其应用于室温下甲醛的分解反应，取得了极佳的催化性能。??在室温下
【参考文献】：
期刊论文
[1]尿素分解水热合成Ni-Al类水滑石的研究[J]. 崔晓慧,郑建华. 安徽化工. 2008(01)
[2]La1-xCexFeO3钙钛石高变催化剂的XPS研究[J]. 马红钦,谭欣,朱慧铭,张继炎,张鎏. 中国稀土学报. 2003(04)
[3]LaGa1-xFexO3的结构与键性质[J]. 杨健美,苏锵. 中国稀土学报. 1992(03)
[4]LaMn1-xCoxO3-λ催化剂的XPS研究[J]. 于亚莉,张瑞峰,刘社田,于作龙. 中国稀土学报. 1992(02)
本文编号：2957461
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