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稳定金属有机框架材料合成及其复合物催化性能研究

发布时间:2021-01-13 13:13
  金属有机框架材料(MOFs)具有多孔性、高比表面积、可调节功能结构及不饱和的金属位点等特点,在众多领域都有广泛的应用。高配位的金属团簇和刚性的有机配体之间强的配位键,使得一些MOFs材料具有出色的热稳定性和化学稳定性。而其框架结构上暴露的不饱和位点,使得其在作为载体材料时,常常表现出更加优良的效果。因此,使用MOFs材料为载体,制备的复合催化剂的研究受到广泛地关注。如负载贵金属催化剂,来提高贵金属催化剂的分散性和循环性能等。制备了稳定的UiO-66材料和MIL-88A材料,考察了反应过程中调节剂和溶剂化作用对MOFs材料形貌的影响;随后复合上二茂铁和Ag与AgCl纳米颗粒,分别制成Ferrocene@UiO-66和Ag/AgCl@MIL-88A催化剂。并且考察了Ferrocene@UiO-66复合催化剂在苯酚羟基化反应中的催化活性和Ag/AgCl@MIL-88A催化剂在光催化降解罗丹明B溶液的催化活性。调节剂的加入和强溶剂化作用,会减缓MOFs的晶体生成过程,得到形貌规则、高度分散的MOFs材料。Ferrocene@UiO-66催化剂在苯酚羟基化反应中表现出高的催化活性,在优化条件下的... 

【文章来源】:天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:88 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

稳定金属有机框架材料合成及其复合物催化性能研究


一些常见的MOFs的晶体结构图

框架结构,配体,材料,羧酸


第 1 章 文献综述配体 TCPP(TCPP:meso-四(4-羧基苯基)卟啉,四羧酸)等[19-21]。一般来说,空间位阻较大的有机配体不易于形成高维的网状结构,而具阻比较小的刚性配体更有利于高位网状结构 MOFs 材料的合成。含氮杂 MOFs 材料因为其 N 元素的电子云密度比羧酸类要弱,因此,一般由配体形成的 MOFs 材料,在热稳定和化学结构上的稳定性不如由羧酸配 MOFs 材料。但因其结构的灵活性,使得其结构在惰性气体保护下,可丰富多孔的碳框架结构,因而其在电池碳负极材料方面受到广泛关注羧酸和含氮杂环的混合配体的 MOFs 材料,因含有不同类型的配体可以交叉类型拓扑结构的 MOFs 材料,可以使得其含有不同类型的孔容和,还有一些磷酸配体,芳香酚盐配体等。

晶体结构,比表面积


天津大学硕士学位论文MOFs 材料的孔隙大小,有机配体越长,除去客体分子后的 MO[25]。在实际的使用中,根据对于 MOFs 的使用要求而选择不机配体。例如气体吸附和分离一般选择孔径较小,孔隙率料;催化有机反应一般选择孔径较大的 MOFs 材料。比表面积吸附性能和催化性能的另外一个重要指标,因此,为了得到具的 MOFs 材料,人们不断选择更换配位中心的金属离子与配位,在 1999 年,Yaghi 组[26]较早合成的 MOF-5,其比表面积约 300 2004 年[27]又报道的 MOF-177,比表面达到 4500m2 g-1,是当料中,比表面积最高的 MOFs 材料;在 2010 年,他们组[28]报道的图 1-3)的比表面积高达 6240m2 g-1,此值接近固体材料比表

【参考文献】:
期刊论文
[1]Au/MOF催化剂的制备、表征及其催化三组分偶联反应[J]. 刘丽丽,张鑫,高金森,徐春明.  催化学报. 2012(05)
[2]过氧化氢苯酚羟基化合成苯二酚的研究进展[J]. 熊春荣,林衍华,卢文奎.  工业催化. 2003(04)



本文编号:2974929

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