Pd/CeTi催化剂上氢气选择性催化还原氮氧化物的研究
发布时间：2021-01-13 21:44
H2作为还原剂选择性催化还原氮氧化物（H2-SCR）的研究因为其还原剂清洁无毒、还原产物不会造成二次污染等优势而备受研究者的关注。本文选择贵金属Pd作为活性组分,通过水热法制备的CeTi复合氧化物作为载体,发现Pd/CeTi催化剂在H2-SCR反应中具有良好活性。然后利用XRD、XPS、NOx-TPD、H2-TPR、BET等手段对催化剂的结构进行了表征,用原位红外漫反射（insitu DRIFTS）对催化剂上的H2-SCR反应进行了机理表征。对于一系列的Pd/CexTiy催化剂,当Ce：Ti摩尔比为1：2时,催化性能最佳,空速为70000h-1,150-300℃温度范围内,NO、的转化率都在90%以上,极大的拓宽了催化剂的活性温度窗口,并且副产物NH3的生成量较Pd/TiO2大大降低,从而提高了N2选择性。在XRD的表征中Pd/CexTiy催化剂并未检测到TiO2的两种晶型（金红石型和锐钛矿型）,表明Ce元素的掺杂改变了载体的结构,Ti4+进入到CeO2的晶格中形成CeO2-TiO2固溶体,H2-TPR表征表明Ce、Ti之间的相互作用以及活性组分Pd与载体之间的相互作用都有助于提高催化...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?Ｐｔ／ＭｇＯ－Ｃｅ〇２催化剂上Ｈ２－ＳＣＲ机理图??Ｆｉｇ?１－１?艮ｅａｃｔｉｏｎ?ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ＳＣＲ?ｂｙ?Ｈ］?ｏｖｅｒ?Ｐｔ／ＭｇＯ－Ｃｅ〇２?ｃａｔａｌｙｓｔ??
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【参考文献】：
期刊论文
[1]富氧条件下改性Pd/TiO2-Al2O3催化剂上H2选择性催化还原NOx[J]. 段开娇,刘志明,苑磊. 科学通报. 2014(26)
[2]CeO2-WO3复合氧化物催化剂的NH3-SCR反应机理（英文）[J]. 陈亮,李俊华,葛茂发,马磊,常化振. 催化学报. 2011(05)
[3]富氧条件下氢气选择催化还原氮氧化物研究的进展[J]. 武鹏,于青,严晶晶,武光军,李兰冬,关乃佳. 催化学报. 2010(08)
[4]Pd基催化剂上H2快速选择催化还原NOx[J]. 于青,孔凡晓,李兰冬,武光军,关乃佳. 催化学报. 2010(03)
[5]CeO2-TiO2混合氧化物及Pd/CeO2-TiO2催化剂的氧化还原性能[J]. 朱华青,秦张峰,王建国. 催化学报. 2005(05)
[6]选择性催化还原烟气脱硝技术及其在我国的应用研究[J]. 贾双燕,路涛,李晓芸,宁献武. 电力环境保护. 2004(01)
硕士论文
[1]Mn-Ce-Ti催化剂上NH3选择性催化还原NOx的研究[D]. 朱珺之.北京化工大学 2014
[2]Pt-W（Mo）/TiO2催化剂上H2选择性催化还原NOx的研究[D]. 苑磊.北京化工大学 2014
本文编号：2975613
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?Ｐｔ／ＭｇＯ－Ｃｅ〇２催化剂上Ｈ２－ＳＣＲ机理图??Ｆｉｇ?１－１?艮ｅａｃｔｉｏｎ?ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ＳＣＲ?ｂｙ?Ｈ］?ｏｖｅｒ?Ｐｔ／ＭｇＯ－Ｃｅ〇２?ｃａｔａｌｙｓｔ??
图?３－５?Ｐｄ／Ｔｉ〇２（ａ）、Ｐｄ／Ｃｅ〇２（ｂ）和?Ｐｄ／ＣｅＴｉ（ｃ）催化剂的?Ｎ〇ｘ－ＴＰＤ?谱图??Ｆｉｇｕｒｅ?３－５?ＮＯｘ－ＴＰＤ?ｐｒｏｆｉｌｅｓ?ｏｆ?Ｐｄ／Ｔｉ〇２（ａ）、Ｐｄ／Ｃｅ〇２（ｂ）ａｎｄ?Ｐｄ７＆Ｔｉ?（ｃ）?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??ｌＰｄ／ｎ〇２、ｌＰｄ／Ｃｅ〇２?［＾及ｌＰｄ／Ｃｅ｜化催化剂的?ＮＯｘ－ＴＰＤ结果如图３－５所示，??可Ｗ看出，Ｐｄ／Ｃｅ化图中ＮＯ、Ｎ化、Ｎ化这兰种气体的脱附量远远低于Ｐｄ／Ｔｉ〇２??和Ｐｄ／ＣｅＴｉ的脱附量，Ｐｄ／Ｔ伯２和Ｐｄ／ＣｅＴｉ的ＮＯｘ－ＴＰＤ曲线中均在１２５‘Ｃ附近??出现明显的ＮＯｘ和Ｎ化脱附峰，并且在整个温度区间均有ＮＯｘ和Ｎ０２的脱附，??经过面积积分得到各催化剂上ＮＯ、Ｎ化、ＮＯ、的脱附量如表３－２所示。??表?３－２?Ｐｄ／Ｔｉ〇２、Ｐｄ／Ｃｅ〇２?和?Ｐｄ／ＣｅｉＴｉ；催化剂上?Ｎ〇ｘ?脱附量??Ｔａｂｌｅ?３－１?Ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ?ａｍｏｕｎｔ?ｏｎ?Ｐｄ／Ｔｉ〇２、Ｐｄ／Ｃｅ〇２?抑ｄ?Ｐｄ／ＣｅｉＴｉｚ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??催化剂?ＮＯ?（ｊｉｍｏｌ／ｇ）?Ｎ０２?（＾ｒｎｏｌ／ｇ）?Ｎ〇ｘ?（｜ｉｍｏｌ／ｇ）??Ｐｄ／Ｔｉ〇２?４８?２２１．９?２７０??Ｐｄ／Ｃｅ〇２?１０?９７?１０７??Ｐｄ／ＣｅｉＴｉ２?＾＾＾???表３－２中我们看出，Ｐｄ／ＣｅＴｉ上ＮＯｘ脱附量（３２９Ｍｍｏｌ／ｇ）?Ｎ０２的脱附量??（２６１｜ｊｍｏｌ／ｇ）要高于Ｐｄ／ｎ化和Ｐｄ／Ｃｅ化催化剂上的脱附量，综合图３－１的活??性评价图可知
Ｆｉｇｕｒｅ３－ｌｌ?Ｉｎ－ｓｉｔｕ?ＤＲＩＦＴＳ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｖｅｒ?Ｐｄ／Ｔｉ〇２（ａ）＾?Ｐｄ／Ｃｅ〇２（ｂ）?ａｎｄ?Ｐｄ／ＣｅＴｉ（ｃ）?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??ａｔ?出ｆｆｅｒｅｎｔ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｉｅｓ?ａｆｔｅｒ?ＮＯ?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ??图３－１１脚为Ｐｄ／Ｔｉ化催化剂上ＮＯ的吸附，催化剂通入ＮＯ气体充分吸附，??检测催化剂上的吸附物种，从图中可看出，３０°Ｃ时分别在１８％、１７８０、１６１１、??１５３７、１５０５、１２８７ｃｍ－＇处出现吸附峰。这些峰分别归属于气相弱吸附ＮＯ（１８５６ｃｍ－ｉ）??脚，妨－化〇２２—（１７８０ｃｍ－ｉ）脚，气态Ｎ０２的非对称振动模式（１６１１ｃｍ－ｉ）罔，双齿??硝酸盐（１５８３ｃｍ－ｉ卢Ｓ１，塾合双齿硝酸盐（１５３７ｃｍ－ｉ）＾７７ｌ，单齿硝酸盐（１２８７ｃｍ’ｉ）［６３］??和（１５０５ｃｍ－ｉ）【６２］，桥式硝酸盐伸缩振动＂２４２〇１１－１）【７８］，ｌＯＯ’Ｃ时在１７００ｃｍ－＇处出??现新的吸附峰，我们将其归属于表面硝酸盐物种。我们发现，随着温度的升高，??当温度达到２５０＾［＾＾后，除了?１７８０ｃｍ—ｌ处［Ｍｌ的ｃｋ－Ｎ２０２２＾的峰还存在之外，其他??峰全部消失。??图３－ｎ（ｂ）为３０－３５０°Ｃ不同温度条件下，Ｐｄ／Ｃｅ〇２催化剂上ＮＯ稳态吸附的??红外谱图
【参考文献】：
期刊论文
[1]富氧条件下改性Pd/TiO2-Al2O3催化剂上H2选择性催化还原NOx[J]. 段开娇,刘志明,苑磊. 科学通报. 2014(26)
[2]CeO2-WO3复合氧化物催化剂的NH3-SCR反应机理（英文）[J]. 陈亮,李俊华,葛茂发,马磊,常化振. 催化学报. 2011(05)
[3]富氧条件下氢气选择催化还原氮氧化物研究的进展[J]. 武鹏,于青,严晶晶,武光军,李兰冬,关乃佳. 催化学报. 2010(08)
[4]Pd基催化剂上H2快速选择催化还原NOx[J]. 于青,孔凡晓,李兰冬,武光军,关乃佳. 催化学报. 2010(03)
[5]CeO2-TiO2混合氧化物及Pd/CeO2-TiO2催化剂的氧化还原性能[J]. 朱华青,秦张峰,王建国. 催化学报. 2005(05)
[6]选择性催化还原烟气脱硝技术及其在我国的应用研究[J]. 贾双燕,路涛,李晓芸,宁献武. 电力环境保护. 2004(01)
硕士论文
[1]Mn-Ce-Ti催化剂上NH3选择性催化还原NOx的研究[D]. 朱珺之.北京化工大学 2014
[2]Pt-W（Mo）/TiO2催化剂上H2选择性催化还原NOx的研究[D]. 苑磊.北京化工大学 2014
本文编号：2975613
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