改性分子筛固载磷钨钼杂多酸催化剂的制备及性能研究

发布时间：2021-02-07 03:19

　　多金属氧酸盐（简称多酸）是由前过渡金属的酸式盐脱水缩合而成,多酸具有结构明确、酸性等特点,使其成为酯化、烷基化等反应的优良催化剂,但因晶态多酸比表面积小、在极性体系中溶解度大,导致多酸催化剂在酯化及烷基化反应中催化活性低、催化剂回收困难。而将多酸固载到一定的载体上,一方面可以提高多酸的比表面积,进而提高多酸催化剂的催化效率;另一方面固载后的多酸催化剂在极性体系中溶解度低,实现催化剂的回收及重复使用性能。本文先以后合成法对分子筛SBA-15、Worm-like、MCM-41进行改性,再用浸渍法制备固载型磷钨酸、磷钼酸、磷钨钼酸催化剂;并利用FT-IR、XRD等表征手段对催化剂的结构、形貌、比表面积等方面进行考察,在此基础上将催化剂用于柠檬酸三丁酯的合成及苯酚叔丁醇烷基化反应,考察反应的最佳实验条件和催化剂的重复使用性能。具体研究内容如下:首先,以3-氨丙基三乙氧基硅烷偶联剂（Apts）改性的介孔分子筛SBA-15为载体,以一系列具有不同组成的Keggin型磷钨钼杂多酸H3PW12-nMon034（n=0,6,12）为固体酸催化剂,将催化剂进行柠檬酸三丁酯的催化合成的研究,考察不同多酸组成... 

【文章来源】：内蒙古民族大学内蒙古自治区

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
缩略语表
第1章 绪论
    1.1 杂多酸简介
        1.1.1 杂多酸的合成及结构
        1.1.2 杂多酸的性质
        1.1.3 杂多酸的应用
    1.2 介孔分子筛
        1.2.1 介孔分子筛的结构与类型
        1.2.2 介孔分子筛的表面改性
        1.2.3 介孔分子筛的应用
    1.3 介孔分子筛固载杂多酸的酸催化研究进展
        1.3.1 固载型多酸催化剂的合成
        1.3.2 固载型多酸催化剂的酯化反应
        1.3.3 固载型多酸催化剂的烷基化反应
    1.4 本论文的选题背景、意义及目的
3PW_nMo_12-nO₃₄（n=0,6,12）催化合成柠檬酸三丁酯">第2章 改性SBA-15固载磷钨铝多酸H₃PW_nMo_12-nO₃₄（n=0,6,12）催化合成柠檬酸三丁酯
    2.1 引言
    2.2 实验仪器与试剂
    2.3 改性SBA-15分子筛固载磷钨钼杂多酸催化剂的制备
        2.3.1 磷钨钼杂多酸的制备
        2.3.2 SBA-15分子筛的制备
        2.3.3 改性SBA-15分子筛的制备
3PW_nMo_12-nO₃₄（n=0,6,12）催化剂的制备">        2.3.4 改性SBA-15固载磷钨钼杂多酸H₃PW_nMo_12-nO₃₄（n=0,6,12）催化剂的制备
    2.4 改性SBA-15固载磷钨铝杂多酸PWMo@SBA-15/Apts催化剂的表征
        2.4.1 磷钨钼酸与分子筛SBA-15的FT-IR表征
        2.4.2 PWMo@SBA-15/Apts催化剂的小角XRD表征
        2.4.3 PWMo@SBA-15/Apts催化剂的广角XRD表征
        2.4.4 PWMo@SBA-15/Apts催化剂的FT-IR表征
        2.4.5 PWMo@SBA-15/Apts催化剂的TEM表征
        2.4.6 PWMo@SBA-15/Apts催化剂的N2吸附-脱附表征
    2.5 PWMo@SBA-15/Apts催化合成柠檬酸三丁酯
        2.5.1 酯化率的测定
        2.5.2 柠檬酸三丁酯的合成
        2.5.3 产品的表征
        2.5.4 反应条件对催化合成柠檬酸三丁酯的影响
        2.5.5 PWMo@SBA-15/Apts催化剂的稳定性
12@SBA-15/Apts催化合成柠檬酸三丁酯的实验重复性">        2.5.6 PW₁₂@SBA-15/Apts催化合成柠檬酸三丁酯的实验重复性
    2.6 本章小结
第3章 三种不同结构分子筛固载磷钨酸催化剂的制备及合成柠檬酸三丁酯
    3.1 引言
    3.2 实验仪器与试剂
    3.3 不同结构分子筛固载磷钨酸催化剂的制备
        3.3.1 三种不同结构分子筛的制备
        3.3.2 不同结构分子筛固载磷钨酸催化剂的制备
    3.4 不同结构分子筛固载磷钨酸催化剂的表征
12@Worm-like/Apts、PW₁₂@MCM-41/Apts的小角XRD表征">        3.4.1 PW₁₂@Worm-like/Apts、PW₁₂@MCM-41/Apts的小角XRD表征
12@Worm-like/Apts、PW₁₂@MCM-41/Apts的广角XRD表征">        3.4.2 PW₁₂@Worm-like/Apts、PW₁₂@MCM-41/Apts的广角XRD表征
12@Worm-like/Apts、PW₁₂@MCM-41/Apts的FT-IR表征">        3.4.3 PW₁₂@Worm-like/Apts、PW₁₂@MCM-41/Apts的FT-IR表征
12@Worm-like/Apts、PW₁₂@MCM-41/Apts的TEM表征">        3.4.4 PW₁₂@Worm-like/Apts、PW₁₂@MCM-41/Apts的TEM表征
12@Worm-like/Apts、PW12@MCM-41/Apts的N2吸附-脱附表征">        3.4.5 PW₁₂@Worm-like/Apts、PW12@MCM-41/Apts的N2吸附-脱附表征
    3.5 不同结构分子筛固载磷钨酸催化合成柠檬酸三丁酯
12@Worm-like/Apts催化剂催化合成柠檬酸三丁酯的正交实验">        3.5.1 PW₁₂@Worm-like/Apts催化剂催化合成柠檬酸三丁酯的正交实验
12@MCM-41/Apts催化剂的柠檬酸三丁酯的正交实验">        3.5.2 PW₁₂@MCM-41/Apts催化剂的柠檬酸三丁酯的正交实验
        3.5.3 不同分子筛固载磷钨酸催化剂的稳定性
        3.5.4 不同分子筛固载磷钨酸催化剂的重复实验
    3.6 本章小结
第4章 不同结构硅烷偶联剂改性SBA-15固载磷钨酸催化剂的制备及酸催化研究
    4.1 引言
    4.2 实验仪器与试剂
12@SBA-15/YSiX₃催化剂的制备">    4.3 不同硅烷偶联剂改性SBA-15固载磷钨酸PW₁₂@SBA-15/YSiX₃催化剂的制备
        4.3.1 不同硅烷偶联剂改性SBA-15的制备
12@SBA-15/YSiX₃（YSiX₃=Apts、Atapts、Papts）催化剂的制备">        4.3.2 不同硅烷偶联剂改性SBA-15固载磷钨酸PW₁₂@SBA-15/YSiX₃（YSiX₃=Apts、Atapts、Papts）催化剂的制备
12@SBA-15/YSiX₃催化剂的表征">    4.4 不同硅烷偶联剂改性SBA-15固载磷钨酸PW₁₂@SBA-15/YSiX₃催化剂的表征
12@SBA-15/YSiX₃催化剂的小角XRD表征">        4.4.1 PW₁₂@SBA-15/YSiX₃催化剂的小角XRD表征
12@SBA-15/YSiX₃催化剂的广角XRD表征">        4.4.2 PW₁₂@SBA-15/YSiX₃催化剂的广角XRD表征
12@SBA-15/YSiX₃催化剂的FT-IR表征">        4.4.3 PW₁₂@SBA-15/YSiX₃催化剂的FT-IR表征
12@SBA-15/YSiX₃催化剂的TEM表征">        4.4.4 PW₁₂@SBA-15/YSiX₃催化剂的TEM表征
12@SBA-15/YSiX₃催化剂的N₂吸附-脱附表征">        4.4.5 PW₁₂@SBA-15/YSiX₃催化剂的N₂吸附-脱附表征
12@SBA-15/Apts催化合成叔丁基苯酚">    4.5 PW₁₂@SBA-15/Apts催化合成叔丁基苯酚
        4.5.1 催化性能测试方法
        4.5.2 固载型催化剂的催化性能研究
    4.6 柠檬酸三丁酯的合成及表征
12@SBA-15/Papts催化合成柠檬酸三丁酯的正交实验">        4.6.1 PW₁₂@SBA-15/Papts催化合成柠檬酸三丁酯的正交实验
12@SBA-15/Atapts催化合成柠檬酸三丁酯的正交实验">        4.6.2 PW₁₂@SBA-15/Atapts催化合成柠檬酸三丁酯的正交实验
        4.6.3 不同改性分子筛固载磷钨酸催化剂的稳定性
12@SBA-15/YSiX₃催化剂的可重复使用性能">        4.6.4 PW₁₂@SBA-15/YSiX₃催化剂的可重复使用性能
    4.7 本章小结
第5章 结论
参考文献
致谢
作者简介



本文编号：3021559