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硫化镉基高效半导体光催化剂的设计、合成与应用研究

发布时间:2021-02-11 18:07
  光催化是解决目前人类发展面临的能源供应和环境污染两大世界性危机最有前景的方法之一。光催化的核心是光催化剂,因此,光催化研究的重点之一在于研发高效且稳定的光催化材料。硫化镉(CdS)是一种可见光响应的半导体光催化剂,其能带结构能够满足光解水和CO2还原等反应的热力学要求,因而受到了人们的关注。然而,纯CdS颗粒存在光吸收能力不强、光生载流子易复合和表面产氢反应速率较慢等缺点,其光催化活性往往并不高。为克服上述缺点,本文分别采用控制形貌、构建异质结以及表面负载助催化剂的方法设计并制备了一系列高效的CdS基光催化剂,采用多项表征方法分析了制得CdS基材料的结构、光吸收等物化性质,以光催化产氢或甲苯类化合物选择性氧化制备苯甲醛类化合物为模型反应考察所制备催化剂的活性,并探究了催化剂的结构与性能之间的关系。主要研究内容和创新性结果如下:1)采用简单的沉淀法制备了正八面体Cd3(C3N3S32,通过引入S2?进行离子交换反应,首次制得了正八面体... 

【文章来源】:湖南大学湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:140 页

【学位级别】:博士

【部分图文】:

硫化镉基高效半导体光催化剂的设计、合成与应用研究


光催化制氢的循环利用途径[1]

示意图,光催化氧化,环己烷,机理


志刚教授和周勇教授团队的研究表明,必须要同时满足入体的激发,以及半导体导带位置与 CO2还原得到不同有机/CO2、CH3OH/CO2、HCHO/CO2、HCOOH/CO2和 CO/COO2得到目标产物才可能实现[32]。合成中的应用发展为有机合成开辟了一条新的路径。80 年代,研究者代烃生成羰基化合物,第一次成功地将光场引入到了有机化已经能够实现多类有机反应,如烷烃的选择性氧化生成氧化生成醛,胺选择性氧化制备亚胺等。除氧化反应外,基过程的反应中引入光场也能诱导反应的加速进行[34 37]。将 OH 修饰的 TiO2用于环己烷选择性氧化反应,并提出如图 1.3 所示, OH 修饰的 TiO2在光激发下,表面的 OH环己基,而 O2则与 Ti(III)作用生成 O2 ,环己基和 O2 结合成环己酮。

示意图,掺杂TiO2,能级,示意图


探究确认了氧空位的局域电子极大地增强了这一步骤也被认为是光催化固氮反应的决速用简单的可以规模化的共沉淀方法,成功制= Mg、Zn、Ni、Cu;MIII= Al、Cr)纳米片合成氨[50]。化剂的研究进展光催化剂O2能带结构的重要手段,其目的在于使吸收得 TiO2能够被更大范围的可见光激发[51]。发现引入 Fe3+、Ru3+、Os3+等多种金属离子52]。Fe3+掺杂 TiO2材料的能级如图 1.4 所示态,可以提高材料对可见光的响应[53]。

【参考文献】:
期刊论文
[1]钨酸铋担载钯纳米粒子光催化甲苯及其衍生物到醛的氧化反应(英文)[J]. 袁博,张宝,王志亮,卢胜梅,李军,刘龑,李灿.  催化学报. 2017(03)
[2]基于g-C3N4的Z型光催化体系研究进展[J]. 陈博才,沈洋,魏建红,熊锐,石兢.  物理化学学报. 2016(06)
[3]光催化还原CO2的研究现状和发展前景[J]. 吴聪萍,周勇,邹志刚.  催化学报. 2011(10)
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[5]微波固相反应制备CdS纳米粒子[J]. 曹洁明,房宝青,刘劲松,常树全,张防.  无机化学学报. 2005(01)
[6]纳米TiO2——种新型的无机抗菌剂[J]. 祖庸,雷闫盈,李晓娥,王训,吴金龙.  现代化工. 1999(08)

博士论文
[1]CdS基半导体光催化剂的光解水产氢活性和光生电荷特性的研究[D]. 张立静.吉林大学 2015
[2]高效含铋复合光催化剂的设计、合成与应用研究[D]. 陈浪.湖南大学 2013

硕士论文
[1]钨酸铋选择性氧化甲苯类化合物的光催化研究[D]. 刘英.湖南大学 2016



本文编号:3029513

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