不同形貌ZSM-5分子筛的芳构化反应性能

发布时间：2021-02-21 05:36

　　芳烃是一类重要的有机合成原料,长期以来通过石油化工路线制得。以煤化工副产烃及甲醇为原料制芳烃一方面提升了原料的附加值,提高了经济效益;另一方面可减少芳烃生产对石油资源的依赖。然而煤化工副产烃组分复杂,其芳构化反应比较复杂。LPG及轻石脑油的芳构化反应已有较多研究且部分已实现了工业化,但对于催化剂形貌（孔结构）对活性及动力学等方面影响的研究和认识还比较少。本论文以甲醇制丙烯副产烃中含量较高的正己烷为原料,研究催化剂形貌与芳构化反应活性及反应动力学的关系,认识形貌在芳构化反应的影响本质。另外,也考察了催化剂表面硅改性在甲醇芳构化制芳烃中的催化性能。1.合成了形貌规整的纳米片层ZSM-5分子筛,厚度仅有30-40 nm。采用浸渍法对水热合成的纳米片层ZSM-5（NSZ5）和大晶粒ZSM-5（BZ5）两种不同形貌的分子筛进行Zn改性,并考察了负载量对晶体结构、晶体形貌、孔结构、酸性质、活性及产物分布等的影响。Zn的负载对晶体结构及形貌并没有明显影响,但显著改变了酸分布,增加了分子筛表面L酸,提高了 L/B比例,有利于芳构化反应,芳烃选择性及收率得到提高。尤其当浸渍量为3%wt时,Zn/BZ5的... 

【文章来源】：宁夏大学宁夏回族自治区 211工程院校

【文章页数】：70 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图I-1ZSM-5结构单元Fig.l-117}ebasicstrucNrelu>ihofZSM-3

水热稳定性、优异的择形性和抗积碳性的催化剂。??１．２．２?ＺＳＭ－５?的性质??ＺＳＭ－５分子筛也称高硅五元沸石，最小的结构单元由硅（铝）氧四面体（丁０４）组成。如图１－１，??相邻的Ｔ０４通过公用一个氧原子相互连接而成，进而连接成五元环，八个五元环棱边相连构??成。如图１－２，?ＺＳＭ－５分子筛的骨架，三维孔道结构的沸石分子筛由链与链之间的氧桥键形成??片、片与片通过二次螺旋轴形成如图１－３，分子筛也具有两种孔道，直通道是平行ａ轴方向孔口??为椭圆形％２１１，孔径尺寸为０．５１?ｒａｎ?ｘ?０．５５?ｎｍ［２Ｗ３］；平行ｂ轴方向如图１－３孔口是十元环孔道孔??径尺寸为０．５４?１１１１１＞＜０．５６?１１１１１［２４＇２５］，“２”字形性中心：布朗斯特酸（８）和路易斯酸（１＾８酸给出质子??的，Ｌ酸接受电子对，ＺＳＭ－５分子筛有两个酸性位活与硅铝比、交换的阳离子种类、骨架间元??素之间的种类、键长、键角、电负性等有关，在一定程度上，Ｂ酸主要决定化学反应的方向和??程度ＺＳＭ－５分子筛因独特孔道结构、可调变的酸性、抗积碳、择形性等特点［２８＇２９］

／－聚合物，合成ＺＳＭ－５形貌约２?ｎｍ厚的片层，比表面积约５２０?ｍ２／ｇ，沿着ｂ轴方向由单个晶胞??组成，与传统分子筛相比，比表面积较大，ｂ轴取向为０，晶胞参数为［ｈｏｉ］，形貌上呈片状，层??４层之间相交叉，积有序，其物相和形貌如图１＊４和１－５所示＾３２］。??§??Ｓ??Ｃ０??ｇ?Ｉ?Ｍｕｌｔｉｌａｍｅｌｌａｒ?ＭＦＩ??Ｉ?Ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ?ＭＦＩ??５?１０?１５?２０?２５?３０?３５?４０??２０?（ｄｅｇｒｅｅｓ）??图１－４片层ＺＳＭ－５的ＸＲＤ??Ｆｉｇ．?１－４?ＸＲＤ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆＫａｎｏｓｈｅｅｔ?ＺＳＭ－５??－３－??


本文编号：3043915