双Z型V 2 O 5 /FeVO 4 /Fe 2 O 3 复合光催化剂构建及光催化活性研究
发布时间：2021-04-03 21:09
我国水环境污染一直是公众关注的重要环境问题之一。其中,由于医疗和制药废水的大量排放,以及生物体的不完全吸收等问题,大量抗生素类污染物被直接或间接排放到水体之中。这些进入到环境中的抗生素类污染物往往会导致自然水体中出现更多的耐药细菌和抗性基因,造成自然环境中微生物系统的紊乱。同时,其潜在的致癌、致畸、致突变等风险,也会对人类社会产生严重的危害。因此,去除水体中的抗生素类污染物已经成为迫在眉睫的问题。近年来,光催化技术在降解有机污染物的研究领域内,以其环境友好、经济、高效等特点受到更多研究学者的关注。然而目前大多数研究主要针对于二元单Z型光催化剂的制备与光催化降解等问题,光响应范围较窄,电子-空穴复合率高及有效Z型合成率低等问题并没有被很好的解决。因此,本研究基于原位合成法制备一种三元双Z型复合光催化体系—V2O5/FeVO4/Fe2O3,并将其应用于有机污染物的光催化降解研究中。在本研究中,采用原位合成法制备双Z型V2O5/FeVO
【文章来源】：辽宁大学辽宁省 211工程院校
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图0-1异质结型光催化体系光生电子转移机理图
引言6图0-2离子态Z型光催化体系光生载流子传输机理图Fig.0-2Photogeneratedcarriertransportmechanismofionic-stateZ-schemephotocatalyticsystem固态Z型光催化体系，顾名思义就是电荷转移途径多数为固态[33]。e-直接通过半导体光催化剂的接触界面传递，传输距离短、效率高[34]。固态电子传输介质较离子态更易发生氧化还原反应，逆向反应程度较低。同时，固态电子传输介质存在于两个半导体光催化剂之间，形成欧姆连接，有利于降低电荷分离传输过程中的阻力，促进了一个半导体CB上的e-转移到另一个半导体的VB上，并与其VB上存在的h+结合[35,36]。而彼此VB和CB上保存的h+和e-则可以分别参与到光催化降解有机污染物的氧化还原反应中。因此，与离子态Z型光催化体系相比，固态Z型光催化体系通常具有更强的光催化活性。本研究在上文中已经提到，固态Z型光催化体系根据传输介质可分为有导电介质的光催化体系和无导电介质的光催化体系，其中有导电介质的光催化体系被称为全固态Z型光催化体系，无导电介质的光催化体系称为直接Z型光催化体系[37]。全固态Z型光催化体系于2006年被第一次报道，Tada等人[38]利用贵重金属—金（Au）作为电子传输介质，复合半导体光催化剂选择CdS和TiO2，由这三部分共同组成的Z型TiO2/Au/CdS复合光催化体系，其光催化活性和电子分离效率远高于单组分光催化体系。在紫外光照条件下，TiO2的CB与CdS的VB
引言8图0-3固态Z型光催化体系光生载流子传输机理图Fig.0-3Photogeneratedcarriertransportmechanismofsolid-stateZ-schemephotocatalyticsystemYu等人[45]在2013年提出了构建直接Z型光催化体系的设计，并对TiO2/g-C3N4复合光催化体系更够高效光催化降解甲醛（HCHO）的机理进行了解释。对于直接Z型光催化体系来说，其优势在于完全包括了前两种Z型光催化体系的优点，同时又弥补了两者存在的不足。直接Z型光催化体系由两个半导体光催化剂直接接触形成欧姆连接，缩短了光生载流子的传输距离，提高了e--h+对的分离效率，同时由于不存在离子态电子传输介质，逆向反应几乎不存在[46]。此外，由于两个半导体光催化剂直接复合，不需要贵金属的介入，复合光催化剂的制备成本大大降低，有利于其在光催化领域内的广泛应用[47]。直接Z型光催化体系电子传输机理与全固态Z型光催化体系相类似，如图0-4所示。直接Z型复合光催化剂只包含两种半导体光催化剂，在光照射下，PSII和PSIVB上的e-都可以被激发跃迁至各自的CB上，由于两个半导体光催化剂之间没有电子传输介质，PSIICB上的e-可直接通过两者接触的相界面传输至PSI的VB上，并与PSIVB上的h+结合。这样，聚集在PSICB上的具有更强还原能力的光生e-与体系内存在的O2反应生成O2-，进而催化降解有机污染物。而停留在PSIIVB上的光生h+则可以直接氧化有机污染物，或者与体系内存在的OH-或H2O反应生成OH，最终彻底降解反应体系内的有机污染物[48,49]。直接Z型光催化反应体系不仅能够有效提高e-和h+的分离效率，还能够增强系统的氧化还原能力。并
【参考文献】：
期刊论文
[1]AgInS2/g-C3N4复合材料光催化降解邻二氯苯性能[J]. 王新,熊巍,王金,康敏辉,李新勇,石勇. 中国环境科学. 2019(11)
[2]全固态Z-Scheme光催化材料应用于二氧化碳还原和光催化分解水研究进展[J]. 时晓羽,李会鹏,赵华. 分子催化. 2019(04)
[3]浸渍法制备Ni-L/g-C3N4复合材料及其光催化产氢性能研究[J]. 张婷,陈梅,邓洪芬,高明,高恩军. 沈阳化工大学学报. 2019(02)
[4]反应型离子液体辅助合成钒酸铁介孔纳米棒及其增强可见光光催化活性（英文）[J]. 陈翰祥,曾洁,陈敏东,陈志刚,季梦夏,赵君泽,夏杰祥,李华明. 催化学报. 2019(05)
[5]Fe2O3-CeO2光催化剂的制备及其催化性能[J]. 李友凤,刘国清,曾令玮,彭振山,向湘昱,王莹,黄晓. 石油学报(石油加工). 2018(05)
[6]二氧化钛基Z型光催化剂综述（英文）[J]. 戚克振,程蓓,余家国,Wingkei Ho. 催化学报. 2017(12)
[7]污水中抗生素的处理方法研究进展[J]. 罗玉,黄斌,金玉,张望龙,展巨宏,蔡倩,丁怡然,赵婷婷,李强. 化工进展. 2014(09)
[8]UV-Fenton法深度处理皮革废水[J]. 李章良,陈阿红,黄美华,黄宝玲,陈艺林. 环境工程学报. 2013(01)
[9]高级氧化技术在水处理的研究进展[J]. 刘晶冰,燕磊,白文荣,冯惠谦,王劼勇,张文熊. 水处理技术. 2011(03)
[10]纳米二氧化钛光催化剂制备方法研究进展[J]. 范拴喜. 无机盐工业. 2010(11)
硕士论文
[1]高比例Z型Er3+:Y3Al5O12@Nb2O5/Pt/In2O3光催化剂的制备及可见光分解水制氢的研究[D]. 张旭.辽宁大学 2019
本文编号：3117088
【文章来源】：辽宁大学辽宁省 211工程院校
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图0-1异质结型光催化体系光生电子转移机理图
引言6图0-2离子态Z型光催化体系光生载流子传输机理图Fig.0-2Photogeneratedcarriertransportmechanismofionic-stateZ-schemephotocatalyticsystem固态Z型光催化体系，顾名思义就是电荷转移途径多数为固态[33]。e-直接通过半导体光催化剂的接触界面传递，传输距离短、效率高[34]。固态电子传输介质较离子态更易发生氧化还原反应，逆向反应程度较低。同时，固态电子传输介质存在于两个半导体光催化剂之间，形成欧姆连接，有利于降低电荷分离传输过程中的阻力，促进了一个半导体CB上的e-转移到另一个半导体的VB上，并与其VB上存在的h+结合[35,36]。而彼此VB和CB上保存的h+和e-则可以分别参与到光催化降解有机污染物的氧化还原反应中。因此，与离子态Z型光催化体系相比，固态Z型光催化体系通常具有更强的光催化活性。本研究在上文中已经提到，固态Z型光催化体系根据传输介质可分为有导电介质的光催化体系和无导电介质的光催化体系，其中有导电介质的光催化体系被称为全固态Z型光催化体系，无导电介质的光催化体系称为直接Z型光催化体系[37]。全固态Z型光催化体系于2006年被第一次报道，Tada等人[38]利用贵重金属—金（Au）作为电子传输介质，复合半导体光催化剂选择CdS和TiO2，由这三部分共同组成的Z型TiO2/Au/CdS复合光催化体系，其光催化活性和电子分离效率远高于单组分光催化体系。在紫外光照条件下，TiO2的CB与CdS的VB
引言8图0-3固态Z型光催化体系光生载流子传输机理图Fig.0-3Photogeneratedcarriertransportmechanismofsolid-stateZ-schemephotocatalyticsystemYu等人[45]在2013年提出了构建直接Z型光催化体系的设计，并对TiO2/g-C3N4复合光催化体系更够高效光催化降解甲醛（HCHO）的机理进行了解释。对于直接Z型光催化体系来说，其优势在于完全包括了前两种Z型光催化体系的优点，同时又弥补了两者存在的不足。直接Z型光催化体系由两个半导体光催化剂直接接触形成欧姆连接，缩短了光生载流子的传输距离，提高了e--h+对的分离效率，同时由于不存在离子态电子传输介质，逆向反应几乎不存在[46]。此外，由于两个半导体光催化剂直接复合，不需要贵金属的介入，复合光催化剂的制备成本大大降低，有利于其在光催化领域内的广泛应用[47]。直接Z型光催化体系电子传输机理与全固态Z型光催化体系相类似，如图0-4所示。直接Z型复合光催化剂只包含两种半导体光催化剂，在光照射下，PSII和PSIVB上的e-都可以被激发跃迁至各自的CB上，由于两个半导体光催化剂之间没有电子传输介质，PSIICB上的e-可直接通过两者接触的相界面传输至PSI的VB上，并与PSIVB上的h+结合。这样，聚集在PSICB上的具有更强还原能力的光生e-与体系内存在的O2反应生成O2-，进而催化降解有机污染物。而停留在PSIIVB上的光生h+则可以直接氧化有机污染物，或者与体系内存在的OH-或H2O反应生成OH，最终彻底降解反应体系内的有机污染物[48,49]。直接Z型光催化反应体系不仅能够有效提高e-和h+的分离效率，还能够增强系统的氧化还原能力。并
【参考文献】：
期刊论文
[1]AgInS2/g-C3N4复合材料光催化降解邻二氯苯性能[J]. 王新,熊巍,王金,康敏辉,李新勇,石勇. 中国环境科学. 2019(11)
[2]全固态Z-Scheme光催化材料应用于二氧化碳还原和光催化分解水研究进展[J]. 时晓羽,李会鹏,赵华. 分子催化. 2019(04)
[3]浸渍法制备Ni-L/g-C3N4复合材料及其光催化产氢性能研究[J]. 张婷,陈梅,邓洪芬,高明,高恩军. 沈阳化工大学学报. 2019(02)
[4]反应型离子液体辅助合成钒酸铁介孔纳米棒及其增强可见光光催化活性（英文）[J]. 陈翰祥,曾洁,陈敏东,陈志刚,季梦夏,赵君泽,夏杰祥,李华明. 催化学报. 2019(05)
[5]Fe2O3-CeO2光催化剂的制备及其催化性能[J]. 李友凤,刘国清,曾令玮,彭振山,向湘昱,王莹,黄晓. 石油学报(石油加工). 2018(05)
[6]二氧化钛基Z型光催化剂综述（英文）[J]. 戚克振,程蓓,余家国,Wingkei Ho. 催化学报. 2017(12)
[7]污水中抗生素的处理方法研究进展[J]. 罗玉,黄斌,金玉,张望龙,展巨宏,蔡倩,丁怡然,赵婷婷,李强. 化工进展. 2014(09)
[8]UV-Fenton法深度处理皮革废水[J]. 李章良,陈阿红,黄美华,黄宝玲,陈艺林. 环境工程学报. 2013(01)
[9]高级氧化技术在水处理的研究进展[J]. 刘晶冰,燕磊,白文荣,冯惠谦,王劼勇,张文熊. 水处理技术. 2011(03)
[10]纳米二氧化钛光催化剂制备方法研究进展[J]. 范拴喜. 无机盐工业. 2010(11)
硕士论文
[1]高比例Z型Er3+:Y3Al5O12@Nb2O5/Pt/In2O3光催化剂的制备及可见光分解水制氢的研究[D]. 张旭.辽宁大学 2019
本文编号：3117088
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