非环状卤胺抗菌介孔二氧化硅及抗菌水凝胶的制备和性能研究
发布时间：2021-04-07 03:21
近年来,随着人们生活水平的不断提高,人们开始逐渐关注危害自身健康的各种外在因素。在日常生活中,自然界中广泛存在并且大量分布着各种细菌以及病毒,它们时刻威胁着人们的健康乃至于生命安全,更有可能危害社会的和谐安定以及经济的可持续发展。因此研究新型、环保的抗菌材料来保障人们的日常生活显得尤为重要。卤胺抗菌材料由于其具备着强大的抗菌功效,广谱的抗菌性以及抗菌官能团的可再生性等一些优良的性能引起了研究者们的广泛兴趣。但是,目前国内外对于非环状卤胺抗菌材料的研究却比较少。因此,本文着重于研究非环状卤胺抗菌材料,成功制备了一种含有非环状卤胺官能团的抗菌介孔二氧化硅,一种含有非环状卤胺官能团的抗菌水凝胶。（1）含有非环状卤胺官能团的抗菌介孔二氧化硅的制备和性能研究在聚乙烯醇（PVA）溶液中加入碳酸钠作为催化剂,通过聚乙烯醇分子链上的羟基与N,N-亚甲基双丙烯酰胺（MBA）的α,β-不饱和酰胺基进行反应获得含有非环状卤胺前置体官能团的聚合物（PVA-MBA）。再向PVA-MBA溶液中加入水玻璃,通过调节混合溶液的p H可以得到含有非环状卤胺前置体官能团的介孔二氧化硅（PVA-MBA@Si O2）,再经过...
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：55 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
一般卤胺化合物的结构（R=H、Br、Cl或者无机基团或者有机基团），X=Br、
上海师范大学硕士学位论文第一章4图1-2（1）为卤胺的形成过程；（2）为卤胺水解平衡的过程卤胺化合物的稳定性好是基于其在水中具有较低的解离常数，而且还因其化学结构的不同，解离常数也不同。通常情况下结构为胺、酰胺和亚酰胺的解离速度依次增强。具体的测试数值见表1-1。在微生物的存在下，氧化态的卤素从卤胺中转移到微生物的过程是有利于水解的，因为促使了反应朝正方向进行。卤胺释放活性卤素的速度慢保证了卤胺官能团长久的稳定性，一旦与微生物接触速度又加快，保证了强大的杀菌功效。这样也就使卤胺抗菌材料具有强而持久的杀菌性能。在所有的卤胺中，胺基卤胺是最稳定的，但其杀菌功效比酰胺卤胺和亚酰胺卤胺的杀菌功效差。相比之下，亚酰胺卤胺具有最强的杀菌功效，因为它的卤胺键的解离常数是最大的，所以它可以快速释放氧化态卤素到微生物中。当然解离的速度也受其所带的功能性基团和取代基的类型所影响。例如与仲酰胺键结合的Cl原子，相比于结合到伯酰胺键上的Cl原子能够更快地解离，所以对抗菌要求的情况不同可以选择不同结构的卤胺化合物。
第一章上海师范大学硕士学位论文5表1-1胺基卤胺、酰胺基卤胺和亚酰胺基卤胺在水中的解离常数1.2.2卤胺的分类卤胺可以分为环状和非环状卤胺[19,20]。环状卤胺前置体化合物如乙内酰脲，恶唑烷酮和咪唑啉酮已被广泛研究作为抗菌粒子和涂层[21,22-24]。然而，非环状卤胺主要被研究用作抗菌涂层。因为环状卤胺与非环状卤胺相比更为稳定并且能耐受N-X键的水解，可以获得非常高效和相对可持续的长时间稳定性。这种稳定性是其化学结构决定的结果，其中给电子烷基在与其相邻的杂环上被氧化的N-X部分取代，因此阻碍了释放氧化卤素进入水溶液。非环状卤胺结构主要是一些如N,N-亚甲基双丙烯酰胺和丙烯酰胺等酰胺基小分子单体聚合或结合在其它材料上，化学结构如图1-3所示。由于其开放的结构，非环状卤胺对水解更为敏感，故主要在涂层方面有广泛的应用[23,25]。尽管如此，可以通过交联非环状的卤胺，从而在一定程度上降低非环状卤胺的水解速率，提高非环状卤胺的稳定性。以前的研究表明，仲酰胺基的卤胺化合物的耐水解性比含有伯酰胺基团的卤胺化合物更为出色，但仲酰胺基团的卤化过程因为空间位阻增加可能相对较为困难。总之，卤胺化合物可以通过不同的要求而设计不同的结构。环状卤胺和非环状卤胺在稳定性和杀菌效果方面是互补的，不论是环状卤胺或者是非环状卤胺均在不同抗菌领域有着出色表现。图1-3非环状卤胺结构（乙酸乙烯酯-共-甲基丙烯酰胺）1.3介孔二氧化硅的研究背景多孔材料是材料家族中一个庞大的体系，一般这些材料都具有高的比表面积、比较大的孔体积和较低的密度，从而被应用于吸附和分离、催化、微纳米反应器
【参考文献】：
期刊论文
[1]抗菌材料的研究现状及发展趋势[J]. 乐志文,凌新龙,岳新霞. 成都纺织高等专科学校学报. 2016(02)
[2]介孔材料在止血方面的应用[J]. 廖硕,何星. 世界复合医学. 2015(04)
[3]卤胺类抗菌剂和抗菌材料研究进展[J]. 李蓉,刘颖,任学宏. 化工新型材料. 2013(11)
[4]化学交联法制备ZnO/PVA复合水凝胶[J]. 周玉惠. 广东化工. 2013(13)
[5]卤胺抗菌材料的研究和应用[J]. 亢真真,焦玉超,张冰,梁杰. 上海师范大学学报(自然科学版). 2012(05)
[6]室温交联PVA水凝胶的制备与性能研究[J]. 周宏霞,王明明. 粘接. 2012(06)
[7]PVA-PAMPS-PAA三元互穿网络型水凝胶的合成及其性能研究[J]. 袁丛辉,余娜,林松柏,柯爱茹,全志龙. 高分子学报. 2009(03)
[8]含药水凝胶膜的制备及其药物释放规律的研究[J]. 岳凌,杨占山,杨淑琴,潘秀花,潘鹏. 辐射研究与辐射工艺学报. 2005(06)
[9]金属离子抗菌剂的抗菌效果及应用研究[J]. 汤庆国,王雪峰,沈上越,梁金生. 环境与健康杂志. 2005(02)
[10]抗菌剂及其抗菌机理[J]. 夏金兰,王春,刘新星. 中南大学学报(自然科学版). 2004(01)
硕士论文
[1]高强度有机硅复合聚乙烯醇水凝胶的制备及性能研究[D]. 王海宁.兰州大学 2019
[2]非环状卤胺抗菌材料的合成及其性能研究[D]. 田洪儒.上海师范大学 2017
[3]季铵盐壳聚糖与聚乙烯醇共混物的研究[D]. 于倩.大连理工大学 2010
本文编号：3122696
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：55 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
一般卤胺化合物的结构（R=H、Br、Cl或者无机基团或者有机基团），X=Br、
上海师范大学硕士学位论文第一章4图1-2（1）为卤胺的形成过程；（2）为卤胺水解平衡的过程卤胺化合物的稳定性好是基于其在水中具有较低的解离常数，而且还因其化学结构的不同，解离常数也不同。通常情况下结构为胺、酰胺和亚酰胺的解离速度依次增强。具体的测试数值见表1-1。在微生物的存在下，氧化态的卤素从卤胺中转移到微生物的过程是有利于水解的，因为促使了反应朝正方向进行。卤胺释放活性卤素的速度慢保证了卤胺官能团长久的稳定性，一旦与微生物接触速度又加快，保证了强大的杀菌功效。这样也就使卤胺抗菌材料具有强而持久的杀菌性能。在所有的卤胺中，胺基卤胺是最稳定的，但其杀菌功效比酰胺卤胺和亚酰胺卤胺的杀菌功效差。相比之下，亚酰胺卤胺具有最强的杀菌功效，因为它的卤胺键的解离常数是最大的，所以它可以快速释放氧化态卤素到微生物中。当然解离的速度也受其所带的功能性基团和取代基的类型所影响。例如与仲酰胺键结合的Cl原子，相比于结合到伯酰胺键上的Cl原子能够更快地解离，所以对抗菌要求的情况不同可以选择不同结构的卤胺化合物。
第一章上海师范大学硕士学位论文5表1-1胺基卤胺、酰胺基卤胺和亚酰胺基卤胺在水中的解离常数1.2.2卤胺的分类卤胺可以分为环状和非环状卤胺[19,20]。环状卤胺前置体化合物如乙内酰脲，恶唑烷酮和咪唑啉酮已被广泛研究作为抗菌粒子和涂层[21,22-24]。然而，非环状卤胺主要被研究用作抗菌涂层。因为环状卤胺与非环状卤胺相比更为稳定并且能耐受N-X键的水解，可以获得非常高效和相对可持续的长时间稳定性。这种稳定性是其化学结构决定的结果，其中给电子烷基在与其相邻的杂环上被氧化的N-X部分取代，因此阻碍了释放氧化卤素进入水溶液。非环状卤胺结构主要是一些如N,N-亚甲基双丙烯酰胺和丙烯酰胺等酰胺基小分子单体聚合或结合在其它材料上，化学结构如图1-3所示。由于其开放的结构，非环状卤胺对水解更为敏感，故主要在涂层方面有广泛的应用[23,25]。尽管如此，可以通过交联非环状的卤胺，从而在一定程度上降低非环状卤胺的水解速率，提高非环状卤胺的稳定性。以前的研究表明，仲酰胺基的卤胺化合物的耐水解性比含有伯酰胺基团的卤胺化合物更为出色，但仲酰胺基团的卤化过程因为空间位阻增加可能相对较为困难。总之，卤胺化合物可以通过不同的要求而设计不同的结构。环状卤胺和非环状卤胺在稳定性和杀菌效果方面是互补的，不论是环状卤胺或者是非环状卤胺均在不同抗菌领域有着出色表现。图1-3非环状卤胺结构（乙酸乙烯酯-共-甲基丙烯酰胺）1.3介孔二氧化硅的研究背景多孔材料是材料家族中一个庞大的体系，一般这些材料都具有高的比表面积、比较大的孔体积和较低的密度，从而被应用于吸附和分离、催化、微纳米反应器
【参考文献】：
期刊论文
[1]抗菌材料的研究现状及发展趋势[J]. 乐志文,凌新龙,岳新霞. 成都纺织高等专科学校学报. 2016(02)
[2]介孔材料在止血方面的应用[J]. 廖硕,何星. 世界复合医学. 2015(04)
[3]卤胺类抗菌剂和抗菌材料研究进展[J]. 李蓉,刘颖,任学宏. 化工新型材料. 2013(11)
[4]化学交联法制备ZnO/PVA复合水凝胶[J]. 周玉惠. 广东化工. 2013(13)
[5]卤胺抗菌材料的研究和应用[J]. 亢真真,焦玉超,张冰,梁杰. 上海师范大学学报(自然科学版). 2012(05)
[6]室温交联PVA水凝胶的制备与性能研究[J]. 周宏霞,王明明. 粘接. 2012(06)
[7]PVA-PAMPS-PAA三元互穿网络型水凝胶的合成及其性能研究[J]. 袁丛辉,余娜,林松柏,柯爱茹,全志龙. 高分子学报. 2009(03)
[8]含药水凝胶膜的制备及其药物释放规律的研究[J]. 岳凌,杨占山,杨淑琴,潘秀花,潘鹏. 辐射研究与辐射工艺学报. 2005(06)
[9]金属离子抗菌剂的抗菌效果及应用研究[J]. 汤庆国,王雪峰,沈上越,梁金生. 环境与健康杂志. 2005(02)
[10]抗菌剂及其抗菌机理[J]. 夏金兰,王春,刘新星. 中南大学学报(自然科学版). 2004(01)
硕士论文
[1]高强度有机硅复合聚乙烯醇水凝胶的制备及性能研究[D]. 王海宁.兰州大学 2019
[2]非环状卤胺抗菌材料的合成及其性能研究[D]. 田洪儒.上海师范大学 2017
[3]季铵盐壳聚糖与聚乙烯醇共混物的研究[D]. 于倩.大连理工大学 2010
本文编号：3122696
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