通过SERS监控表面等离激元驱动的催化反应

发布时间：2021-04-11 10:20

　　表面增强拉曼散射（SERS）由于其快速的、简单的样品需求而使其在检测和分析领域非常受欢迎。事实上,作为一种高灵敏度、无痕的技术能够监测界面性质和分子间相互作用等方面具有不可替代的作用。其中,表面等离激元起到关键性的作用,其能够经由局部表面等激元共振（LSPR）收集大量的电磁能量克服反应分子的能垒促使催化反应发生。具体而言,等离激元衰变会产生大量的热电子,提供大量的动力学能量发生还原反应,而与电子成对出现的空穴用于完成大量的氧化反应。基于此,我们在SERS技术的监控下探究了新类型的的等离激元驱动的表面催化反应,使得此反应体系得到了扩展。（1）被大量研究的对氨基苯硫酚（PATP）,对硝基苯硫酚（PNTP）这类带有巯基的芳香族化合物,其主要基于硫与贵金属能够形成稳定的化学键,所以对此类化合物进行了广泛的表面等离激元催化反应的研究。基于此,我们考虑到是否有其它的基团能够与贵金属连接然后仍然能进行催化反应。在SERS的监控下,我们探究了对碘苯胺（PIAN）分子是否能够被增强,结果发现此探针分子在激光的照射下发生了表面等离激元催化反应。更关键的是,我们通过浓度对反应的生成物对碘偶氮苯（DIAB）的... 

【文章来源】：辽宁大学辽宁省 211工程院校

【文章页数】：84 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

自由电子的集体振荡引起的局部电场增强图[12]

第1章前言17nm激光器，适用于各类样品及优化实验结果；观察样品的的显微镜，此装置一方面可以将激光照射到检测样品上，另一方面可以将散射光进行采集。全息陷波滤波片或介电带通滤波片，它能够将拉曼散射产生的光留下，而对于其它的光被能够滤除掉；使得拉曼散射光具有不同波长的光的衍射光栅，可选多个光栅，标配1800条/mm光栅，并可扩展1200条/mm；一种光敏器件，称为CCD相机，对产生的散射光进行探测；除了控制的仪器外，还有马达，以及一台电脑用来储存和分析数据。在电脑上安有WiRE软件，此软件具有多种功能。它可以控制此雷尼绍拉曼光谱仪、对待测定的样品进行观察、进行数据采集的参数进行调控、对集成的数据进行查看、将得到的数据进行处理与优化、生成的拉曼光谱数据后明确测定的样品信息、对产生的数据和结果进行打印与输出给以后的分析带来了方便。图1-2拉曼光谱仪的结构图[89]

第2章表面等离激元辅助下对碘偶氮苯的异构化242.3结果与讨论2.3.1银纳米粒子的表征我们所制备的具有SERS活性的AgNPs其表面的粗糙程度及其尺寸大小分别用扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）表征。图2-1是通过柠檬酸钠还原法合成的SERS基底，表明其具有粗糙的银表面，这种结构增加了等离激元驱动的化学反应的“热点”的数量和SPR的强度。我们在这里尝试了将我们所制备的银基底与本文所研究的PIAN这种探针分子相混合之后用TEM进行了表征。原则上对于PIAN这种小分子通过电子显微镜是看不到的，所以看到的仍然这种银基底的结构，而从图2-2可以看到，除了银之外有许多的小黑点的存在，这个有可能是PIAN这种有机物分子造成的。而且能从此图中得到所制备的这种银基底的尺寸大约40nm。以上结果表明成功合成了所需要的银纳米基底，可以用来执行表面增强拉曼散射实验。图2-1银纳米粒子的SEM图像


本文编号：3131078