基于表面在位化学的碳氢键活化反应研究

发布时间：2021-04-11 22:03

　　碳碳（C-C）键是有机化合物中最基本的连接,C-C键的构筑一直是科学家研究的热点。其中,通过碳氢（C-H）键活化实现C-C键偶联是最直接有效的方法之一。传统化学中,人们对C-H键活化反应的分析依赖于对反应物和产物进行各种谱学仪器表征,缺少对反应过程和中间态的直接原位观测,阻碍了人们对C-H键活化机理的深入理解。表面在位化学是表面科学领域新兴的一个重要研究方法。利用扫描隧道显微镜（STM）在亚分子级别的空间分辨率,人们可以在超高真空中清洁的单晶表面原位观察化学反应过程的各个状态。结合X射线光电子能谱（XPS）的化学分析以及密度泛函理论（DFT）计算,人们可以详细地研究表面辅助的化学反应的反应路径和机理。本文利用表面在位化学的研究方法,在贵金属表面研究C-H键活化反应。在C-H键活化研究的过程中,我们发现氧（O）原子、氮（N）原子与金属表面的相互作用对特定位置的C-H键活化有很强地促进作用。本论文将主要以联苯作为分子骨架,引入乙酰基、烷氧基、羟基、氨基等末端基团设计前驱体分子,进行基于表面在位化学的C-H键活化反应研究。本文主要包括以下五个部分:1、我们发现了一种新型表面在位化学反应类型,... 

【文章来源】：苏州大学江苏省

【文章页数】：165 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

利用STM针尖诱导碘苯在Cu(111)表面脱碘偶联反应[13]

图 1-2. 热引发的表面在位 Ullmann 偶联反应[8]。3. 利用 TBB 的表面 Ullmann 偶联得到各种大小的环状连接结构形成线型结构，更具挑战性的是利用表面在位化学在基底表面和规则的环化反应产物。由于表面在位反应的不可逆性，稍微性反应位点的不规则连接。得到设想之外的产物结构。较早的人对 1,3,5-三（4-溴苯基）苯（TBB）在 Cu(111)表面的 Ullm]。他们发现，由于 TBB 分子具有柔性的构型结构，导致在形成

53. 利用 TBB 的表面 Ullmann 偶联得到各种大小的环状连接结构形成线型结构，更具挑战性的是利用表面在位化学在基底表面和规则的环化反应产物。由于表面在位反应的不可逆性，稍微性反应位点的不规则连接。得到设想之外的产物结构。较早的人对 1,3,5-三（4-溴苯基）苯（TBB）在 Cu(111)表面的 Ullm]。他们发现，由于 TBB 分子具有柔性的构型结构，导致在形成

【参考文献】：
期刊论文
[1]超高真空条件下表面辅助反应[J]. 汪宏,张海明,迟力峰.  物理化学学报. 2016(01)



本文编号：3132035