原子精确的钯和银团簇合成及其催化性质研究

发布时间：2021-04-27 04:39

　　金属纳米颗粒催化剂是一类重要的多相催化剂,广泛用于催化氧化、加氢等反应。但是纳米颗粒催化剂存在诸多弊端,比如颗粒尺寸较大,分布不均一;量子尺寸效应弱化,容易失活;组成与结构复杂,活性位点难以确定。金属纳米团簇尺寸均一以及原子结构精确,有利于深入研究结构与性质的关系。另一方面,与单组分团簇相比,双金属团簇的理化性质变化很大,这是因为外源原子与团簇本身原子的协同效应改变了单组分团簇的电子结构和表面排布,使双金属团簇在催化方面具有很大的应用潜力。双金属团簇中不同金属原子之间的电子传递作用和金属-载体强相互作用（SMSI）可显著地调控催化性质,为优化催化剂设计提供新的思路。在本论文工作中,选取二氯化钯（PdCl2）作为前驱体,合成了三个Pd原子呈三角形排列的Pd3Cl（PPh2）2（PPh3）3（简记为Pd3）团簇,并系统地研究了其催化硝基苯和苯甲醛反应生成苄叉苯胺的行为;选用硝酸银（AgNO3）、三苯基磷氯化金（AuClPPh3）、PdCl2和四氯铂酸钾（K2PtCl4）为前驱体,制备了原子数目确定的M@Ag24（M=Ag,Au,Pd,Pt）纳米团簇,并作为模型催化CO氧化。主要内容如下:1... 

【文章来源】：南京大学江苏省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：86 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 贵金属纳米团簇的研究背景
        1.2.1 什么是纳米材料
        1.2.2 什么是贵金属纳米团簇
        1.2.3 什么是合金团簇
    1.3 贵金属纳米团簇概述
    1.4 金纳米团簇催化应用
        1.4.1 金团簇催化氧化反应
        1.4.2 金团簇催化还原反应
        1.4.3 金团簇催化碳碳偶联反应
        1.4.4 金团簇催化电子转移过程
        1.4.5 金团簇催化三组分偶联反应
        1.4.6 金团簇与光催化
        1.4.7 金团簇与电催化
    1.5 钯纳米团簇催化应用
        1.5.1 钯团簇催化偶联反应
        1.5.2 钯团簇催化氧化还原反应
    1.6 银纳米团簇催化应用
    1.7 合金纳米团簇催化应用
    1.8 选题意义与研究内容
    参考文献
3团簇催化硝基苯和苯甲醛一锅法反应">第二章 Pd₃团簇催化硝基苯和苯甲醛一锅法反应
    2.1 引言
    2.2 试剂与仪器
        2.2.1 试剂
        2.2.2 仪器
    2.3 实验部分
3纳米团簇的合成">        2.3.1 Pd₃纳米团簇的合成
        2.3.2 Pd纳米颗粒的合成
        2.3.3 负载型催化剂的制备
        2.3.4 实验方法
        2.3.5 催化剂的主要表征
        2.3.6 计算方法
    2.4 结果与讨论
3纳米团簇的表征">        2.4.1 Pd₃纳米团簇的表征
        2.4.2 不同钯基催化剂催化硝基苯和苯甲醛一锅法反应
        2.4.3 稳定性测试
        2.4.4 氢氘交换
        2.4.5 程序升温脱附
    2.5 理论计算
    2.6 本章小结
    参考文献
24（M=Ag, Au, Pd, Pt）催化CO氧化">第三章 M@Ag₂₄（M=Ag, Au, Pd, Pt）催化CO氧化
    3.1 引言
    3.2 试剂与仪器
        3.2.1 试剂
        3.2.2 仪器
    3.3 实验部分
24纳米团簇的合成">        3.3.1 Ag@Ag₂₄纳米团簇的合成
24纳米团簇的合成">        3.3.2 Au@Ag₂₄纳米团簇的合成
24和Pt@Ag₂₄纳米团簇的合成">        3.3.3 Pd@Ag₂₄和Pt@Ag₂₄纳米团簇的合成
xCe_1-xO₂">        3.3.4 共沉淀法合成Mn_xCe_1-xO2

        3.3.5 负载型催化剂的制备
        3.3.6 催化性能测定
        3.3.7 催化剂的主要表征
    3.4 结果与讨论
24 （M=Ag, Au, Pd, Pt）团簇的表征">        3.4.1 M@Ag₂₄ （M=Ag, Au, Pd, Pt）团簇的表征
24/Mn_xCe_1-xO₂ （M=Ag, Au, Pd, Pt）催化CO氧化">        3.4.2 M@Ag₂₄/Mn_xCe_1-xO₂ （M=Ag, Au, Pd, Pt）催化CO氧化
24/Mn_xCe_1-xO₂ （M=Ag, Au, Pd, Pt）配体的影响">        3.4.3 预处理对M@Ag₂₄/Mn_xCe_1-xO₂ （M=Ag, Au, Pd, Pt）配体的影响
24/Mn_xCe_1-xO₂ （M=Ag, Au, Pd, Pt）原子相互作用的影响">        3.4.4 预处理对M@Ag₂₄/Mn_xCe_1-xO₂ （M=Ag, Au, Pd, Pt）原子相互作用的影响
24 （M=Ag, Au, Pd, Pt）和Mn_xCe_1-xO₂的协同作用">        3.4.5 M@Ag₂₄ （M=Ag, Au, Pd, Pt）和Mn_xCe_1-xO₂的协同作用
    3.5 本章小结
    参考文献
第四章 总结与展望
    4.1 总结
    4.2 展望
攻读硕士学位期间取得的成果
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]Ni纳米粒子作为电子转移剂和NiSx作为产氢界面活性位协同增强TiO2光催化制氢性能（英文）[J]. 王苹,徐顺秋,陈峰,余火根.  催化学报. 2019(03)
[2]金纳米粒子的尺寸以及金-二氧化钛相互作用对表面等离激元光催化产氧的影响（英文）[J]. 王升扬,曾斌,李灿.  催化学报. 2018(07)
[3]常压低温等离子体有效去除催化CO氧化的金原子团簇的保护剂（英文）[J]. 谭媛,刘华,刘晓艳,王爱琴,刘昌俊,张涛.  催化学报. 2018(05)
[4]高热稳定性二氧化硅包覆的Au25纳米簇的制备和催化应用（英文）[J]. 陈海军,刘超,王敏,张超锋,李杲,王峰.  催化学报. 2016(10)



本文编号：3162785

suoshi