过渡金属化合物活化单过硫酸盐降解有机污染物的机制研究

发布时间：2021-04-28 10:41

　　近些年来,基于硫酸根自由基的高级氧化技术被广泛地应用于污染物的降解和修复。单过硫酸盐（peroxymonosulfate,以下简称PMS）是一种很好的硫酸根自由基前体。过渡金属离子最先被用来活化PMS产生硫酸根自由基,但是过渡金属离子具有毒性,因此过渡金属离子活化单过硫酸盐的技术应用倍受限制。基于固态金属化合物活化过硫酸盐的非均相催化技术的发展,克服了金属离子的二次污染问题。但目前所报道的PMS活化剂因为合成步骤复杂、成本高昂同样难以大规模应用。因此,开发高效、环境友好、成本低的过硫酸盐催化活化剂一直是该领域的研究热点和重要方向。本论文以2,4,4’-三氯联苯（PCB28）与邻苯二甲酸二乙酯（DEP）为模式污染物,研究了非均相催化单过硫酸盐（PMS）技术对两种污染物的氧化降解。研发了基于生物炭负载多种金属氧化物催化PMS降解多氯联苯的技术,详细分析了典型金属硫化物CuS活化PMS产生自由基的化学机制,为有机污染物的降解和修复提供了新的技术。取得的主要研究结果如下:（1）通过共沉淀法、吸附法等多种方式,开发了基于生物炭负载金属离子的复合材料,初步评价了多种金属（Fe、Ni、Cu、Zn）氧... 

【文章来源】：安庆师范大学安徽省

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    第一节 多氯联苯类污染物概述
        1.1.1 多氯联苯性质
        1.1.2 多氯联苯的污染现状
    第二节 邻苯二甲酸酯类污染物概述
        1.2.1 邻苯二甲酸酯性质
        1.2.2 邻苯二甲酸酯污染现状
    第三节 有机污染物的修复方法
    第四节 基于硫酸根自由基的高级氧化技术
        1.4.1 传统高级氧化技术
        1.4.2 活化单过硫酸盐产生硫酸根自由基
    第五节 研究意义及内容
        1.5.1 研究目的及意义
        1.5.2 研究内容
第二章 生物炭负载金属氧化物降解多氯联苯的研究
    第一节 前言
    第二节 实验材料与方法
        2.2.1 供试材料
        2.2.2 催化剂合成与表征
        2.2.3 实验方法
        2.2.4 分析方法
    第三节 实验结果与讨论
        2.3.1 生物炭负载氧化铜活化氧化剂去除PCB28
        2.3.2 生物炭负载氧化铁活化氧化剂去除PCB28
        2.3.3 生物炭负载氧化镍活化氧化剂去除PCB28
        2.3.4 生物炭负载氧化锌活化氧化剂去除PCB28
    第四节 本章小结
第三章 硫化铜活化单过硫酸盐降解邻苯二甲酸酯
    第一节 前言
    第二节 实验材料与方法
        3.2.1 供试材料
        3.2.2 催化剂的制备与表征
        3.2.3 实验方法
        3.2.4 分析方法
    第三节 实验结果及讨论
        3.3.1 CuS固体的表征
        3.3.2 CuS活化PMS降解DEP的动力学
        3.3.3 CuS剂量与PMS浓度对DEP降解的影响
        3.3.4 初始pH对DEP降解的影响
        3.3.5 环境中常见阴离子对DEP降解的影响
    第四节 本章小结
第四章 硫化铜活化单过硫酸盐的机制研究
    第一节 前言
    第二节 实验材料与方法
        4.2.1 供试材料
        4.2.2 催化剂的制备与表征
        4.2.3 实验方法
        4.2.4 分析方法
    第三节 实验结果及讨论
        4.3.1 CuS/PMS体系自由基的鉴定
        4.3.2 CuS/PMS体系自由基产生的可能路径
        4.3.3 CuS/PMS体系降解DEP的循环性能评价
    第四节 本章小结
第五章 结论与展望
    第一节 主要结论
    第二节 创新点
    第三节 不足之处
    第四节 未来展望
参考文献
个人学术信息
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]炭基材料催化过氧化物降解水中有机污染物:表面作用机制[J]. 杨世迎,张翱,任腾飞,张宜涛.  化学进展. 2017(05)
[2]中国土壤与沉积物中邻苯二甲酸酯污染水平及其吸附研究进展[J]. 崔学慧,李炳华,陈鸿汉,万平强.  生态环境学报. 2010(02)
[3]Abiotic degradation of four phthalic acid esters in aqueous phase under natural sunlight irradiation[J]. Ruttapol Lertsirisopon,Satoshi Soda,Kazunari Sei,Michihiko Ike.  Journal of Environmental Sciences. 2009(03)
[4]纳米材料在环境保护方面的最新应用进展[J]. 卓成林,伍明华.  化工时刊. 2004(03)
[5]多氯联苯处理处置方法国内外研究进展[J]. 李森,陈家军,孟占利.  中国环保产业. 2004(02)
[6]多氯联苯的环境毒理研究动态[J]. 聂湘平.  生态科学. 2003(02)
[7]降解多氯联苯的微生物特性研究进展[J]. 艾尼瓦尔,王栋,周集体.  上海环境科学. 2000(11)
[8]多氯联苯的环境吸附行为研究进展[J]. 孟庆昱,储少岗,徐晓白.  科学通报. 2000(15)

硕士论文
[1]多氯联苯污染现状、管控政策和检测方法研究[D]. 林咸真.浙江大学 2014
[2]台州某废弃电子垃圾拆解区土壤中PCBs和重金属污染及生态风险评估[D]. 张微.浙江工业大学 2013



本文编号：3165335