甲烷/氨气等离子体偶联反应合成腈类化合物

发布时间：2021-04-28 20:53

　　甲烷是天然气的主要成分,其高效利用备受关注。氨气是一种廉价易得的化工原料。因此,从甲烷和氨气出发合成高附加值的精细化学品具有很大的应用价值和深远的科学意义。本文采用介质阻挡放电,详细研究了CH4/NH3等离子体偶联反应,得到如下结果：甲烷和氨气在纯等离子体条件下可一步合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈。通过考察介质阻挡放电反应器结构对CH4/NH3等离子体偶联反应的影响,优化出单介质反应器有利于合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈。在该反应器中,探究了原料比、停留时间和能量密度对CH4/NH3等离子体偶联反应合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的影响,得出合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的最佳条件是：甲烷和氨气的原料比为1：1,停留时间为3.5 s,能量密度为30W/cm3。此外,结合发射光谱等诊断方法,发现C≡N自由基是诱导CH4/NH3等离子体偶联反应生成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的主要物种。甲烷和氨气在等离子体和负载型金属催化剂共同作用下可一步合成氰化氢。在等离子体催化条件下,考察了金属负载型催化剂的载体（Na-ZSM5、ZSM-5、TS-1 TiO2、fumed SiO2、r’-Al2... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：82 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 等离子体相关概念
        1.1.1 等离子体基本概念
        1.1.2 等离子体的产生
        1.1.3 等离子体化学反应
    1.2 甲烷的研究
        1.2.1 甲烷的研究现状
        1.2.2 非平衡等离子体转化甲烷的研究
    1.3 腈类化合物的研究
        1.3.1 腈类精细化学品的研究概述
        1.3.2 N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的研究情况
    1.4 氰化氢和氰化氢聚合物的研究
        1.4.1 氰化氢的研究
        1.4.2 氰化氢聚合物的研究
    1.5 选题依据
2 实验方法
    2.1 实验装置与方法
        2.1.1 甲烷氨气等离子体反应实验流程
        2.1.2 烷氨气等离子体反应性能评价
        2.1.3 反应器结构和参数
    2.2 实验设备
    2.3 负载型金属催化剂的制备
3 CH_4/NH_3等离子体反应合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈
    3.1 CH_4/NH_3等离子体反应产物定性分析
    3.2 CH_4/NH_3等离了体反应合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈条件优化
        3.2.1 反应温度矫正
        3.2.2 原料比和功率的影响
        3.2.3 停留时间的影响
        3.2.4 比能量密度的影响
        3.2.5 填充材料的影响
    3.3 CH_4/NH_3等离子体反应合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈反应机理研究
        3.3.1 示波器诊断
        3.3.2 发射光谱诊断
        3.3.3 CH_4/NH_3等离子体反应生成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈反应机理
    3.4 本章小结
4 CH_4/NH_3等离子体催化反应合成HCN
    4.1 载体材料与等离子体协同
    4.2 负载型金属催化剂与等离子体协同
    4.3 负载型铜催化剂的优化
    4.4 本章小结
5 HCN聚合物的性质,聚合过程及用途的初步探索
    5.1 HCN聚合物的性质
    5.2 HCN聚合物聚合过程的初步探索
    5.3 HCN聚合物用途的初步探索
        5.3.1 HCN聚合物的热稳定性
        5.3.2 HCN聚合物XRD研究
    5.4 本章小结
结论
参考文献
附录A
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]氮化碳材料的光谱学分析及光催化性能研究[J]. 宋晓锋,陶红,陈彪,陈良霞,李亮,孙燕,庞涛,王燕刚.  光谱学与光谱分析. 2015(01)
[2]等离子体概念、分类及基本特性[J]. 王利娟.  宜宾学院学报. 2009(06)
[3]从第17届世界石油大会看天然气的开发和应用[J]. 陈祖庇.  石油炼制与化工. 2003(04)
[4]等离子体技术在催化反应中的应用[J]. 李阳,许根慧,刘昌俊,艾宝都.  化学工业与工程. 2002(01)

博士论文
[1]等离子体催化氨分解制氢的协同效应研究[D]. 王丽.大连理工大学 2013
[2]介质阻挡放电材料对放电特性影响的研究[D]. 李明.华北电力大学（北京） 2008

硕士论文
[1]大气压下介质阻挡放电的发射光谱诊断[D]. 肖重发.大连理工大学 2003



本文编号：3166155