碳纳米管上手性修饰金属催化剂催化苯乙酮的不对称加氢性能研究

发布时间：2021-05-07 15:24

　　由酮的不对称催化氢化反应制备手性醇的反应,在医药、农药及日用化学品等的合成中具有广泛的用途。人们已经开发出了许多高效的不对称均相催化剂,并用于手性醇类化合物的合成,但是由于均相催化自身存在的不足,如产物不易分离和纯化、催化剂不易循环利用以及昂贵的价格等,使其难以应用于工业大生产。与之相比,不对称多相催化反应可以很好地克服这些问题,在工业应用中具有明显的优势。基于此,本论文以常用的多壁碳纳米管为载体,通过对其结构的改造和修饰,制备了一系列负载型多相铂、钌催化剂,并将其用于苯已酮的不对称氢化反应中。本论文主要工作如下:1、采用不同类型的碳纳米管为载体（外径≥50 nm以及外径为30-50 nm）,分别制备出不同负载量的Pt、Ru（5 wt%,8 wt%,10 wt%,12 wt%）负载金属纳米催化剂,并利用其为催化剂,考察了手性修饰剂存在下,这些催化剂对苯乙酮不对称催化氢化反应的催化性能,结果表明其手性诱导性有限。2、通过对载体碳纳米管的处理,制得功能化碳纳米管载体。以（R）-BINAP作为手性配体,通过氧化、硝基化、还原等一系列化学反应,合成出含胺基的（R）-BINAP衍生物手性配体（R... 

【文章来源】：西北师范大学甘肃省

【文章页数】：74 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 前言
    1.2 催化的发展
        1.2.1 不对称催化反应
        1.2.2 手性膦配体
        1.2.3 手性胺配体
    1.3 碳纳米管
        1.3.1 碳纳米管负载金属催化剂
    1.4 醛、酮的催化氢化反应
    1.5 研究的背景及意义
    参考文献
第2章 实验部分
    2.1 实验试剂和仪器
    2.2 表征技术
        2.2.1 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)
        2.2.2 透射电子显微镜(TEM)
        2.2.3 比表面积测试(BET)
        2.2.4 核磁共振(NMR)
        2.2.5 X射线粉末衍射(XRD)
    2.3 催化剂性能测试以及产物分析
        2.3.1 催化剂性能测试
        2.3.2 苯乙酮的催化氢化实验
        2.3.3 产物分析
    参考文献
第3章 碳纳米管负载铂、钌纳米粒子催化剂的制备、表征和性能
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 碳纳米管的预处理
        3.2.2 Pt/CNTs催化剂的制备
        3.2.3 Ru/CNTs催化剂的制备
        3.2.4 催化性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的表征
        3.3.2 催化剂的性能测试
    3.4 结论
    参考文献
第4章 BINAP衍生物与碳纳米管键合物负载铂、钌催化剂的制备和性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 手性配体BINAP衍生物的制备
        4.2.2 载体碳纳米管(CNTs)的预处理及外围的功能化
        4.2.3 .手性配体与功能化的碳纳米管键和
        4.2.4 Pt/CNTs-HN-BINAP催化剂的制备
        4.2.5 Ru/CNTs-HN-BINAP催化剂的制备
        4.2.6 催化性能测试
        4.2.7 催化剂重复使用实验
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 材料表征
        4.3.2 催化剂的性能测试
        4.3.3 催化剂重复使用性能测试
    4.4 结论
    参考文献
第5章 全文总结
    5.1 主要研究结果
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]手性药物及其中间体拆分方法的研究进展[J]. 刘文强,李莉.  药学学报. 2018(01)
[2](S)-5,5’-二氨基-2,2’-双二苯基膦基-1,1’-联萘的绿色合成[J]. 乐传俊,赵子彪,苏扬,刘宝亮.  合成化学. 2015(10)
[3]金鸡纳碱衍生物钌催化剂催化芳香酮不对称氢转移反应[J]. 蒋和雁.  化学研究与应用. 2014(08)
[4]超分子凝胶的手性功能应用:手性分子识别与不对称催化[J]. 靳清贤,李晶,李孝刚,张莉,方少明,刘鸣华.  化学进展. 2014(06)
[5]大剂量心得安治疗甲状腺功能亢进性心脏病疗效观察[J]. 甘清瑞.  中国实用医药. 2014(09)
[6]L-脯氨酸修饰的Ru-PPh3/γ-Al2O3催化芳香酮不对称加氢反应[J]. 熊伟,刘德蓉,贾云,秦瑞香,邱会东,王金波,李贤均.  催化学报. 2011(07)
[7]多壁碳纳米管接枝超支化聚（胺-酯）[J]. 朱靖,刘洋,董振华,魏宏亮,楚晖娟.  化工进展. 2010(11)
[8]腹针配合美多巴治疗帕金森氏病临床观察[J]. 陈秀华,李漾,奎瑜.  中国针灸. 2007(08)
[9]碳纳米管的研究进展[J]. 曹伟,宋雪梅,王波,严辉.  材料导报. 2007(S1)
[10]碳纳米管的研究进展[J]. 陶泳,高滋.  化学世界. 2006(04)



本文编号：3173630