ZnO（10（?）0）表面小分子吸附的低温STM研究

发布时间：2021-05-12 00:37

　　氧化锌（ZnO）材料在人们的生活和生产中应用广泛。特别是在多相催化领域,ZnO作为Cu/ZnO/Al203催化剂的主要组分之一,长期应用于甲醇合成和水气转换等化学工业过程。尽管己经有大量的相关研究和报道,但是人们对于ZnO表面的催化作用机制仍然缺乏清晰且统一的认识。近年来,以ZnO模型催化体系为研究对象的表面化学研究日益发展起来,为人们深化理解基于ZnO材料的多相催化反应的物理化学机制打下基础。在本论文中,我们以超高真空低温扫描隧道显微镜（UHV-LT-STM）为主要实验手段,对CO,CO2,H2和H20等工业过程中涉及到的重要小分子在ZnO（10（?）0）单晶表面的吸附与活化进行了详尽的研究。研究中广泛应用原位吸附及表征方法,最大程度的排除了杂质气体的干扰,并实现了分子吸附的精准定位和和分子吸附构型的精确表达。这些研究结果不但为未来开展更多的关于ZnO表面的STM研究工作奠定了基础,同时也为理解ZnO在多相催化过程中所起到的关键作用提供原子分子水平的重要证据。本论文所获得的主要研究结果如下:1.在超高真空环境下,实现了原子级平整的ZnO（10（?）0）单晶表面的可控制备,并利用低能电... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：153 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 氧化锌材料的性质
        1.1.1 氧化锌的晶体结构
        1.1.2 氧化锌的电子结构
    1.2 氧化锌在催化领域的应用
        1.2.1 合成气制甲醇
        1.2.2 水气转换反应
        1.2.3 光催化反应
    1.3 氧化锌模型催化体系
        1.3.1 模型催化体系
        1.3.2 表面吸附与反应机理
        1.3.3 氧化锌表面科学研究
    1.4 本文主要的研究内容
    参考文献
第2章 实验仪器与研究方法
    2.1 超高真空低温扫描隧道显微镜
        2.1.1 扫描隧道显微术简介
        2.1.2 Createc低温扫描隧道显微镜
        2.1.3 探针的制备与处理
    2.2 光电子能谱
        2.2.1 X射线光电子能谱
        2.2.2 紫外光电子能谱
        2.2.3 角分辨光电子能谱
    2.3 低能电子衍射与俄歇电子能谱
        2.3.1 低能电子衍射
        2.3.2 俄歇电子能谱
    2.4 本章小结
    参考文献
第3章 ZnO (10(?)0)表面结构及其缺陷的表征
    3.1 研究背景
        3.1.1 ZnO单晶表面结构的研究
        3.1.2 ZnO薄膜表面结构的研究
        3.1.3 ZnO本征缺陷的研究
    3.2 洁净的ZnO(10(?)0)表面获取与表征
        3.2.1 直流加热法处理氧化锌单晶
        3.2.2 洁净ZnO(10(?)0)表面的LEED与AES表征
        3.2.3 洁净ZnO(10(?)0)表面低温STM结果
        3.2.4 洁净ZnO(10(?)0)表面的电子结构表征
    3.3 ZnO(10(?)0)表面的缺陷识别
        3.3.1 ZnO(10(?)0)本征缺陷
        3.3.2 CO还原ZnO(10(?)0)表面
    3.4 本章小结
    参考文献
第4章 CO_2/CO在ZnO(10(?)0)表面吸附的STM研究
    4.1 研究背景
        4.1.1 CO_2与ZnO表面的相互作用
        4.1.2 CO与ZnO表面的相互作用
    4.2 CO_2分子在ZnO(10(?)0)表面的STM表征
        4.2.1 ZnO(10(?)0)表面CO_2物种的识别
        4.2.2 CO_2分子在ZnO(10(?)0)表面的一维定向生长
        4.2.3 CO_2分子的(2×1)多层吸附结构
    4.3 CO分子在ZnO(10(?)0)表面的STM表征
        4.3.1 ZnO(10(?)0)表面CO物种的识别
        4.3.2 CO分子在ZnO(10(?)0)表面的定向迁移
        4.3.3 CO与CO_2在ZnO(10(?)0)表面的共吸附
    4.4 本章小结
    参考文献
第5章 氢气在ZnO(10(?)0)表面的低温解离
    5.1 研究背景
        5.1.1 氢分子的活化
        5.1.2 氢与ZnO表面的相互作用
    5.2 H_2在ZnO(10(?)0)表面的异裂吸附
        5.2.1 H_2在ZnO(10(?)0)表面的链式解离结构
        5.2.2 一维氢链的形成机理
        5.2.3 高覆盖度下的表面氢结构
        5.2.4 探针诱导表面氢物种脱附
    5.3 本章小结
    参考文献
第6章 H_2O在ZnO(10(?)0)表面吸附行为的STM研究
    6.1 研究背景
        6.1.1 H_2O的表面科学研究
        6.1.2 H_2O与ZnO的相互作用
    6.2 H_2O在ZnO(10(?)0)表面吸附的STM结果
        6.2.1 H_2O在ZnO(10(?)0)表面的分子态吸附
        6.2.2 探针诱导分子态H_2O解离
        6.2.3 H_2O在ZnO(10(?)0)表面的一维链式结构
        6.2.4 H_2O在ZnO(10(?)0)表面的半解离结构
    6.3 本章小结
    参考文献
第7章 结论与展望
致谢
附录Ⅰ 攻读博士学位期间发表论文情况
附录Ⅱ 参加学术会议情况



本文编号：3182396