富铋基卤氧铋光催化剂的构筑及性能研究

发布时间：2021-05-17 08:05

　　半导体光催化是一种高效、绿色和有前景的用于解决环境污染和能源危机的新技术。它可以利用太阳能来光催化分解水制氢、降解有害污染物、选择性转化有机物、还原二氧化碳为碳氢燃料和光催化固氮等。开发高效的光催化剂是目前光催化领域的研究核心。卤氧化铋（BiOX;X=Cl,Br,I）光催化剂是目前最被广泛研究的光催化剂之一。通过提高BiOX中铋含量可得到具有类似层状结构和导带底位置更高的富铋卤氧铋（Bi_xO_yX_z）光催化剂,是一类极具潜力的新型光催化材料,对其进行深度研究是很有必要的。目前光催化反应主要研究电荷光催化,激子光催化长期被忽视,而了解激子在光催化过程中的作用对理解光催化机理具有重要作用。本论文选择Bi_xO_yX_z为研究对象,从空心形貌、掺杂和表面氧空位构筑的角度来调控Bi_xO_yX_z的电荷分离和激子生成,详细研究形貌和缺陷结构对催化剂光生物种行为和光催化性能的影响规律。以乙二醇和乙醇为溶剂构筑含表面... 

【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：154 页

【学位级别】：博士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 课题背景及研究目的与意义
    1.2 光催化反应
        1.2.1 半导体光催化机理研究
        1.2.2 半导体光催化材料的分类
    1.3 二维层状BiOX光催化剂研究现状
        1.3.1 BiOX光催化剂的晶面研究
        1.3.2 BiOX光催化剂的形貌调控
        1.3.3 BiOX光催化剂的厚度超薄化研究
        1.3.4 BiOX光催化剂的缺陷研究
        1.3.5 BiOX光催化剂的应用潜力和局限
    1.4 富铋BiOX(Bi_xO_yX_z)光催化剂及其研究进展
        1.4.1 Bi_xO_yX_z光催化剂的制备方法
        1.4.2 Bi_xO_yX_z光催化剂的应用领域
        1.4.3 Bi_xO_yX_z光催化剂的改性手段
    1.5 本文的主要研究内容
第2章 实验材料及方法
    2.1 实验试剂及仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 主要表征手段
        2.2.1 结构及形貌表征
        2.2.2 光谱表征
        2.2.3 孔径分布与比表面积(BET)
        2.2.4 热重分析(TG)
        2.2.5 光电化学性质
    2.3 催化性能测试
        2.3.1 光催化降解反应
        2.3.2 光催化活化分子氧和光催化固氮反应
        2.3.3 光催化还原CO_2反应
    2.4 理论计算
第3章 Bi_4O_5I_2表面氧空位构筑及分子氧活化性能研究
    3.1 引言
    3.2 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化剂的结构和形貌
        3.2.1 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化剂的制备
        3.2.2 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化剂的结构和形貌表征
        3.2.3 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化剂的组成分析
    3.3 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化剂的活化分子氧性能
        3.3.1 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化剂的光吸收和能带结构
        3.3.2 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化剂对氧分子的吸附能
        3.3.3 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化剂对活化分子氧性能
    3.4 表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化剂的载流子分离行为分析
    3.5 含表面氧空位的Bi_4O_5I_2光催化剂的光催化反应机理
    3.6 本章小结
第4章 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化激子生成和电荷分离的双重作用
    4.1 引言
    4.2 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化剂的结构和形貌
        4.2.1 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化剂的制备
        4.2.2 前驱体的形貌和组分
        4.2.3 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化剂的组成和形貌
        4.2.4 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化剂的光吸收性质
        4.2.5 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化剂的结构
        4.2.6 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化剂的能带结构
    4.3 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化剂的光生电荷行为探究
        4.3.1 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化剂的激子效应分析
        4.3.2 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化剂的载流子分离行为分析
    4.4 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的光催化活性
        4.4.1 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化活化分子氧活性
        4.4.2 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化降解性能
        4.4.3 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 光催化还原Cr(Ⅵ)性能
    4.5 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的光催化机理
    4.6 碳掺杂Bi_(24)O_(31)Cl_(10)光催化剂合成策略的通用性研究
    4.7 本章小结
第5章 体相Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 引入表面氧空位及CO_2 还原性能研究
    5.1 引言
    5.2 体相Bi_(24)O_(31)Cl_(10)表面氧空位的引入
    5.3 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的结构和形貌
        5.3.1 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的形貌和结构分析
        5.3.2 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的表面态和氧空位分析
        5.3.3 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的吸光性能和能带分析
    5.4 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的光生载流子行为和载流子密度
        5.4.1 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的光电化学测试
        5.4.2 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的载流子密度
        5.4.3 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 吸附CO_2 模型及其差分电荷密度
    5.5 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 的光催化还原CO_2 活性
        5.5.1 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 的光催化还原CO_2 性能
        5.5.2 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 的光催化还原CO_2 稳定性
        5.5.3 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 的光催化还原CO_2 过程
        5.5.4 氧空位对Bi_(24)O_(31)Cl_(10) 光催化还原CO_2 中间体的吸附和活化能
    5.6 含表面氧空位的Bi_(24)O_(31)Cl_(10)的性能提升机理
    5.7 本章小结
第6章 空心花球Bi_4O_5Br_2 光催化剂的制备及还原CO_2 性能研究
    6.1 引言
    6.2 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化剂的结构和形貌
        6.2.1 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化剂的制备
        6.2.2 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化剂的组成
        6.2.3 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化剂的能带结构
        6.2.4 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化剂的形貌表征
        6.2.5 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化剂的比表面积和孔径分布
        6.2.6 Bi_4O_5Br_2光催化剂空心形貌的形成机理
    6.3 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化剂的载流子分离行为研究
        6.3.1 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化剂的内电场模拟
        6.3.2 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化剂的光电化学测试
        6.3.3 空心花球Bi_4O_5Br_2光催化剂的表面功函计算
    6.4 空心花球Bi_4O_5Br_2 光催化剂的还原CO_2 性能
        6.4.1 空心花球Bi_4O_5Br_2 光催化剂对CO_2 分子的吸附和活化
        6.4.2 空心花球Bi_4O_5Br_2 光催化还原CO_2 性能
        6.4.3 空心花球Bi_4O_5Br_2 光催化还原CO_2 过程
    6.5 本章小结
结论
创新点
展望
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
个人简历


【参考文献】：
期刊论文
[1]pH调控合成溴氧铋纳米片的底物依赖光催化特性（英文）[J]. 艾智慧,王吉玲,张礼知.  催化学报. 2015(12)
[2]太阳能光催化制氢研究进展[J]. 温福宇,杨金辉,宗旭,马艺,徐倩,马保军,李灿.  化学进展. 2009(11)
[3]中国的能源与环境:问题及对策[J]. 王庆一.  能源与环境. 2005(03)
[4]TiO2光催化剂材料的应用研究[J]. 魏坤霞,史庆南,魏伟.  硅酸盐通报. 2002(04)



本文编号：3191414