MOFs衍生过渡金属氧化物/碳基材料催化CO活化转化研究

发布时间：2021-05-25 11:44

　　金属有机骨架（Metal-organic frameworks,MOFs）是由金属离子/团簇和有机配体组装而成的具有规则孔道的多孔材料。由于其独特的物理化学性质,近年来在催化领域受到了广泛的关注。但是大部分MOFs的催化活性位少、电导性差、化学稳定性差,这些缺点极大地限制了其实际催化应用。因此,将MOFs转化为金属化合物、碳基材料或它们的复合材料是解决这些问题的有效途径。本论文主要以CO的活化转化为研究对象,以具有特定结构的MOFs为牺牲模板,制备了一系列具有新颖结构和性质的MOFs衍生过渡金属氧化物/碳基材料,并研究了其结构性质与催化性能之间的构效关系,并对MOFs基材料催化CO活化转化反应机理进行了探讨。论文的主要研究内容与结果如下:通过结构调控制备高效、稳定和廉价的CO氧化催化剂是一种理想的方法,但仍然面临着巨大的挑战。以ZIF-67@SiO2为前驱体,通过还原-氧化两步热解法制备了H-Co3O4@Co3O4@SiO2（35）-250纳米反应器。该催化剂不仅具有中空的Co3O4纳米粒子、抗烧结的外壳和易传质的多孔结构,而且具有高效的氧移动能力和丰富的氧空位。H-Co3O4@Co3... 

【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：156 页

【学位级别】：博士

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摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 MOFs材料
    1.2 MOFs衍生材料
        1.2.1 MOFs衍生多孔碳基材料
        1.2.2 MOFs衍生空心材料
    1.3 CO氧化反应
        1.3.1 核壳结构的贵金属催化剂
        1.3.2 核壳结构的过渡金属氧化物催化剂
    1.4 双功能催化剂催化CO氢化制备芳烃
        1.4.1 烯烃作为中间产物
        1.4.2 甲醇/二甲醚作为中间产物
    1.5 本论文的研究内容及创新之处
        1.5.1 主要研究内容
        1.5.2 本论文的创新之处
第二章 中空Co_3O_4@Co_3O_4@SiO_2纳米反应器的制备及其CO氧化性能研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 实验气体
        2.2.3 实验仪器
        2.2.4 催化剂的制备
        2.2.5 催化剂的表征
        2.2.6 CO氧化性能评价与计算方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 ZIF-67@SiO_2前驱体的制备与表征
        2.3.2 H-Co_3O_4@Co_3O_4@SiO_2纳米反应器的制备与表征
        2.3.3 催化CO氧化性能测试
    2.4 本章小结
第三章 MOFs衍生三维镂空金属氧化物/碳基材料的设计及制备
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验仪器
        3.2.2 实验试剂
        3.2.3 实验气体
        3.2.4 材料的制备
        3.2.5 材料的表征
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 MTV-UiO-66(ZnZr)材料的制备与表征
        3.3.2 HO-ZnZrO@C材料的制备与表征
        3.3.3 制备三维镂空结构的通用性研究
    3.4 本章小结
第四章 HO-ZnZrO@C/H-ZSM-5串联催化CO氢化性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验试剂
        4.2.2 实验气体
        4.2.3 实验仪器
        4.2.4 催化剂的制备
        4.2.5 催化剂的表征
        4.2.6 催化CO氢化性能评价及计算方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 CO氢化制备芳烃性能测试
        4.3.2 催化CO加氢制备芳烃的反应机理
    4.4 本章小结
总结与展望
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件



本文编号：3205281