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钴配合物修饰二维片层材料制备及其光催化脱卤反应性能研究

发布时间:2021-06-05 05:43
  维生素B12及其衍生物是一种高效的环境友好型催化剂,文献报道的大量研究主要是无氧条件下考察了该类催化剂的光催化脱卤活性。但该类催化剂在有氧条件下催化活性的报道还很少。本课题组前期工作中,将B12催化剂固载到介孔TiO2微球及P25型TiO2纳米球表面,所制备的复合催化剂在无氧、有氧条件下均呈现较高的光催化脱卤活性。二维层状材料由于其大的比表面积在储能、催化、吸附等领域展现了巨大的应用前景。为拓展B12基复合光催化剂的种类,本文先后选用了两种含钛二维层状材料:薄层TiO2纳米片和多层Ti3C2(OH)2纳米片作为载体,合成了B12-TiO2-N3、Co-TiO2-N3及B12-Ti3C2(OH)2-N3三种复合催化剂,以三氯甲苯为底物系统地探... 

【文章来源】:辽宁大学辽宁省 211工程院校

【文章页数】:64 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

钴配合物修饰二维片层材料制备及其光催化脱卤反应性能研究


维生素B12的结构图[3]

维生素B,脱卤,光敏剂,可见光


第1章引言2基团,通常基于5-氨基乙酰丙酸的合成,中间经过一系列的酶促反应[4,5]。该工艺生产步骤繁琐,经济成本高,难以实现大规模生产[6,7]。1.1.2维生素B12及其衍生物在光催化脱卤领域的应用维生素B12作为一种辅酶,广泛存在于生物体内,进行极其重要的催化反应。近年来被广泛应用于光解水产氢反应、甲基转移反应、脱卤反应等光催化反应中,是一种应用广泛性能优异的光催化剂[8-15]。2004年,九州大学Hisaeda教授[16]课题组,以乙醇为溶剂,维生素B12衍生物[Cob(Ⅲ)C1ester]ClO4为催化剂,并加入Ru(bpy)3Cl2作为光敏剂,TEOA做电子给体,构筑了光催化体系降解卤代物DDT(双对氯苯基三氯乙烷)。可见光照射3h,DDT的转化率高达99%,图1-2为其催化机理图。可以得出,Ru(bpy)3Cl2在可见光照射下能够与B12之间发生快速的电子传递,促进了催化活性物种Co(Ⅰ)的生成。图1-2维生素B12在光敏剂Ru(bpy)3Cl2存在下可见光催化DDT脱卤机理[16]2007年,Hisaeda教授[17]研究小组使用离子液体[bmin][BF4]作为反应介质,研究了疏水性维生素B12对DDT的电催化降解性能,催化机理如图1-3所示。研究表明,离子液体的引入大大提高了维生素B12的光催化活性。图1-3B12在IL中催化DDT脱卤反应[17]

脱卤,维生素B


第1章引言2基团,通常基于5-氨基乙酰丙酸的合成,中间经过一系列的酶促反应[4,5]。该工艺生产步骤繁琐,经济成本高,难以实现大规模生产[6,7]。1.1.2维生素B12及其衍生物在光催化脱卤领域的应用维生素B12作为一种辅酶,广泛存在于生物体内,进行极其重要的催化反应。近年来被广泛应用于光解水产氢反应、甲基转移反应、脱卤反应等光催化反应中,是一种应用广泛性能优异的光催化剂[8-15]。2004年,九州大学Hisaeda教授[16]课题组,以乙醇为溶剂,维生素B12衍生物[Cob(Ⅲ)C1ester]ClO4为催化剂,并加入Ru(bpy)3Cl2作为光敏剂,TEOA做电子给体,构筑了光催化体系降解卤代物DDT(双对氯苯基三氯乙烷)。可见光照射3h,DDT的转化率高达99%,图1-2为其催化机理图。可以得出,Ru(bpy)3Cl2在可见光照射下能够与B12之间发生快速的电子传递,促进了催化活性物种Co(Ⅰ)的生成。图1-2维生素B12在光敏剂Ru(bpy)3Cl2存在下可见光催化DDT脱卤机理[16]2007年,Hisaeda教授[17]研究小组使用离子液体[bmin][BF4]作为反应介质,研究了疏水性维生素B12对DDT的电催化降解性能,催化机理如图1-3所示。研究表明,离子液体的引入大大提高了维生素B12的光催化活性。图1-3B12在IL中催化DDT脱卤反应[17]

【参考文献】:
期刊论文
[1]Ti3SiC2结合立方氮化硼超硬复合材料的制备与微观结构[J]. 周爱国,李正阳,李良,王李波,李尚升.  硅酸盐学报. 2014(02)
[2]二水法改二水-半水法生产湿法磷酸的技术改造[J]. 吕天宝.  磷肥与复肥. 2010(02)

硕士论文
[1]过渡金属化合物磷化镍和钴肟分子催化剂用于催化水氧化的应用研究[D]. 张梦榕.中国科学技术大学 2019
[2]基于二氧化钛纳米片的复合材料制备及性能研究[D]. 沈跃威.浙江理工大学 2018



本文编号:3211555

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