基于有机光电反应的振荡系统构筑及应用研究

发布时间：2021-06-13 04:02

　　过渡金属催化的光电化学反应广泛存在于生命活动、化工合成、新能源等诸多领域。在染料敏化太阳能电池、光催化卤化等常见光电反应体系中,由于光照、电场等对反应动力学的耦合强化,过渡金属中间体、有机小分子碎片以及卤素酸副产物等之间的动态转化会被进一步推离化学平衡,从而可能导致与Belousov–Zhabotinsky振荡相似的非线性动力学行为。随着理论研究的深入,人们开始关注过去在反应过程强化研究中常常被忽略的非线性振荡行为,并逐渐认识到其对反应过程中能量物质传递及转化效率的深刻影响。然而,化学振荡方面的研究大多集中于水溶剂体系,许多在化工、新能源等领域广泛应用的光电反应则构筑于有机溶剂体系。溶剂的不同会改变几乎所有基元反应步骤的中间体迁移及反应活性。基于有机光电反应过程构筑模型振荡反应系统,必须突破经典振荡反应理论对水溶剂作用的固有认识,从而不仅对中间体反应活性及溶剂相容性的调控提出了挑战,还将为有机光电反应过程强化研究提供新思路。本文研究针对染料敏化太阳能电池（DSSC）、光催化卤化等常见过渡金属催化有机光电反应体系中的非线性动力学问题,突破B-Z振荡等经典化学振荡理论模型中一直将水作为溶剂... 

【文章来源】：重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：109 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

DSSC的电子传递过程（1-7）和能级示意图

在长时间工作后，电解液中会形成过渡金属中间体、有机小分子碎片以及卤素酸副产物。如图1.2，DSSC 在长时间工作后[27, 28]，由于染料的分解和电解液有效成分（I-/I3-）的氧化，DSSC 光阳极附近电解液中会产生 Ru2+、小分子有机酸、IO3-/IO-等，并随工作时间延长而逐渐累积[29, 30]。在常见的光电反应过程中，光照、电场等强化手段会与反应动力学耦合，过渡金属中间体、有机小分子碎片以及卤素酸副产物等之间形成的动态转化将被破坏，副?

图 1.3 管状自振荡胶体定向传输粒子示意图[105]chematic illustration of particles’directional flow by perista tubular self-oscillating gel[105]like 中空自振荡胶体 a)温度、投影面积、周长随时间周

【参考文献】：
期刊论文
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本文编号：3226952