纳米酶催化—表面增强拉曼散射光谱法检测葡萄糖、克仑特罗和三磷酸腺苷
发布时间：2021-06-22 06:34
自从2007年发现Fe3O4磁性纳米颗粒是一种过氧化物模拟酶后,纳米酶就作为一类新兴的模拟酶发展迅速,其出色的催化活性和生物相容性吸引了广大研究者的关注,但是它们的很多催化性能还有待进一步开发。表面增强拉曼散射（SERS）是一种简便、灵敏的分子光谱分析方法,同时能提供分子结构信息。将SERS与纳米酶催化相结合,可以进一步提高方法的灵敏度。在该论文中,我们拟制备一系列的纳米酶,构建纳米酶催化体系,研究其催化变化规律,并对纳米酶进行改性,探讨其改性后催化增强机理;再结合选择性好的生物酶催化反应、免疫反应和适配体反应调控纳米酶催化活性,构建简便、灵敏、选择性好的纳米酶催化-SERS检测平台。在光波辐照的条件下,以柠檬酸三钠还原AgNO3制备了稳定性较好的SERS活性较高的橙红色纳米银胶体（AgNP）。在pH 7.0的磷酸盐（PBS）缓冲溶液中,葡萄糖氧化酶可以特异性催化葡萄糖生成H2O2,在催化剂和SERS基底AgNP存在时,H2O2可以氧...
【文章来源】：广西师范大学广西壮族自治区
【文章页数】：148 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
电化学法从多壁碳纳米管（MWCNT）中制备了发蓝光的纳米晶体
通过溶剂热合成法进行[50]，该方法需要在密闭容器中进行加热反应，温度在80-120℃之间，时间2-9天，简便，但是耗时长。除了溶剂热合成法，还有人使用离子热合成法[62]制备COFs，该方法反应条件苛刻，需要较高温度（400℃），因此应用范围有限。基于微波法的高效，有人提出了微波加热法[63]制备COFs，相对于溶剂热合成法，微波加热法所需反应时间短得多，且表面积更大。与其他方法相比，微波加热法合成过程更快，更清洁，为大规模应用提供了新的可能性[64]。近几年，有人提出了基于亚胺的COFs可以在室温和环境大气中轻松合成（图1.2），也就是所谓的室温合成法[65]。该方法无需使用密闭的容器，对COFs的参数更容易控制[64]。目前，已有报道COFs用于气体吸附，分离和存储应用的例子。虽然其催化应用仍然处于起步阶段，但是其潜力巨大[66]。图1.2室温合成法制备COFs原理图1.1.2纳米酶催化的分子光谱分析应用基于纳米酶优异的催化性能，其在分析化学领域的应用也逐渐被大家所发掘。下面，简单的概述了纳米酶的催化性能在光度分析、荧光分析、共振瑞利散射散射（RRS）分析
鏏u/PtNP[74]和CD[79]对待测物的检测灵敏度因其纳米酶及检测原理不同而表现有较大差异。同种类型的纳米酶，检测原理不同，线性范围和检出限亦会有很大的差别，Li等[68]和Yun等[73]都是以AuNP作为纳米酶，但它们的检出限一个是5.0pmol/L，另一个可达到0.1pmol/L，差了100倍。这结果表明，不同的纳米酶、合成方法、以及检测原理，都将影响光度分析法的选择性与灵敏度。一种纳米酶所具备的某种特定属性并不一定适用推广于别的纳米酶。这也是纳米酶吸引广大科研者眼球的原因，同时也促进科研工作者不断深入探索其性质及应用。图1.3基于AuNP的催化还原策略检测汞的原理图1.1.2.2纳米酶催化荧光分析荧光技术灵敏度高、速度快，目前已被广泛应用于科学研究和临床诊断。目前，大部分的荧光法是基于淬灭剂（如重金属离子）对荧光源的猝灭所建立。基于纳米酶的催化性能所建立的荧光分析法亦有报道（表1.3），但是不多。XinLi等[81]和DanLi等[82]分别通过微波法制备了高催化氮掺杂碳点（CDN）和金掺杂碳点（CDAu），发现CDN和CDAu对TMB-H2O2的荧光反应具有强烈的催化作用，生成的氧化产物TMBox在406nm处具有强荧光，适配体（Apt）对CDN和CDAu的催化活性有抑制，当加入水胺硫磷（IPS）和Pb（II）时，它们分别与Apt反应形成稳定的结合物和游离CDN和CDAu，从而恢复了催化活性。基于此，分别建立了测定0.025-1.5μg/LIPS和0.0005-0.46μmol/LPb（II）（图1.4）的高灵敏度纳米催化方法，它们的检出限分别为0.015μg/LIPS和0.25nmol/LPb（II）。Arul等[83-84]报告了一种简单的水热法合成荧光氮掺杂碳点（CDN）的技术，结果表明，荧光CDN对L-929和MCF-7细胞均具有较低的细胞毒性和良好的生物相容性。此外，CDN对硼氢化钠还原亚甲基蓝以及硼氢化钠还?
【参考文献】：
期刊论文
[1]纳米酶的发现与应用[J]. 高利增,阎锡蕴. 生物化学与生物物理进展. 2013(10)
[2]金铂纳米合金催化磷钼蓝光度法测定半胱氨酸[J]. 蒋治良,姚东梅,韦燕燕. 广西师范大学学报(自然科学版). 2012(04)
[3]金属纳米粒子的制备与应用[J]. 魏建红,官建国,袁润章. 武汉理工大学学报. 2001(03)
[4]物理学与新型（功能）材料专题系列介绍（Ⅲ） 开拓原子和物质的中间领域──纳米微粒与纳米固体[J]. 张立德,牟季美. 物理. 1992(03)
本文编号：3242331
【文章来源】：广西师范大学广西壮族自治区
【文章页数】：148 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
电化学法从多壁碳纳米管（MWCNT）中制备了发蓝光的纳米晶体
通过溶剂热合成法进行[50]，该方法需要在密闭容器中进行加热反应，温度在80-120℃之间，时间2-9天，简便，但是耗时长。除了溶剂热合成法，还有人使用离子热合成法[62]制备COFs，该方法反应条件苛刻，需要较高温度（400℃），因此应用范围有限。基于微波法的高效，有人提出了微波加热法[63]制备COFs，相对于溶剂热合成法，微波加热法所需反应时间短得多，且表面积更大。与其他方法相比，微波加热法合成过程更快，更清洁，为大规模应用提供了新的可能性[64]。近几年，有人提出了基于亚胺的COFs可以在室温和环境大气中轻松合成（图1.2），也就是所谓的室温合成法[65]。该方法无需使用密闭的容器，对COFs的参数更容易控制[64]。目前，已有报道COFs用于气体吸附，分离和存储应用的例子。虽然其催化应用仍然处于起步阶段，但是其潜力巨大[66]。图1.2室温合成法制备COFs原理图1.1.2纳米酶催化的分子光谱分析应用基于纳米酶优异的催化性能，其在分析化学领域的应用也逐渐被大家所发掘。下面，简单的概述了纳米酶的催化性能在光度分析、荧光分析、共振瑞利散射散射（RRS）分析
鏏u/PtNP[74]和CD[79]对待测物的检测灵敏度因其纳米酶及检测原理不同而表现有较大差异。同种类型的纳米酶，检测原理不同，线性范围和检出限亦会有很大的差别，Li等[68]和Yun等[73]都是以AuNP作为纳米酶，但它们的检出限一个是5.0pmol/L，另一个可达到0.1pmol/L，差了100倍。这结果表明，不同的纳米酶、合成方法、以及检测原理，都将影响光度分析法的选择性与灵敏度。一种纳米酶所具备的某种特定属性并不一定适用推广于别的纳米酶。这也是纳米酶吸引广大科研者眼球的原因，同时也促进科研工作者不断深入探索其性质及应用。图1.3基于AuNP的催化还原策略检测汞的原理图1.1.2.2纳米酶催化荧光分析荧光技术灵敏度高、速度快，目前已被广泛应用于科学研究和临床诊断。目前，大部分的荧光法是基于淬灭剂（如重金属离子）对荧光源的猝灭所建立。基于纳米酶的催化性能所建立的荧光分析法亦有报道（表1.3），但是不多。XinLi等[81]和DanLi等[82]分别通过微波法制备了高催化氮掺杂碳点（CDN）和金掺杂碳点（CDAu），发现CDN和CDAu对TMB-H2O2的荧光反应具有强烈的催化作用，生成的氧化产物TMBox在406nm处具有强荧光，适配体（Apt）对CDN和CDAu的催化活性有抑制，当加入水胺硫磷（IPS）和Pb（II）时，它们分别与Apt反应形成稳定的结合物和游离CDN和CDAu，从而恢复了催化活性。基于此，分别建立了测定0.025-1.5μg/LIPS和0.0005-0.46μmol/LPb（II）（图1.4）的高灵敏度纳米催化方法，它们的检出限分别为0.015μg/LIPS和0.25nmol/LPb（II）。Arul等[83-84]报告了一种简单的水热法合成荧光氮掺杂碳点（CDN）的技术，结果表明，荧光CDN对L-929和MCF-7细胞均具有较低的细胞毒性和良好的生物相容性。此外，CDN对硼氢化钠还原亚甲基蓝以及硼氢化钠还?
【参考文献】：
期刊论文
[1]纳米酶的发现与应用[J]. 高利增,阎锡蕴. 生物化学与生物物理进展. 2013(10)
[2]金铂纳米合金催化磷钼蓝光度法测定半胱氨酸[J]. 蒋治良,姚东梅,韦燕燕. 广西师范大学学报(自然科学版). 2012(04)
[3]金属纳米粒子的制备与应用[J]. 魏建红,官建国,袁润章. 武汉理工大学学报. 2001(03)
[4]物理学与新型（功能）材料专题系列介绍（Ⅲ） 开拓原子和物质的中间领域──纳米微粒与纳米固体[J]. 张立德,牟季美. 物理. 1992(03)
本文编号：3242331
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