氧化锌负载改性ZSM-5催化剂用于丙烷脱氢研究
发布时间：2021-07-04 05:35
丙烷氧化脱氢突破了丙烷直接脱氢的动力学平衡限制,采用温和的CO2作为氧化剂具有很好的研究前景和工业前景。众所周知,二氧化碳作为温室气体,导致全球气温升高,破坏了全球的生态平衡。所以,急需寻找有效的办法来缓解全球变暖的进程。氧化锌被认为一种环境友好型的半导体材料,由于低廉的成本,在丙烷催化脱氢过程中有很好的前景。但是,催化剂表面的氧化锌活性物容易在催化剂的表面发生团聚,生成较大尺寸的氧化锌纳米团簇。然后大颗粒的氧化锌纳米团簇表现出较差的丙烷脱氢活性。一般来讲,ZSM-5分子筛也由于其低廉的价格被广泛使用作为催化剂的载体。ZSM-5负载型催化剂也被广泛用于烷烃芳环化和部分烷烃脱氢,但是由于ZSM-5分子筛载体表面的较强的酸性位,导致C-C键的深度裂解,催化剂表面产生大量积碳阻碍了活性位点的暴露,从而产生大量的副产物,导致较差的烷烃脱氢催化效果。本课题旨在通过用改性的不同的ZSM-5载体分别负载氧化锌活性来制备氧化锌负载的改性ZSM-5分子筛催化剂。我们采取策略是分别通过脱除ZSM-5（300）分子筛中铝和通过镁改性ZMS-5（60）从减少分子的酸碱性,然后分别负载氧化...
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
中国丙烯历年产能、产量、表观需求量和开工率（万吨）
上海师范大学硕士学位论文第三章Zn改性ZSM-5分子筛(300)用于丙烷脱氢31图3-4xZn/DEZSM-5催化剂的TEM图:(a)(b)5Zn/DEZSM-5(300);(c)(d)7Zn/DEZSM-5(300);(e)(f)10Zn/DEZSM-5(300).图3-57Zn/DEZSM-5催化剂的反应前后的TEM图:(a)(b)(c)7Zn/DEZSM-5(300);(d)(e)(f)反应后的spent-7Zn/DEZSM-5(300).从图3-4中我们可以看出经过脱铝处理的分子筛仍然保持较好的形貌，ZSM-5分子筛具有较好的结构稳定性。从图3-5透射图中可以看出，经过脱铝处理的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛仍然保持清晰的孔道结构。从BET的结果可以看出7Zn/DEZSM-5(300)分子筛平均的孔道尺寸为2.97nm。相比之下，反应之后的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛催化剂虽然在表面有部分积碳生成，但孔道尺寸只出现了轻微的波动，从BET的结果显示丙烷脱氢评价后的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛催化剂的平均孔径尺寸为2.96nm,可以看出催化剂较好的结构稳定性。
上海师范大学硕士学位论文第三章Zn改性ZSM-5分子筛(300)用于丙烷脱氢31图3-4xZn/DEZSM-5催化剂的TEM图:(a)(b)5Zn/DEZSM-5(300);(c)(d)7Zn/DEZSM-5(300);(e)(f)10Zn/DEZSM-5(300).图3-57Zn/DEZSM-5催化剂的反应前后的TEM图:(a)(b)(c)7Zn/DEZSM-5(300);(d)(e)(f)反应后的spent-7Zn/DEZSM-5(300).从图3-4中我们可以看出经过脱铝处理的分子筛仍然保持较好的形貌，ZSM-5分子筛具有较好的结构稳定性。从图3-5透射图中可以看出，经过脱铝处理的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛仍然保持清晰的孔道结构。从BET的结果可以看出7Zn/DEZSM-5(300)分子筛平均的孔道尺寸为2.97nm。相比之下，反应之后的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛催化剂虽然在表面有部分积碳生成，但孔道尺寸只出现了轻微的波动，从BET的结果显示丙烷脱氢评价后的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛催化剂的平均孔径尺寸为2.96nm,可以看出催化剂较好的结构稳定性。
【参考文献】：
期刊论文
[1]The effect of Al3+ coordination structure on the propane dehydrogenation activity of Pt/Ga/Al2O3 catalysts[J]. Qinqin Yu,Tie Yu,Hongyu Chen,Guangzong Fang,Xiulian Pan,Xinhe Bao. Journal of Energy Chemistry. 2020(02)
[2]低碳烷烃催化脱氢制取烯烃的技术研究进展[J]. 王丽博,王振宇,郑步梅. 天然气化工（C1化学与化工）. 2019(06)
[3]我国聚丙烯未来需求缺口或将继续扩大[J]. 乙醛醋酸化工. 2019(11)
[4]新中国天然气勘探开发70年来的重大进展[J]. 戴金星,秦胜飞,胡国艺,倪云燕,甘利灯,黄士鹏,洪峰. 石油勘探与开发. 2019(06)
[5]丙烷催化脱氢制丙烯工艺及催化剂的研究进展[J]. 晁念杰,李博,李长明,黄剑锋. 当代化工. 2019(08)
[6]丙烷催化制备丙烯的研究进展[J]. 涂子傲,王伟建. 化工技术与开发. 2019(07)
[7]今年国内丙烯供应酝酿变局[J]. 文翎. 中国石油企业. 2019(04)
[8]工业化甲醇制烯烃工艺应用研究进展[J]. 付辉,姜恒,太阳,张彩凤. 当代化工. 2019(02)
[9]全球天然气发展格局及我国天然气发展方向分析[J]. 范照伟. 中国矿业. 2018(04)
[10]丙烷脱氢技术或将改变全球丙烯业[J]. 孙海洋. 中国石油企业. 2018(03)
本文编号：3264147
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
中国丙烯历年产能、产量、表观需求量和开工率（万吨）
上海师范大学硕士学位论文第三章Zn改性ZSM-5分子筛(300)用于丙烷脱氢31图3-4xZn/DEZSM-5催化剂的TEM图:(a)(b)5Zn/DEZSM-5(300);(c)(d)7Zn/DEZSM-5(300);(e)(f)10Zn/DEZSM-5(300).图3-57Zn/DEZSM-5催化剂的反应前后的TEM图:(a)(b)(c)7Zn/DEZSM-5(300);(d)(e)(f)反应后的spent-7Zn/DEZSM-5(300).从图3-4中我们可以看出经过脱铝处理的分子筛仍然保持较好的形貌，ZSM-5分子筛具有较好的结构稳定性。从图3-5透射图中可以看出，经过脱铝处理的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛仍然保持清晰的孔道结构。从BET的结果可以看出7Zn/DEZSM-5(300)分子筛平均的孔道尺寸为2.97nm。相比之下，反应之后的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛催化剂虽然在表面有部分积碳生成，但孔道尺寸只出现了轻微的波动，从BET的结果显示丙烷脱氢评价后的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛催化剂的平均孔径尺寸为2.96nm,可以看出催化剂较好的结构稳定性。
上海师范大学硕士学位论文第三章Zn改性ZSM-5分子筛(300)用于丙烷脱氢31图3-4xZn/DEZSM-5催化剂的TEM图:(a)(b)5Zn/DEZSM-5(300);(c)(d)7Zn/DEZSM-5(300);(e)(f)10Zn/DEZSM-5(300).图3-57Zn/DEZSM-5催化剂的反应前后的TEM图:(a)(b)(c)7Zn/DEZSM-5(300);(d)(e)(f)反应后的spent-7Zn/DEZSM-5(300).从图3-4中我们可以看出经过脱铝处理的分子筛仍然保持较好的形貌，ZSM-5分子筛具有较好的结构稳定性。从图3-5透射图中可以看出，经过脱铝处理的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛仍然保持清晰的孔道结构。从BET的结果可以看出7Zn/DEZSM-5(300)分子筛平均的孔道尺寸为2.97nm。相比之下，反应之后的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛催化剂虽然在表面有部分积碳生成，但孔道尺寸只出现了轻微的波动，从BET的结果显示丙烷脱氢评价后的7Zn/DEZSM-5(300)分子筛催化剂的平均孔径尺寸为2.96nm,可以看出催化剂较好的结构稳定性。
【参考文献】：
期刊论文
[1]The effect of Al3+ coordination structure on the propane dehydrogenation activity of Pt/Ga/Al2O3 catalysts[J]. Qinqin Yu,Tie Yu,Hongyu Chen,Guangzong Fang,Xiulian Pan,Xinhe Bao. Journal of Energy Chemistry. 2020(02)
[2]低碳烷烃催化脱氢制取烯烃的技术研究进展[J]. 王丽博,王振宇,郑步梅. 天然气化工（C1化学与化工）. 2019(06)
[3]我国聚丙烯未来需求缺口或将继续扩大[J]. 乙醛醋酸化工. 2019(11)
[4]新中国天然气勘探开发70年来的重大进展[J]. 戴金星,秦胜飞,胡国艺,倪云燕,甘利灯,黄士鹏,洪峰. 石油勘探与开发. 2019(06)
[5]丙烷催化脱氢制丙烯工艺及催化剂的研究进展[J]. 晁念杰,李博,李长明,黄剑锋. 当代化工. 2019(08)
[6]丙烷催化制备丙烯的研究进展[J]. 涂子傲,王伟建. 化工技术与开发. 2019(07)
[7]今年国内丙烯供应酝酿变局[J]. 文翎. 中国石油企业. 2019(04)
[8]工业化甲醇制烯烃工艺应用研究进展[J]. 付辉,姜恒,太阳,张彩凤. 当代化工. 2019(02)
[9]全球天然气发展格局及我国天然气发展方向分析[J]. 范照伟. 中国矿业. 2018(04)
[10]丙烷脱氢技术或将改变全球丙烯业[J]. 孙海洋. 中国石油企业. 2018(03)
本文编号：3264147
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