微波辅助制备绿色/磁性玉米秆生物炭脱除烟气中单质汞的研究
发布时间：2021-07-04 08:48
随着旨在控制汞排放的《关于汞的水俣公约》的正式生效,各缔约方自2020年起将禁止生产、销售和进口含汞产品。汞是一种具有剧毒且能在生物体内富集的污染物,而人为汞排放的三分之一来源于煤炭等化石燃料的燃烧。目前最有效的脱汞技术是活性炭喷射技术（ACI）,但活性炭吸附剂的高成本以及高损耗等缺点限制了该技术的商业化应用。在中国,农业秸秆是一种低价且来源广泛的可再生生物质资源,而作为生物质热解副产品的生物质焦,由于其可开发的孔隙结构和较好的表面特性被学者认为是活性炭吸附剂的极具前景的替代品。为了提高生物焦的脱汞性能,科研人员以往采用诸如酸、碱改性、硫改性、卤化物改性、金属氧化物改性等方法来对生物焦进行改性,这样会使得在改性过程中存在试剂泄露、产生废水等问题,并且在处理失活吸附剂时会引起二次污染以及固废处理问题。此外,一般的吸附剂在使用后会和烟气中的飞灰混合在一起,很难回收利用,加大了工业成本且还能造成二次汞污染。针对上述问题,本文以廉价的玉米秆焦为原材料,在微波的辅助下分别利用绿色试剂双氧水和磁性铈铁金属氧化物来改性玉米杆焦,制备绿色和磁性玉米秆生物炭,并且在固定床实验系统中考察了这两种生物炭吸附...
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
017年中国一次能源消费结构图
江苏大学硕士学位论文3图1.2汞在燃烧过程中的迁移和转化[10]Fig.1.2Migrationandtransformationofmercuryincombustionprocess1.1.3.2燃煤烟气汞排放的法律法规日本水俣病的爆发引起了全球对汞污染的关注。2002年，联合国环境规划署（UNEP）发布了一份全球汞评估报告，首次调查了全世界汞污染的来源和影响，系统评估了全世界汞的生产、使用和排放，并提供了全球汞排放清单。美国环境保护局在2011年发布了“MercuryandAirToxicsStandards”（MATS），该法规要求燃煤电厂减少包括汞在内的有毒污染物的排放[14]。中国也于同年颁布了《火电厂大气污染物排放标准》（GB13223-2011），规定燃煤电厂汞排放限值为0.03mg/m3[15]。2013年，旨在控制全球汞污染的《水俣公约》由包括中国在内的87个缔约方正式签署。公约规定截止到2020年，各缔约方需禁止生产以及进出口含汞的产品。2017年，《水俣公约》正式生效[16]。1.2燃煤烟气中汞排放控制技术及研究现状国内外燃煤烟气脱汞技术主要包含燃烧前脱汞、燃烧中脱汞以及燃烧后脱汞三类技术[6]。其中，研究最多的燃烧后脱汞技术是目前燃煤电厂中应用最为广泛的脱汞技术。1.2.1燃煤前脱汞技术燃烧前脱汞是一种根据煤炭中各物质物理化学性质的差异将汞与煤分离开，以降低煤中汞含量的技术。燃烧前脱汞技术主要有洗煤法和温和热解法等。洗煤法的原理是利用煤炭和含汞无机物杂质之间相对密度和亲水性的差异性，对含汞无机物杂质进行筛眩但该方法的洗选率相对较低，特别是在中国，只有10%至30%左右。此外，洗煤技术还会导致
江苏大学硕士学位论文5外，近年来开发的一些复合金属氧化物催化剂具备同时脱硝脱汞的能力，显示了良好的应用前景[23-25]。静电除尘器（ESP）和布袋除尘器（FF）是燃煤电厂使用最普遍的颗粒物控制设备。颗粒态汞（Hgp）是烟气中的汞吸附在粉煤灰中形成的，除尘设备对Hgp的捕获效率高达99%。有研究表明，布袋除尘器对Hg0和Hg2+的脱除性能比静电除尘器优秀[26]。这是因为在布袋除尘器中存在许多可以吸附汞的未燃炭颗粒，而静电除尘器中飞灰与汞的接触很校此外，烟气中的氯含量也会影响除尘器的脱汞性能。燃煤电厂的脱硫设备可分为湿法脱硫设备（WFGD）和干法脱硫设备（FGD），而湿法脱硫设备因其更好的脱硫效果被广泛应用于烟气脱硫[6]。由于Hg2+具有较高的水溶性，所以湿法脱硫设备可以有效脱除烟气中的Hg2+，但其对微溶性的Hg0的脱除效率很低[27]。而燃煤烟气中Hg0所占比例较高，使得WFGD脱汞效果一般，因此提高Hg2+所占比例是提高WFGD脱汞效率的关键。Byun等人[28]向烟气中通入臭氧，发现烟气中93%的Hg0被氧化为了Hg2+，显著地提升了WFGD的脱汞效率。此外，向脱硫浆液中添加强氧化剂如高锰酸钾、亚氯酸纳、次氯酸盐、过硫酸盐、双氧水等[13,29-32]，也是提升WFGD脱汞效率的一种方法。图1.3利用现有烟气净化设备脱汞示意图Fig.1.3Schematicdiagramofmercuryremovalbyexistingfluegaspurificationequipment1.2.3.2吸附剂脱汞
【参考文献】：
期刊论文
[1]燃煤电厂协同脱汞研究进展及强化措施[J]. 李洋,陈敏东,薛志钢,支国瑞,马京华,刘妍,高炜. 化工进展. 2014(08)
[2]SCR催化剂对汞的催化氧化研究进展[J]. 王晓刚,张益坤,丁峰,李立清,吴绍康,曾四和,李海龙. 环境科学与技术. 2014(04)
[3]烟气汞脱除的研究进展[J]. 谭增强,牛国平. 热力发电. 2013(10)
[4]KBr和KI改性黏土脱除模拟烟气中的单质汞[J]. 沈伯雄,蔡记,陈建宏,李卓,何川. 化工学报. 2014(02)
[5]全球能源发展趋势与中国能源结构调整的现实选择[J]. 徐博. 煤炭经济研究. 2013(10)
[6]活性炭对正丁烷的吸附动力学研究[J]. 刘晓敏,邓先伦,王国栋,朱光真. 功能材料. 2012(04)
[7]燃煤烟气汞排放控制技术研究进展[J]. 徐晓亮,代旭东,缪明烽. 能源环境保护. 2012(01)
[8]改性氢氧化钙吸附脱除模拟烟气中汞的试验研究[J]. 黄治军,段钰锋,王运军,孟素丽,焦永刚. 中国电机工程学报. 2009(17)
[9]燃煤烟气脱汞吸附剂最新研究进展[J]. 刘杨先,张军,盛昌栋,张永春,袁士杰. 现代化工. 2008(11)
[10]我国农作物秸秆资源及其利用现状[J]. 曹稳根,高贵珍,方雪梅,钱玉梅,张兴桃,段红,王海潮. 宿州学院学报. 2007(06)
硕士论文
[1]改性麦秆焦/赤泥吸附脱除燃煤烟气中单质汞的研究[D]. 杨威.江苏大学 2018
[2]金属氧化物、卤化物改性生物质焦脱除燃煤烟气单质汞的研究[D]. 徐文.江苏大学 2018
[3]类芬顿试剂、活化过硫酸铵和高铁酸钾氧化脱除烟气中单质汞的研究[D]. 周剑飞.江苏大学 2017
[4]Fe2O3-CeO2改性活性焦脱除燃煤烟气中Hg0的实验研究[D]. 王琰.湖南大学 2016
[5]改性生物质焦气态单质汞吸附性能及吸附动力学研究[D]. 何楠.南京师范大学 2014
[6]秸秆综合利用方案评价[D]. 唐萍.合肥工业大学 2010
本文编号：3264464
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
017年中国一次能源消费结构图
江苏大学硕士学位论文3图1.2汞在燃烧过程中的迁移和转化[10]Fig.1.2Migrationandtransformationofmercuryincombustionprocess1.1.3.2燃煤烟气汞排放的法律法规日本水俣病的爆发引起了全球对汞污染的关注。2002年，联合国环境规划署（UNEP）发布了一份全球汞评估报告，首次调查了全世界汞污染的来源和影响，系统评估了全世界汞的生产、使用和排放，并提供了全球汞排放清单。美国环境保护局在2011年发布了“MercuryandAirToxicsStandards”（MATS），该法规要求燃煤电厂减少包括汞在内的有毒污染物的排放[14]。中国也于同年颁布了《火电厂大气污染物排放标准》（GB13223-2011），规定燃煤电厂汞排放限值为0.03mg/m3[15]。2013年，旨在控制全球汞污染的《水俣公约》由包括中国在内的87个缔约方正式签署。公约规定截止到2020年，各缔约方需禁止生产以及进出口含汞的产品。2017年，《水俣公约》正式生效[16]。1.2燃煤烟气中汞排放控制技术及研究现状国内外燃煤烟气脱汞技术主要包含燃烧前脱汞、燃烧中脱汞以及燃烧后脱汞三类技术[6]。其中，研究最多的燃烧后脱汞技术是目前燃煤电厂中应用最为广泛的脱汞技术。1.2.1燃煤前脱汞技术燃烧前脱汞是一种根据煤炭中各物质物理化学性质的差异将汞与煤分离开，以降低煤中汞含量的技术。燃烧前脱汞技术主要有洗煤法和温和热解法等。洗煤法的原理是利用煤炭和含汞无机物杂质之间相对密度和亲水性的差异性，对含汞无机物杂质进行筛眩但该方法的洗选率相对较低，特别是在中国，只有10%至30%左右。此外，洗煤技术还会导致
江苏大学硕士学位论文5外，近年来开发的一些复合金属氧化物催化剂具备同时脱硝脱汞的能力，显示了良好的应用前景[23-25]。静电除尘器（ESP）和布袋除尘器（FF）是燃煤电厂使用最普遍的颗粒物控制设备。颗粒态汞（Hgp）是烟气中的汞吸附在粉煤灰中形成的，除尘设备对Hgp的捕获效率高达99%。有研究表明，布袋除尘器对Hg0和Hg2+的脱除性能比静电除尘器优秀[26]。这是因为在布袋除尘器中存在许多可以吸附汞的未燃炭颗粒，而静电除尘器中飞灰与汞的接触很校此外，烟气中的氯含量也会影响除尘器的脱汞性能。燃煤电厂的脱硫设备可分为湿法脱硫设备（WFGD）和干法脱硫设备（FGD），而湿法脱硫设备因其更好的脱硫效果被广泛应用于烟气脱硫[6]。由于Hg2+具有较高的水溶性，所以湿法脱硫设备可以有效脱除烟气中的Hg2+，但其对微溶性的Hg0的脱除效率很低[27]。而燃煤烟气中Hg0所占比例较高，使得WFGD脱汞效果一般，因此提高Hg2+所占比例是提高WFGD脱汞效率的关键。Byun等人[28]向烟气中通入臭氧，发现烟气中93%的Hg0被氧化为了Hg2+，显著地提升了WFGD的脱汞效率。此外，向脱硫浆液中添加强氧化剂如高锰酸钾、亚氯酸纳、次氯酸盐、过硫酸盐、双氧水等[13,29-32]，也是提升WFGD脱汞效率的一种方法。图1.3利用现有烟气净化设备脱汞示意图Fig.1.3Schematicdiagramofmercuryremovalbyexistingfluegaspurificationequipment1.2.3.2吸附剂脱汞
【参考文献】：
期刊论文
[1]燃煤电厂协同脱汞研究进展及强化措施[J]. 李洋,陈敏东,薛志钢,支国瑞,马京华,刘妍,高炜. 化工进展. 2014(08)
[2]SCR催化剂对汞的催化氧化研究进展[J]. 王晓刚,张益坤,丁峰,李立清,吴绍康,曾四和,李海龙. 环境科学与技术. 2014(04)
[3]烟气汞脱除的研究进展[J]. 谭增强,牛国平. 热力发电. 2013(10)
[4]KBr和KI改性黏土脱除模拟烟气中的单质汞[J]. 沈伯雄,蔡记,陈建宏,李卓,何川. 化工学报. 2014(02)
[5]全球能源发展趋势与中国能源结构调整的现实选择[J]. 徐博. 煤炭经济研究. 2013(10)
[6]活性炭对正丁烷的吸附动力学研究[J]. 刘晓敏,邓先伦,王国栋,朱光真. 功能材料. 2012(04)
[7]燃煤烟气汞排放控制技术研究进展[J]. 徐晓亮,代旭东,缪明烽. 能源环境保护. 2012(01)
[8]改性氢氧化钙吸附脱除模拟烟气中汞的试验研究[J]. 黄治军,段钰锋,王运军,孟素丽,焦永刚. 中国电机工程学报. 2009(17)
[9]燃煤烟气脱汞吸附剂最新研究进展[J]. 刘杨先,张军,盛昌栋,张永春,袁士杰. 现代化工. 2008(11)
[10]我国农作物秸秆资源及其利用现状[J]. 曹稳根,高贵珍,方雪梅,钱玉梅,张兴桃,段红,王海潮. 宿州学院学报. 2007(06)
硕士论文
[1]改性麦秆焦/赤泥吸附脱除燃煤烟气中单质汞的研究[D]. 杨威.江苏大学 2018
[2]金属氧化物、卤化物改性生物质焦脱除燃煤烟气单质汞的研究[D]. 徐文.江苏大学 2018
[3]类芬顿试剂、活化过硫酸铵和高铁酸钾氧化脱除烟气中单质汞的研究[D]. 周剑飞.江苏大学 2017
[4]Fe2O3-CeO2改性活性焦脱除燃煤烟气中Hg0的实验研究[D]. 王琰.湖南大学 2016
[5]改性生物质焦气态单质汞吸附性能及吸附动力学研究[D]. 何楠.南京师范大学 2014
[6]秸秆综合利用方案评价[D]. 唐萍.合肥工业大学 2010
本文编号：3264464
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