铋系氧化物异质结纳米纤维材料的可控制备及其光催化性能研究
发布时间：2021-07-06 03:13
随着科学技术的进步,现代工业的迅速发展显著提升了人们的生活水平,也带来了日益严重的能源短缺与环境污染问题。半导体光催化技术,作为一种环境友好型的绿色催化技术,可直接将丰富的太阳能转换成化学能,是解决能源短缺与环境污染的有效途径。铋系氧化物半导体,既有较宽的可见光响应范围,同时具有良好的物理化学稳定性,已经成为光催化材料研究领域的前沿和热点。然而,其在光催化应用中仍然面临以下问题:第一,单组分材料的光生电子空穴易于复合,导致光量子产率偏低,光催化活性仍然较弱;第二,纳米尺寸的光催化剂有利于表面催化反应,但其较高的表面能导致纳米粉体易于团聚、暴露的反应位点减少,降低了光催化活性。针对上述问题,本论文利用静电纺丝与溶剂热相结合的方法,设计制备了一系列Bi Fe O3基铋系氧化物半导体异质结纳米纤维材料,利用异质结的界面内建电场提升载流子的分离效率,利用纳米纤维的一维特性提升载流子的传输和转移,利用其纳米级直径和三维网毡结构既保持了较高的比表面积也克服了纳米材料易于团聚的难题。同时,Bi Fe O3的铁磁性也提升了材料的可分离回收能力和循环使用性能。...
【文章来源】：东北师范大学吉林省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：152 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
半导体光激发后其光生电子空穴的转移路径示意图
东北师范大学博士学位论文3体光催化可应用于光催化分解水、光催化降解污染物、光催化还原二氧化碳（CO2）、光催化有机合成和光催化杀菌等（图1.2）[16–22]。从机理上来说，光催化分解水主要是利用半导体中的光生电子与水发生还原反应产生氢气，光生空穴与水发生氧化反应产生氧气[23,24]；光催化降解污染物是利用光生空穴及产生的反应活性物种的氧化性来分解污染物[25,26]；光催化还原CO2制备碳氢燃料主要是利用光生电子发生一系列还原反应[27,28]；光催化合成有机物即用到了光生电子的还原性也用到了光生空穴的氧化性来发生一系列反应[29,30]；光催化杀菌和光催化降解污染物相同，同样需要用到光生空穴及产生的反应活性物种的氧化能力进行氧化杀菌反应[31]。接下来将对这几个方向的应用进行深入讨论。图1.2半导体光催化的应用领域。（1）光催化分解水制氢制氧光催化分解水制氢制氧是一种环保的绿色技术，产生的氢气为清洁能源，能有效缓解日益增长的能源危机和环境污染，产生的氧气在工业生产及日常生活中也有着良好的应用前景[32–36]。图1.3为半导体光催化全解水的机理图，该反应能够发生的前提条件是半导体的导带位置要高于H+/H2的标准电位（0Vvs.NHE），同时半导体的价带位置要低于H2O/O2的标准电位（1.23Vvs.NHE），此外半导体还应具有较高的光生电子空穴分离效率，才能保证全解水反应的发生[37,38]。在光激发下，半导体中的光生电子迁移到材料表面与吸附在表面的H+发生还原反应生成H2，而光生空穴迁移到材料表面与吸附的H2O发生氧化反应生成O2，其反应方程式为H2O=H2+1/2O2。然而目前为止，在没有添加助催化剂和牺牲剂的条件下，光催化全解水的效率非常低，远不能达到实际生产的标准，主要原因是半导体材料的光生?
东北师范大学博士学位论文4图1.3半导体光催化全解水的反应机理图。图1.4（a-e）不同Pt/g-C3N4复合样品的TEM图和Pt颗粒尺寸分布图，（f）Pt/g-C3N4复合样品的TEM高倍率图，（g）不同Pt/g-C3N4复合样品的光催化产氢速率图，（c）利用XPS结果计算的不同Pt/g-C3N4复合样品中Pt纳米颗粒的负载量[46]。光催化分解水产氢是在反应液中加入空穴牺牲剂，如甲醇（CH3OH）、乙醇（C2H6O）、三乙醇胺（TEOA）等来消耗产生的光生空穴，提升载流子的分离效率。同时在催化剂表面沉积贵金属，如铂（Pt）、金（Au）、铑（Rh）和银（Ag）等作为助催化剂，也能有效地提升催化剂的产氢效率。这是由于贵金属能在光生电子与空穴复合前有效地将电子转移，达到提升载流子分离的目的[39–44]。Hensen等人以石墨碳氮化物（g-C3N4）为光吸收剂，研究了Rh/g-C3N4材料中Rh纳米颗粒的尺寸和负载量对光催化分解水的影响[45]。该工作表明在g-C3N4半导体表面负载足够数量的Rh纳米颗粒用于在光生电子与空穴复合之前除去电子，是构
【参考文献】：
期刊论文
[1]事件[J]. 环境. 2019(03)
本文编号：3267402
【文章来源】：东北师范大学吉林省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：152 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
半导体光激发后其光生电子空穴的转移路径示意图
东北师范大学博士学位论文3体光催化可应用于光催化分解水、光催化降解污染物、光催化还原二氧化碳（CO2）、光催化有机合成和光催化杀菌等（图1.2）[16–22]。从机理上来说，光催化分解水主要是利用半导体中的光生电子与水发生还原反应产生氢气，光生空穴与水发生氧化反应产生氧气[23,24]；光催化降解污染物是利用光生空穴及产生的反应活性物种的氧化性来分解污染物[25,26]；光催化还原CO2制备碳氢燃料主要是利用光生电子发生一系列还原反应[27,28]；光催化合成有机物即用到了光生电子的还原性也用到了光生空穴的氧化性来发生一系列反应[29,30]；光催化杀菌和光催化降解污染物相同，同样需要用到光生空穴及产生的反应活性物种的氧化能力进行氧化杀菌反应[31]。接下来将对这几个方向的应用进行深入讨论。图1.2半导体光催化的应用领域。（1）光催化分解水制氢制氧光催化分解水制氢制氧是一种环保的绿色技术，产生的氢气为清洁能源，能有效缓解日益增长的能源危机和环境污染，产生的氧气在工业生产及日常生活中也有着良好的应用前景[32–36]。图1.3为半导体光催化全解水的机理图，该反应能够发生的前提条件是半导体的导带位置要高于H+/H2的标准电位（0Vvs.NHE），同时半导体的价带位置要低于H2O/O2的标准电位（1.23Vvs.NHE），此外半导体还应具有较高的光生电子空穴分离效率，才能保证全解水反应的发生[37,38]。在光激发下，半导体中的光生电子迁移到材料表面与吸附在表面的H+发生还原反应生成H2，而光生空穴迁移到材料表面与吸附的H2O发生氧化反应生成O2，其反应方程式为H2O=H2+1/2O2。然而目前为止，在没有添加助催化剂和牺牲剂的条件下，光催化全解水的效率非常低，远不能达到实际生产的标准，主要原因是半导体材料的光生?
东北师范大学博士学位论文4图1.3半导体光催化全解水的反应机理图。图1.4（a-e）不同Pt/g-C3N4复合样品的TEM图和Pt颗粒尺寸分布图，（f）Pt/g-C3N4复合样品的TEM高倍率图，（g）不同Pt/g-C3N4复合样品的光催化产氢速率图，（c）利用XPS结果计算的不同Pt/g-C3N4复合样品中Pt纳米颗粒的负载量[46]。光催化分解水产氢是在反应液中加入空穴牺牲剂，如甲醇（CH3OH）、乙醇（C2H6O）、三乙醇胺（TEOA）等来消耗产生的光生空穴，提升载流子的分离效率。同时在催化剂表面沉积贵金属，如铂（Pt）、金（Au）、铑（Rh）和银（Ag）等作为助催化剂，也能有效地提升催化剂的产氢效率。这是由于贵金属能在光生电子与空穴复合前有效地将电子转移，达到提升载流子分离的目的[39–44]。Hensen等人以石墨碳氮化物（g-C3N4）为光吸收剂，研究了Rh/g-C3N4材料中Rh纳米颗粒的尺寸和负载量对光催化分解水的影响[45]。该工作表明在g-C3N4半导体表面负载足够数量的Rh纳米颗粒用于在光生电子与空穴复合之前除去电子，是构
【参考文献】：
期刊论文
[1]事件[J]. 环境. 2019(03)
本文编号：3267402
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3267402.html
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