助剂对柱状MnO x /PG-AC催化剂低温SCR脱硝性能及耐硫性研究
发布时间：2021-07-09 05:49
氨选择性催化还原脱硝技术因具有经济性和应用前景好而成为固定源烟气脱硝研究领域的重点。商业催化剂由于温度窗口高,在我国低温烟气领域难以推广,因此,低温选择性还原（SCR）脱硝技术成为国内外学者的研究热点。本文通过浸渍法制备催化剂,探究助剂添加对催化剂活性提高的原理,同时考察SO2对催化剂脱硝活性的影响。本文通过浸渍法将锰氧化物（MnOx）和过渡金属氧化物（HOy,助剂）步负载到凹凸棒石-活性炭（PG-AC）复合载体上,制备出PG-AC负载锰氧化物及过渡金属氧化物（MnOx-HOy/PG-AC）催化剂,并与未添加助剂的MnOx/PG-AC催化剂对比。经活性评价发现,添加过渡金属氧化物（FeOy）的催化剂MnOx-FeOy/PG-AC的低温催化活性得到有效提升。经X射线衍射（XRD）、X射线光电能谱（XPS）及场发射扫描（FESEM）等表征手段分析可知：助剂FeOy的加入促进...
【文章来源】：合肥工业大学安徽省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【图文】：
图１．２?ＳＣＲ烟气脱硝技术的基本原理图??Ｆｉｇ．?１．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＳＣ艮?ｐｒｏｃｅ巧?ｏｆ?ＮＯｘ?ｗｉ化?ＮＨｓ??
间与气体接触，使其反应较完全，但是催化剂的用量较多，导致成本较高。因此??催化剂的空速是考察催化剂活性评价效果的一个重要环节，本催化剂的空速大小??对其脱贿活性影响如图３．６所示，从实验结果分析，气体流速对本催化剂的影响??变化很大，样品在ｌＯＯ’Ｃ时，２７００ｈ＾的空速下氮氧化物脱除效率島达８９％，而随??着模拟烟气流量的増加，氮氧化物处理效率下降至５５％左右，说明催化剂ｌＯＯ’Ｃ??时脱贿活性受气体空速的影响较大。随着温度的增加，催化剂的活性增强，相对??来说空速的影响有所下降，在１５（ＴＣ是２７００ｈ＾ｉ的空速和５４００ｈ＇ｉ空速催化剂的活??性相差很小，而反应空速的増加并没有很大程度的改变催化剂对氮氧化物的脱除??效率，在２００°ＣＷ上时，空速的调至８１００ｈ＇ｉ时，催化剂的活性变化不大，但催??化剂空速增至到１０８００ｈ＾时
?１０??〇２％??图３．７?２０（ＴＣ时，〇２浓度对Ｍｎ８－Ｆｅ（０．８）／ＰＧ－ＡＣ催化剂催化活性的影响，反应条件：Ｃｎ〇＝６００??ｐｐｍ，?Ｃｎｈ３＝６００?ｐｐｍ，?〇２?３?ｖｏｌ．％，?Ｎ２?为平衡气，总流速为?３５０?ｍｌ／ｍｉｎ，空速为?５４００?ｈ＇ｌ??Ｆｉｇ．３．７?Ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?〇２?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏ打?ｏｎ?化６?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ａｃｔｉｖｉｔｙ?ｏｆ?Ｍｎ８－Ｆｅ（０．８）／ＰＧ－ＡＣ?ｃａｔａｌｙｓｔ?ａｔ?２００??＂Ｃ?．Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：?Ｃｎｈ３＝６００?ｐｐｍ，Ｃｎｏ?＝６００?ｐｐｍ，〇２?３?ｖｏｌ．％，Ｎ２?ｂａｌａｎｃｅｄ，化化?１??ｒａｔｅ?３５０?ｍｌ／ｍｉｎ，ＧＨＳＶ＝５４００?ｈ—ｉ??３３．６．３烟气氧气对催化剂脱硝活性的暂态影响??催化剂的暂态相应是考察烟气中某种气体对催化剂活性的瞬时影响，从图??３．８可＂看出，氧气对催化剂在烟气催化反应中影响较大，Ｍｎ８／ＰＧ－ＡＧ催化剂在??〇２切断后，活性迅速下降，而Ｍｎ８－Ｆｅ（０．８）／ＰＧ－ＡＣ催化剂的活性下降的较为缓??慢，可Ｗ由于Ｍｎ８－Ｆｅ（０．８）／ＰＧ－ＡＣ催化剂中含有较多的吸附氧，使之参与催化剂??的脱硝反应
【参考文献】：
期刊论文
[1]SO2对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂的毒化作用研究[J]. 闫东杰,玉亚,黄学敏,刘树军,刘颖慧. 燃料化学学报. 2016(02)
[2]火电厂锅炉氮氧化物排放控制技术研究[J]. 刘振江. 机电信息. 2016(03)
[3]我国煤炭资源供给情景分析[J]. 孟凡生,孙亚诺,刘丽. 中国能源. 2016(01)
[4]蜂窝状Mnx/PG-CC催化剂中低温CH4-SCR脱硝性能[J]. 张先龙,郭亚晴,孟凡跃,吴雪平,刘鹏. 环境化学. 2016(01)
[5]助剂Fe添加对柱状MnOx/PG-AC催化剂低温选择性催化还原（SCR）性能影响[J]. 张先龙,郭勇,张恒建,解城华,吴雪平. 环境化学. 2015(08)
[6]钢铁工业氮氧化物污染防治途径研究[J]. 姚治华,张玲,杜娟. 环境科学与管理. 2015(03)
[7]前驱体对锰基SCR催化剂低温脱硝活性的影响[J]. 张恒建,张先龙,张连凤,杨保俊,解城华,程俊楠. 合肥工业大学学报(自然科学版). 2014(07)
[8]煅烧温度对Mn/TiO2催化剂催化NO氧化活性的影响[J]. 安忠义,禚玉群,陈昌和. 燃料化学学报. 2014(03)
[9]SO2对MnOx/PG催化剂低温脱硝的影响机理研究[J]. 张翠平,张先龙,吴雪平,张连凤,张恒建,杨保俊. 环境科学学报. 2013(10)
[10]以活性炭为载体的负载型催化剂的SCR脱硝性能[J]. 吴海苗,王晓波,归柯庭. 东南大学学报(自然科学版). 2013(04)
硕士论文
[1]V2O5-TiO2低温SCR催化剂活性及应用研究[D]. 朱繁.北京工业大学 2012
[2]凹凸棒石负载过渡金属氧化物低温SCR脱硝催化剂的制备与表征[D]. 时博文.合肥工业大学 2012
[3]烟气脱硝Mn基低温催化剂性能研究[D]. 王海波.重庆大学 2007
本文编号：3273161
【文章来源】：合肥工业大学安徽省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【图文】：
图１．２?ＳＣＲ烟气脱硝技术的基本原理图??Ｆｉｇ．?１．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＳＣ艮?ｐｒｏｃｅ巧?ｏｆ?ＮＯｘ?ｗｉ化?ＮＨｓ??
间与气体接触，使其反应较完全，但是催化剂的用量较多，导致成本较高。因此??催化剂的空速是考察催化剂活性评价效果的一个重要环节，本催化剂的空速大小??对其脱贿活性影响如图３．６所示，从实验结果分析，气体流速对本催化剂的影响??变化很大，样品在ｌＯＯ’Ｃ时，２７００ｈ＾的空速下氮氧化物脱除效率島达８９％，而随??着模拟烟气流量的増加，氮氧化物处理效率下降至５５％左右，说明催化剂ｌＯＯ’Ｃ??时脱贿活性受气体空速的影响较大。随着温度的增加，催化剂的活性增强，相对??来说空速的影响有所下降，在１５（ＴＣ是２７００ｈ＾ｉ的空速和５４００ｈ＇ｉ空速催化剂的活??性相差很小，而反应空速的増加并没有很大程度的改变催化剂对氮氧化物的脱除??效率，在２００°ＣＷ上时，空速的调至８１００ｈ＇ｉ时，催化剂的活性变化不大，但催??化剂空速增至到１０８００ｈ＾时
?１０??〇２％??图３．７?２０（ＴＣ时，〇２浓度对Ｍｎ８－Ｆｅ（０．８）／ＰＧ－ＡＣ催化剂催化活性的影响，反应条件：Ｃｎ〇＝６００??ｐｐｍ，?Ｃｎｈ３＝６００?ｐｐｍ，?〇２?３?ｖｏｌ．％，?Ｎ２?为平衡气，总流速为?３５０?ｍｌ／ｍｉｎ，空速为?５４００?ｈ＇ｌ??Ｆｉｇ．３．７?Ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?〇２?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏ打?ｏｎ?化６?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ａｃｔｉｖｉｔｙ?ｏｆ?Ｍｎ８－Ｆｅ（０．８）／ＰＧ－ＡＣ?ｃａｔａｌｙｓｔ?ａｔ?２００??＂Ｃ?．Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：?Ｃｎｈ３＝６００?ｐｐｍ，Ｃｎｏ?＝６００?ｐｐｍ，〇２?３?ｖｏｌ．％，Ｎ２?ｂａｌａｎｃｅｄ，化化?１??ｒａｔｅ?３５０?ｍｌ／ｍｉｎ，ＧＨＳＶ＝５４００?ｈ—ｉ??３３．６．３烟气氧气对催化剂脱硝活性的暂态影响??催化剂的暂态相应是考察烟气中某种气体对催化剂活性的瞬时影响，从图??３．８可＂看出，氧气对催化剂在烟气催化反应中影响较大，Ｍｎ８／ＰＧ－ＡＧ催化剂在??〇２切断后，活性迅速下降，而Ｍｎ８－Ｆｅ（０．８）／ＰＧ－ＡＣ催化剂的活性下降的较为缓??慢，可Ｗ由于Ｍｎ８－Ｆｅ（０．８）／ＰＧ－ＡＣ催化剂中含有较多的吸附氧，使之参与催化剂??的脱硝反应
【参考文献】：
期刊论文
[1]SO2对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂的毒化作用研究[J]. 闫东杰,玉亚,黄学敏,刘树军,刘颖慧. 燃料化学学报. 2016(02)
[2]火电厂锅炉氮氧化物排放控制技术研究[J]. 刘振江. 机电信息. 2016(03)
[3]我国煤炭资源供给情景分析[J]. 孟凡生,孙亚诺,刘丽. 中国能源. 2016(01)
[4]蜂窝状Mnx/PG-CC催化剂中低温CH4-SCR脱硝性能[J]. 张先龙,郭亚晴,孟凡跃,吴雪平,刘鹏. 环境化学. 2016(01)
[5]助剂Fe添加对柱状MnOx/PG-AC催化剂低温选择性催化还原（SCR）性能影响[J]. 张先龙,郭勇,张恒建,解城华,吴雪平. 环境化学. 2015(08)
[6]钢铁工业氮氧化物污染防治途径研究[J]. 姚治华,张玲,杜娟. 环境科学与管理. 2015(03)
[7]前驱体对锰基SCR催化剂低温脱硝活性的影响[J]. 张恒建,张先龙,张连凤,杨保俊,解城华,程俊楠. 合肥工业大学学报(自然科学版). 2014(07)
[8]煅烧温度对Mn/TiO2催化剂催化NO氧化活性的影响[J]. 安忠义,禚玉群,陈昌和. 燃料化学学报. 2014(03)
[9]SO2对MnOx/PG催化剂低温脱硝的影响机理研究[J]. 张翠平,张先龙,吴雪平,张连凤,张恒建,杨保俊. 环境科学学报. 2013(10)
[10]以活性炭为载体的负载型催化剂的SCR脱硝性能[J]. 吴海苗,王晓波,归柯庭. 东南大学学报(自然科学版). 2013(04)
硕士论文
[1]V2O5-TiO2低温SCR催化剂活性及应用研究[D]. 朱繁.北京工业大学 2012
[2]凹凸棒石负载过渡金属氧化物低温SCR脱硝催化剂的制备与表征[D]. 时博文.合肥工业大学 2012
[3]烟气脱硝Mn基低温催化剂性能研究[D]. 王海波.重庆大学 2007
本文编号：3273161
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