炔基化PVA-贵金属催化剂的制备及其催化4-硝基苯酚还原的性能研究
发布时间：2021-07-12 17:06
贵金属具有独特的稳定性、选择性、高表面积特性和优异的结构在众多催化剂中脱颖而出,赢得了在催化剂行业的普遍关注,广泛应用于汽车尾气处理、化肥合成、精细化工、石油冶炼等诸多领域。大量的研究已实现将贵金属纳米粒子均匀分散在稳定剂上以及选择合适载体以稳定金属纳米颗粒,如将Pd负载在Al2O3上后其催化效果要比要Pd的催化效果更好。本论文中以聚乙烯醇（PVA）基体,炔丙胺为炔基源,氨基甲酸为改性剂,M（M=Pd,Pt,Au）为催化粒子,采用改性接枝与共混的方法,炔基化PVA@M催化剂。利用红外、核磁共振仪、高分辨透射电子显微镜对其接枝结构、纳米颗粒微球形貌进行表征,结果表明:炔基官能团接枝度为52%,说明PVA成功炔基化。Pd和Au纳米颗粒形貌为球形,呈均一分布,Pt则分布稀疏。其中Pd纳米颗粒主要在3-7nm之间,平均粒径为5.01nm;Pt纳米颗粒粒径主要分布在2-5nm之间,平均粒径为3.58nm;Au纳米颗粒主要分布在2-6nm之间,平均粒径为4.22nm。将炔基化PVA@M用于催化4-硝基苯酚还原来研究其催化性能,实验结果表明:炔基化PVA@...
【文章来源】：西南科技大学四川省
【文章页数】：57 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
PVA原料及炔基改性后PVA红外光谱
3炔基化PVA-贵金属催化剂的性能研究172.5.2炔基化PVA核磁共振氢谱分析对炔基化PVA进行核磁共振氢谱分析，其氢谱图如图2-5所示，在δ=3.01处为炔基官能团上的氢（即（4）处的氢）；δ=3.74处为与炔基官能团相连的亚甲基上的氢（即（3）处的氢）；在δ=4.36处为侧链羟基上的氢（即（8）处的氢）；在δ=4.50-5.00为与酯羰基相邻的次甲基上的氢（即（2）、（6）、（6）＇三处的氢）；在δ=2.74、δ=2.89、δ=7.96处为样品中残留的二甲基酰胺溶剂；在δ=7.41-7.62为反应残留的咪唑。通过对核磁共振氢谱的分析，进一步证明在改性后的PVA高分子链上成功接枝炔基官能团，得到炔基化后的PVA[67]。通过计算与炔基官能团相连的亚甲基上的氢与主链上亚甲基的氢波峰面积积分的比值算出支链的取代度（如2-1式）。=I3.74I1.3-1.9D通过计算可以知道该PVA高分子链中接枝度为52%。2.5.3炔基化PV@M红外光谱分析如图2-6所示为炔基化PVA@M红外光谱图，图（b）为2100cm-1左右的局部放大图，从图（b）中可以看出炔基化PVA在2100cm-1左右的波峰消失，这是由于在M纳米颗粒的催化作用下使PVA侧链上的炔基官能团再次发生聚合使炔基官能团消图2-5炔基化PVA的核磁共振氢谱Fig.2-51H-NMRspectrumofalkynylated-PVA（2-1）
西南科技大学硕士学位论文18失，故在2100cm-1左右的波峰就会消失，这说明了M纳米颗粒成功被炔基化PVA稳定[78,80]。2.5.4能谱分析对炔基化PVA@M进行EDX分析，Pd，Pt，Au元素分布图如图2-5（a），（b），（c）所示，由能谱图可知在制备的凝胶催化剂存在Pd，Pt，Au三种元素，这就进一步说明M纳米颗粒成功被炔基化PVA稳定。图2-6炔基化PVA@M红外光谱Fig.2-6FT-IRspectraofalkynylated-PVA@M
【参考文献】：
期刊论文
[1]PVA@Au凝胶催化剂还原4-硝基苯酚的影响因素[J]. 秦少龙,杨晓娇,周元林,王善强. 西南科技大学学报. 2019(04)
[2]介孔MFe2O4/rGO型宽频吸波剂的开发及应用[J]. 高克盛,樊赛,奚宁,苗泽青,付兆殊. 化工设计通讯. 2019(06)
[3]高分散负载型钯基催化剂的制备及催化加氢研究进展[J]. 张帅周,白雪峰. 化学与黏合. 2018(05)
[4]可磁回收Cu-Fe3O4@GE复合材料催化还原对硝基苯酚的研究[J]. 陈子潇,沈静,徐然,刘伟锋,陈群,何光裕,陈海群. 高校化学工程学报. 2018(03)
[5]炔基化改性聚乙烯醇吸氢材料的制备及吸氢性能表征[J]. 常凤雯,杨晓娇,黄德顺,赵鹏翔,帅茂兵,周元林,李佩龙. 高分子材料科学与工程. 2017(04)
[6]磁性聚乙二醇/纳米钯复合材料的制备及催化性能[J]. 苏松,赵鹏翔,周元林,赖新春,岳国宗,黄德顺,杨桂英. 高分子材料科学与工程. 2015(12)
[7]一种结合均相和非均相催化剂优势的聚乙炔纳米颗粒负载的钯（Ⅱ）催化剂（英文）[J]. 李欢,陈光需,Paul N.Duchesne,张鹏,代燕,杨华艳,吴炳辉,刘圣洁,许潮发,郑南峰. 催化学报. 2015(09)
[8]浙江大学诞生世上最轻的材料[J]. 材料导报. 2013(08)
[9]金属钯催化的偶联反应的研究总结[J]. 魏文珑,李功,李兴,常宏宏. 广州化工. 2012(12)
[10]金属氧化物负载纳米贵金属催化剂上的常温CO氧化性能研究[J]. 廉红蕾,潘维成. 中州大学学报. 2010(05)
博士论文
[1]等离子体制备贵金属催化剂在葡萄糖氧化反应中的应用[D]. 梁曦.天津大学 2010
硕士论文
[1]合成气制乙醇铜基催化剂的改性研究[D]. 高利红.华东理工大学 2019
[2]HKUST-1与MCM-48分子筛的制备、改性及储氢性能研究[D]. 刘益.大连理工大学 2018
[3]生物质碳气凝胶复合物的制备及其性能研究[D]. 马俊.江苏大学 2018
[4]氧化铝负载钯（Pd-Al2O3）催化还原对硝基苯酚及机理研究[D]. 王冬明.山东大学 2017
[5]炔基化聚乙烯醇/纳米钯复合材料的制备及其常温吸氢性能[D]. 常凤雯.西南科技大学 2017
[6]一种新型磁性可回收的“三唑环—过渡金属”催化剂的设计及性能研究[D]. 苏松.西南科技大学 2016
本文编号：3280309
【文章来源】：西南科技大学四川省
【文章页数】：57 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
PVA原料及炔基改性后PVA红外光谱
3炔基化PVA-贵金属催化剂的性能研究172.5.2炔基化PVA核磁共振氢谱分析对炔基化PVA进行核磁共振氢谱分析，其氢谱图如图2-5所示，在δ=3.01处为炔基官能团上的氢（即（4）处的氢）；δ=3.74处为与炔基官能团相连的亚甲基上的氢（即（3）处的氢）；在δ=4.36处为侧链羟基上的氢（即（8）处的氢）；在δ=4.50-5.00为与酯羰基相邻的次甲基上的氢（即（2）、（6）、（6）＇三处的氢）；在δ=2.74、δ=2.89、δ=7.96处为样品中残留的二甲基酰胺溶剂；在δ=7.41-7.62为反应残留的咪唑。通过对核磁共振氢谱的分析，进一步证明在改性后的PVA高分子链上成功接枝炔基官能团，得到炔基化后的PVA[67]。通过计算与炔基官能团相连的亚甲基上的氢与主链上亚甲基的氢波峰面积积分的比值算出支链的取代度（如2-1式）。=I3.74I1.3-1.9D通过计算可以知道该PVA高分子链中接枝度为52%。2.5.3炔基化PV@M红外光谱分析如图2-6所示为炔基化PVA@M红外光谱图，图（b）为2100cm-1左右的局部放大图，从图（b）中可以看出炔基化PVA在2100cm-1左右的波峰消失，这是由于在M纳米颗粒的催化作用下使PVA侧链上的炔基官能团再次发生聚合使炔基官能团消图2-5炔基化PVA的核磁共振氢谱Fig.2-51H-NMRspectrumofalkynylated-PVA（2-1）
西南科技大学硕士学位论文18失，故在2100cm-1左右的波峰就会消失，这说明了M纳米颗粒成功被炔基化PVA稳定[78,80]。2.5.4能谱分析对炔基化PVA@M进行EDX分析，Pd，Pt，Au元素分布图如图2-5（a），（b），（c）所示，由能谱图可知在制备的凝胶催化剂存在Pd，Pt，Au三种元素，这就进一步说明M纳米颗粒成功被炔基化PVA稳定。图2-6炔基化PVA@M红外光谱Fig.2-6FT-IRspectraofalkynylated-PVA@M
【参考文献】：
期刊论文
[1]PVA@Au凝胶催化剂还原4-硝基苯酚的影响因素[J]. 秦少龙,杨晓娇,周元林,王善强. 西南科技大学学报. 2019(04)
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[3]高分散负载型钯基催化剂的制备及催化加氢研究进展[J]. 张帅周,白雪峰. 化学与黏合. 2018(05)
[4]可磁回收Cu-Fe3O4@GE复合材料催化还原对硝基苯酚的研究[J]. 陈子潇,沈静,徐然,刘伟锋,陈群,何光裕,陈海群. 高校化学工程学报. 2018(03)
[5]炔基化改性聚乙烯醇吸氢材料的制备及吸氢性能表征[J]. 常凤雯,杨晓娇,黄德顺,赵鹏翔,帅茂兵,周元林,李佩龙. 高分子材料科学与工程. 2017(04)
[6]磁性聚乙二醇/纳米钯复合材料的制备及催化性能[J]. 苏松,赵鹏翔,周元林,赖新春,岳国宗,黄德顺,杨桂英. 高分子材料科学与工程. 2015(12)
[7]一种结合均相和非均相催化剂优势的聚乙炔纳米颗粒负载的钯（Ⅱ）催化剂（英文）[J]. 李欢,陈光需,Paul N.Duchesne,张鹏,代燕,杨华艳,吴炳辉,刘圣洁,许潮发,郑南峰. 催化学报. 2015(09)
[8]浙江大学诞生世上最轻的材料[J]. 材料导报. 2013(08)
[9]金属钯催化的偶联反应的研究总结[J]. 魏文珑,李功,李兴,常宏宏. 广州化工. 2012(12)
[10]金属氧化物负载纳米贵金属催化剂上的常温CO氧化性能研究[J]. 廉红蕾,潘维成. 中州大学学报. 2010(05)
博士论文
[1]等离子体制备贵金属催化剂在葡萄糖氧化反应中的应用[D]. 梁曦.天津大学 2010
硕士论文
[1]合成气制乙醇铜基催化剂的改性研究[D]. 高利红.华东理工大学 2019
[2]HKUST-1与MCM-48分子筛的制备、改性及储氢性能研究[D]. 刘益.大连理工大学 2018
[3]生物质碳气凝胶复合物的制备及其性能研究[D]. 马俊.江苏大学 2018
[4]氧化铝负载钯（Pd-Al2O3）催化还原对硝基苯酚及机理研究[D]. 王冬明.山东大学 2017
[5]炔基化聚乙烯醇/纳米钯复合材料的制备及其常温吸氢性能[D]. 常凤雯.西南科技大学 2017
[6]一种新型磁性可回收的“三唑环—过渡金属”催化剂的设计及性能研究[D]. 苏松.西南科技大学 2016
本文编号：3280309
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