具有双催化位点的MOFs材料的制备及其串联催化性能研究

发布时间：2021-07-20 20:22

　　金属-有机框架（Metal organic frameworks,MOFs）材料由金属离子或金属簇和有机配体自组装而成,具有极高的比表面积和孔隙率、良好的稳定性、可调控的孔道以及灵活的结构,被广泛应用于异相催化领域的研究中。MOFs框架中配位不饱和的金属节点可作为高效的Lewis酸催化位点,有机配体上可以引入催化活性官能团,同时,MOFs还可以作为基体封装客体活性中心（如金属纳米颗粒、小有机分子和酶）。目前来讲,MOF基催化剂设计的一个趋势是通过将多种活性位点集成到一个金属有机框架中来构建多功能催化体系,从而实现对串联反应的催化。串联反应是有机化学中一种强有力的合成策略,通常为两个或两个以上的独立反应连续进行,整个过程不分离中间产物直到生成最终产物。从绿色化学的角度来讲,串联反应能够有效减少化学溶剂的使用,提高有机转化步骤的经济性,从而提高反应效率和减少资源消耗。尽管关于MOF基催化剂的报道已有很多,但是双功能活性位点的MOF催化剂应用于催化串联反应的研究还比较少见。本论文通过创新性的研究,设计开发了一种基于MOF的多功能异相催化材料的合成策略,成功地将Pd纳米颗粒和Zn^2+... 

【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：90 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

几种ZIFs的单晶X射线结构图[28]

ZIF-8催化的Knoevenagel反应[32]

第一章绪论5图1-3三重穿插三维骨架结构的Ni-MOF及其催化CO2环加成反应[33]Figure1-3Ni-MOFwith3-fold-interpenetratedthree-dimensionalframeworkforcycloadditionofCO2[33].1.2.1.2MOFs节点金属簇Lewis酸催化（1）双核轮桨金属簇Cu2(COO)4以Cu2(COO)4簇为节点的MOF于1999年首次被Williams课题组报道出来，并被命名为HKUST-1[34]。单晶结构分析发现，HKUST-1的SBU由两个Cu2+和四个COO-构成，形成双核轮桨金属簇（图1-4），轮桨的轴向上被水分子配位，通过加热除去配位水分子，即可形成不饱和的Cu2+配位点，从而得到Lewis酸催化活性位点。图1-4HKUST-1的次级结构单元[34]Figure1-4SecondarybuildingunitforHKUST-1[34].2017年，Bharadwaj课题组[35]在室温条件下合成了一例三维NbO构型多孔MOF，

【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机框架材料在CO2化学固定中的应用[J]. 李嘉伟,任颜卫,江焕峰.  化学进展. 2019(10)
[2]醛酮的不对称硅氰化反应研究进展[J]. 傅颖,侯博,赵兴玲,杜正银,胡雨来.  有机化学. 2015(12)
[3]贵金属催化剂的应用研究进展[J]. 卢雯婷,陈敬超,冯晶,于杰.  稀有金属材料与工程. 2012(01)



本文编号：3293529