SiCl 4 /H 2 /O 2 反应动力学及其化学加速计算
发布时间：2021-07-22 22:43
本文提出了一个SiCl4/H2/O2反应动力学模型,并采用H2/N2/SiCl4-N2/O2层流对冲扩散火焰实验验证提出的详细机理的准确性,结果表明提出的详细机理获得的结果与测量结果较吻合。该详细机理被应用于熔石英玻璃合成仿真,与四步总包机理相比该详细机理获得了更低且更准确的温度及二氧化硅质量分数。为了在仿真中加快化学计算,本文研究了自适应建表与动态自适应化学的组合化学加速算法TDAC,得出采用TDAC算法能够获得加速因子为2.0的加速效果,且除了SiO2含量预测有小的偏差外,温度和OH含量预测均较准确。TDAC引起的误差可以通过自适应建表的容差值及DAC的简化阈值进行有效控制。另外,TDAC中初始搜索组分选择对机理简化结果有重要影响,最终产物SiO2是影响简化结果的关键组分之一,应该被包含在初始搜索组分中。
【文章来源】：工程热物理学报. 2016,37(03)北大核心EICSCD
【文章页数】：10 页
【部分图文】：
图４熔石英玻璃合成炉示意图
６７６?工程热物理学报?３７卷??上的分布与准确值的误差极其微小，主要区别出现?影响。另外，Ｓｉ０２质量分数分布呈现先升高后降低??在Ｓｉ０２质量分数上，采用ＴＤＡＣ时获得的Ｓｉ０２质?现象，在中心线某个位置出现最大值，与图９中观??量分数偏离准确值，但是偏离幅度不大，可以认为?察结果一致。??是准确的，而采用ＩＳＡＴ算法并没有出现大的预测?３．２．３初始搜索组分选择的影响??误差，因此，ＴＤＡＣ偏离准确值应该是由于ＤＡＣ机?ＴＤＡＣ算法中反应机理简化通过ＤＲＧ实??理简化带来的，因为不同简化阈值可能给机理简化?现，ＤＲＧ简化过程中初始搜索组分的选择一般人工??结果带来影响，下文将对该问题进行深入讨论。?选定，在本文中则采用人工选择和自动选择相结合??３．２．２?ＤＡＣ简化阈值的影响?的方法，自动选择策略能够避免人工选择固定组分??ＴＤＡＣ加速算法引起的误差主要包括两部?带来的困境，因为它可以根据燃烧过程自动选择某??分：ＩＳＡＴ容差设定引起的误差及ＤＡＣ简化阈值设?些重要组分作为初始搜索组分。在本文中，人工指定??定引起的误差。在本文中，不讨论ＩＳＡＴ误差影响，初始搜索组分的组合见表２所示，其中Ｈ与热释放??设定ＩＳＡＴ容差值固定为ｌｘ?１０＿５，讨论ＤＡＣ简化?紧密相关，Ｓｉ０２为熔石英玻璃合成组分，是影响熔??阈值分别为〇．〇１及０．１时引起的温度及Ｓｉ０２质量?石英玻璃质量的重要组分之一，〇Ｈ为另一个影响玻??分数准确性变化。图８显示，与详细机理相比，不同?璃质量的重要组分，它的含量及分布对玻璃光学质??阈值下对应的简化机理获得的温度变化较小，而图?量有重要作用。自动选择组分策略选取计算单元格??９所示，Ｓｉ
，其??程。另外，ＴＤＡＣ组合算法程序被嵌入到Ｆｌｕｅｎｔ中，中流体域气体吸收系数是组分浓度、压力以及温度??在每个单元格的流体迭代计算中实现详细机理的动?的函数，可以通过灰色气体加权和模型（ＷＳＧＧＭ）??态简化及化学源项的高效计算，ＩＳ?ＡＴ容差ｅＩＳＡＴ及?计算，玻璃体为具有一定吸收率的半透明体。燃烧??ＤＡＣ简化阈值ｅＤＡＣ均可以在此进行设置。?模型采用层流有限速率模型（ＬＦＲ），入口氢气和氧??３．１仿真设置?气为当量燃烧，中心ＳｉＣｌ４和氧气质量比为３．１（５。因??图４为熔石英玻璃合成炉示意图，主要包括燃??烧器、炉膛、合成膽石英Ｍ体以及肺下降机??械（未标出），其中燃烧器采用环形布置结构，该燃＾Ａ古??烧器中心管通入载料气（〇２）和ｓｉｃｉ４原料，其外围３．２??环状管道分别通人氧气和氢气。在合成肺英玻璃、在馆石英玻璃合成仿真巾’以往的研究大多采??过程中，氢气織气反应生成高温火焰，并为后续廳、舰理？为说明獅动力学机理重要性，??反应提供能量；同时，ＳｉＣｌ４发生氧化水解反应生成本文采用徐＾等ｓ提出的＾，ＳｌＣｌ４／ＨＶ〇２总包机??Ｓｉ０２，?Ｓｉ〇２麵气流撞击并沉积到基底形成跳。玻麟对溶石英玻，合成条件进２仿真，士对比采用??璃挖不断长大并被底部冷空气冷娜成－定高度玻＃??璃体，然后舰下舰腿繼離腿獅纖自包麵中并没有给氧－频应＿率参数，??器喷口距离保持不变，从而实现稳定生长。产生的本文Ｓ?了！ｌｕｅｎｔ?１步氢？机理。结??尾气通过炉子酿的出日排除。?果如ＳＩ「３所示’其中ＩＳ?５⑷为中公线上温度分布’??图５（ｂ）为中心线上二氧化硅质量分数分布，中心线??ｓ，ｃｌ４＋〇２?为从玻璃体顶部到
【参考文献】：
期刊论文
[1]CVD合成石英玻璃的结构均匀性研究[J]. 隋梅,孙元成,宋学富,王宏杰. 武汉理工大学学报. 2010(22)
[2]加速详细反应动力学计算的ISAT改进方法研究[J]. 贾明,解茂昭,周磊,刘红. 工程热物理学报. 2010(06)
[3]载料气体对化学气相沉积合成石英玻璃沉积速率的影响(英文)[J]. 徐驰,顾真安,饶传东. 硅酸盐学报. 2009(10)
硕士论文
[1]二氧化硅CVD过程中的热现象研究[D]. 赵清伟.哈尔滨工业大学 2011
本文编号：3298043
【文章来源】：工程热物理学报. 2016,37(03)北大核心EICSCD
【文章页数】：10 页
【部分图文】：
图４熔石英玻璃合成炉示意图
６７６?工程热物理学报?３７卷??上的分布与准确值的误差极其微小，主要区别出现?影响。另外，Ｓｉ０２质量分数分布呈现先升高后降低??在Ｓｉ０２质量分数上，采用ＴＤＡＣ时获得的Ｓｉ０２质?现象，在中心线某个位置出现最大值，与图９中观??量分数偏离准确值，但是偏离幅度不大，可以认为?察结果一致。??是准确的，而采用ＩＳＡＴ算法并没有出现大的预测?３．２．３初始搜索组分选择的影响??误差，因此，ＴＤＡＣ偏离准确值应该是由于ＤＡＣ机?ＴＤＡＣ算法中反应机理简化通过ＤＲＧ实??理简化带来的，因为不同简化阈值可能给机理简化?现，ＤＲＧ简化过程中初始搜索组分的选择一般人工??结果带来影响，下文将对该问题进行深入讨论。?选定，在本文中则采用人工选择和自动选择相结合??３．２．２?ＤＡＣ简化阈值的影响?的方法，自动选择策略能够避免人工选择固定组分??ＴＤＡＣ加速算法引起的误差主要包括两部?带来的困境，因为它可以根据燃烧过程自动选择某??分：ＩＳＡＴ容差设定引起的误差及ＤＡＣ简化阈值设?些重要组分作为初始搜索组分。在本文中，人工指定??定引起的误差。在本文中，不讨论ＩＳＡＴ误差影响，初始搜索组分的组合见表２所示，其中Ｈ与热释放??设定ＩＳＡＴ容差值固定为ｌｘ?１０＿５，讨论ＤＡＣ简化?紧密相关，Ｓｉ０２为熔石英玻璃合成组分，是影响熔??阈值分别为〇．〇１及０．１时引起的温度及Ｓｉ０２质量?石英玻璃质量的重要组分之一，〇Ｈ为另一个影响玻??分数准确性变化。图８显示，与详细机理相比，不同?璃质量的重要组分，它的含量及分布对玻璃光学质??阈值下对应的简化机理获得的温度变化较小，而图?量有重要作用。自动选择组分策略选取计算单元格??９所示，Ｓｉ
，其??程。另外，ＴＤＡＣ组合算法程序被嵌入到Ｆｌｕｅｎｔ中，中流体域气体吸收系数是组分浓度、压力以及温度??在每个单元格的流体迭代计算中实现详细机理的动?的函数，可以通过灰色气体加权和模型（ＷＳＧＧＭ）??态简化及化学源项的高效计算，ＩＳ?ＡＴ容差ｅＩＳＡＴ及?计算，玻璃体为具有一定吸收率的半透明体。燃烧??ＤＡＣ简化阈值ｅＤＡＣ均可以在此进行设置。?模型采用层流有限速率模型（ＬＦＲ），入口氢气和氧??３．１仿真设置?气为当量燃烧，中心ＳｉＣｌ４和氧气质量比为３．１（５。因??图４为熔石英玻璃合成炉示意图，主要包括燃??烧器、炉膛、合成膽石英Ｍ体以及肺下降机??械（未标出），其中燃烧器采用环形布置结构，该燃＾Ａ古??烧器中心管通入载料气（〇２）和ｓｉｃｉ４原料，其外围３．２??环状管道分别通人氧气和氢气。在合成肺英玻璃、在馆石英玻璃合成仿真巾’以往的研究大多采??过程中，氢气織气反应生成高温火焰，并为后续廳、舰理？为说明獅动力学机理重要性，??反应提供能量；同时，ＳｉＣｌ４发生氧化水解反应生成本文采用徐＾等ｓ提出的＾，ＳｌＣｌ４／ＨＶ〇２总包机??Ｓｉ０２，?Ｓｉ〇２麵气流撞击并沉积到基底形成跳。玻麟对溶石英玻，合成条件进２仿真，士对比采用??璃挖不断长大并被底部冷空气冷娜成－定高度玻＃??璃体，然后舰下舰腿繼離腿獅纖自包麵中并没有给氧－频应＿率参数，??器喷口距离保持不变，从而实现稳定生长。产生的本文Ｓ?了！ｌｕｅｎｔ?１步氢？机理。结??尾气通过炉子酿的出日排除。?果如ＳＩ「３所示’其中ＩＳ?５⑷为中公线上温度分布’??图５（ｂ）为中心线上二氧化硅质量分数分布，中心线??ｓ，ｃｌ４＋〇２?为从玻璃体顶部到
【参考文献】：
期刊论文
[1]CVD合成石英玻璃的结构均匀性研究[J]. 隋梅,孙元成,宋学富,王宏杰. 武汉理工大学学报. 2010(22)
[2]加速详细反应动力学计算的ISAT改进方法研究[J]. 贾明,解茂昭,周磊,刘红. 工程热物理学报. 2010(06)
[3]载料气体对化学气相沉积合成石英玻璃沉积速率的影响(英文)[J]. 徐驰,顾真安,饶传东. 硅酸盐学报. 2009(10)
硕士论文
[1]二氧化硅CVD过程中的热现象研究[D]. 赵清伟.哈尔滨工业大学 2011
本文编号：3298043
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3298043.html
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