Pd/KL催化剂高效催化苯酚选择性加氢制环己酮的研究
发布时间:2021-07-24 21:09
以KL分子筛为载体,采用浸渍法制备了Pd/KL负载型催化剂,对比了不同载体的钯负载型催化剂的苯酚选择性加氢反应及反应条件等对其催化活性和产物选择性的影响。结果表明,催化剂载体性质对该反应的催化性能具有较大的影响,载体表面碱性较强时,催化剂表现出更高的催化活性;由于KL分子筛载体中特殊的阳离子分布(孔道中必须存在K+),使分子筛表面呈碱性,因此表现出优异的催化性能。在反应温度为60℃、反应时间为6 h时,其苯酚转化率可达96. 1%,环己酮选择性达到94. 4%。
【文章来源】:现代化工. 2020,40(01)北大核心CSCD
【文章页数】:5 页
【部分图文】:
KL分子筛的SEM图及各催化剂样品的XRD谱图
金属活性中心颗粒的大小以及均匀分散程度对苯酚加氢催化性能有重要的影响。Pd/KL催化剂的TEM图片、局部放大的HRTEM图及Pd纳米颗粒的粒径分布如图2所示。从图2(a)可以看出,Pd纳米颗粒(图中黑色颗粒)均匀的分散在催化剂载体表面,没有出现明显的团聚现象,这与XRD的结论保持一致。图2(c)为Pd纳米颗粒的粒径统计分布图,经过统计Pd纳米颗粒的粒径大致分布在1~8 nm,平均粒径为4.07 nm。2.2 催化剂性能评价
不同的催化剂摩尔比下苯酚加氢反应的转化率及选择性如图3所示。由图3可以看出,以Pd/KL为催化剂,在反应温度为60℃、氢气压力为1 MPa的反应条件下,催化剂中Pd与原料中苯酚的摩尔比在0.5%~3%的范围内均可以保持较高的环己酮选择性,产物中环己酮的比例达到87%以上。但是,由于Pd/苯酚摩尔比较低时,可提供给反应的活性位点较少,导致反应转化率较低;随着Pd/苯酚摩尔比增加,反应活性逐渐增加,当Pd/苯酚摩尔比为1.3%~2.7%时,在实验范围内,反应均达到较高的苯酚转化率以及环己酮选择性。2.2.3 反应温度对催化性能的影响
【参考文献】:
期刊论文
[1]负载型Pd催化剂催化苯酚原位加氢反应研究[J]. 徐雷金,孔令鸟,赵瑞强. 浙江化工. 2018(06)
[2]负载型钯催化剂在选择加氢反应中的应用[J]. 马汉云,丰枫,赵佳,付阳,李小年. 化工生产与技术. 2014(04)
[3]L沸石合成及其影响因素的研究[J]. 尹晓燕,初乃波,赵庆宇,王金渠,鲁金明. 硅酸盐通报. 2008(04)
[4]苯酚液相原位加氢合成环己酮和环己醇[J]. 项益智,李小年. 化工学报. 2007(12)
[5]载体对钯催化剂催化苯酚加氢制环己酮性能的影响[J]. 朱俊华,丁洁莲,曾崇余. 催化学报. 2007(05)
博士论文
[1]Pd基催化剂上氯苯酚加氢脱氯和苯酚选择性加氢反应的研究[D]. 程岭.华东理工大学 2014
本文编号:3301434
【文章来源】:现代化工. 2020,40(01)北大核心CSCD
【文章页数】:5 页
【部分图文】:
KL分子筛的SEM图及各催化剂样品的XRD谱图
金属活性中心颗粒的大小以及均匀分散程度对苯酚加氢催化性能有重要的影响。Pd/KL催化剂的TEM图片、局部放大的HRTEM图及Pd纳米颗粒的粒径分布如图2所示。从图2(a)可以看出,Pd纳米颗粒(图中黑色颗粒)均匀的分散在催化剂载体表面,没有出现明显的团聚现象,这与XRD的结论保持一致。图2(c)为Pd纳米颗粒的粒径统计分布图,经过统计Pd纳米颗粒的粒径大致分布在1~8 nm,平均粒径为4.07 nm。2.2 催化剂性能评价
不同的催化剂摩尔比下苯酚加氢反应的转化率及选择性如图3所示。由图3可以看出,以Pd/KL为催化剂,在反应温度为60℃、氢气压力为1 MPa的反应条件下,催化剂中Pd与原料中苯酚的摩尔比在0.5%~3%的范围内均可以保持较高的环己酮选择性,产物中环己酮的比例达到87%以上。但是,由于Pd/苯酚摩尔比较低时,可提供给反应的活性位点较少,导致反应转化率较低;随着Pd/苯酚摩尔比增加,反应活性逐渐增加,当Pd/苯酚摩尔比为1.3%~2.7%时,在实验范围内,反应均达到较高的苯酚转化率以及环己酮选择性。2.2.3 反应温度对催化性能的影响
【参考文献】:
期刊论文
[1]负载型Pd催化剂催化苯酚原位加氢反应研究[J]. 徐雷金,孔令鸟,赵瑞强. 浙江化工. 2018(06)
[2]负载型钯催化剂在选择加氢反应中的应用[J]. 马汉云,丰枫,赵佳,付阳,李小年. 化工生产与技术. 2014(04)
[3]L沸石合成及其影响因素的研究[J]. 尹晓燕,初乃波,赵庆宇,王金渠,鲁金明. 硅酸盐通报. 2008(04)
[4]苯酚液相原位加氢合成环己酮和环己醇[J]. 项益智,李小年. 化工学报. 2007(12)
[5]载体对钯催化剂催化苯酚加氢制环己酮性能的影响[J]. 朱俊华,丁洁莲,曾崇余. 催化学报. 2007(05)
博士论文
[1]Pd基催化剂上氯苯酚加氢脱氯和苯酚选择性加氢反应的研究[D]. 程岭.华东理工大学 2014
本文编号:3301434
本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3301434.html
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