基于氧空位的三种材料制备及电催化性质研究

发布时间：2021-07-25 15:40

　　自二十世纪末以来,全球面临着严重的环境污染以及巨大的能源危机问题。治理污染和寻求新能源已迫在眉睫。研究显示,电催化技术的深入发展,可为上述问题提供解决方案。电催化剂对电催化领域的发展起着核心作用。应用缺陷工程构建富氧空位的电催化剂是近些年的研究热点之一,缺陷工程被认为是提高催化剂活性和稳定性的有效策略。探究材料中氧空位的产生及其在电催化过程的作用机制的研究意义重大。本论文应用氧空位缺陷诱导调控催化剂的电子结构及表面结构的策略,探究了含氧空位材料在电化学传感和能源转换与储存中的应用。采用不同的方法调控材料中氧空位,构建了三种含氧空位的纳米材料,并探究了它们的结构、组成等性能,研究了相应的电催化活性,并对相应的电催化机理进行推测。具体内容如下:（1）从富氧空位的二氧化铈材料入手,通过水热煅烧结合的方式制备了立方萤石型CeO₂。应用X射线衍射（XRD）,扫描电子显微镜（SEM）和X射线能谱分析（EDS）的表征分析技术,对所制备的CeO₂的结构,形貌以及化学组成进行了研究。结果表明,成功制备了立方萤石型的CeO₂纳米块。基于其构... 

【文章来源】：西安建筑科技大学陕西省

【文章页数】：85 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

晶体缺陷分类图

大量的研究表明,材料的形貌、结构对晶体中缺陷的种类和浓度有着很大的影响,同时也对催化活性有着较大的影响。如图1.2所示,Liu等[42]通过对Co3O4纳米片表面电子结构的调节改变氧空位的浓度,使其与块状Co3O4相比显示出更高的比电容量。同时,富氧空位的Co3O4亦表现出良好的倍率性能和更长的循环稳定寿命。Fang等[43]合成了富氧空位的TiO2纳米片,通过在不同温度下的退火条件,引入和调整晶体结构中的氧空位。研究结果表明,合成的TiO2纳米片是N2还原反应(NRR)的有效电催化剂,其结构特征和形态特征之间的协同作用是具备高电催化活性的主要原因。1.2.2 掺杂

正电子湮没技术(Positron annihilation lifetime spectroscopy,PALS),是一项较新的核物理技术,它利用正电子在凝聚物质中的湮没辐射带出物质内部的微观结构、电子动量分布及缺陷状态等信息,从而提供一种非破坏性的研究手段而备受人们青睐[60]。正电子湮灭寿命谱是无损探测纳米材料中缺陷的有效手段。正电子的湮没寿命谱可以反映晶体材料中缺陷的大小和种类,且寿命谱的相对强度还可以反映缺陷浓度的高低。测量正电子在介质中的湮没寿命谱,通过求解得到正电子在介质中的湮没寿命值及其相应的相对强度,就能得到介质结构中氧空位和氧空位浓度的相关信息[61]。Ji等[62]应用正电子湮没寿命谱表征了TiO2以及在500°C下氢化的TiO2(H-TiO2-500)。如图1.3(B)的PALS图谱所示,H-TiO2-500(385.8 ps)的湮没寿命比原始TiO2(357.0 ps)长得多,且H-TiO2-500相应强度的比值也比原始TiO2高1.98倍。结果表明,H-TiO2-500中诱导生成了氧空位,中性Ti3+-氧空位缔合体的相互作用致使了正电子湮没寿命谱变化。1.3.4 X射线光电子能谱(XPS)

【参考文献】：
期刊论文
[1]质子辐照对Yb掺杂ZnO稀磁半导体薄膜缺陷与磁性的影响[J]. 陈卫宾,刘学超,卓世异,柴骏,施尔畏.  无机材料学报. 2018(08)
[2]同步辐射X射线吸收精细结构（XAFS）技术在元素研究中的应用[J]. 隋美霞,牟晓玲,刘海霞,杨赵伟,王宇星,任燕锋,刘大森.  核农学报. 2009(06)



本文编号：3302307