甲基环己烷新型脱氢催化剂Ni-Cu/γ-Al 2 O 3 -ZrO 2 的制备及其反应性能
发布时间：2021-07-25 22:44
随着科技的进步及社会的发展,人类对于能源有了新的要求,煤炭、石油、天然气等传统能源的人均占有量逐年递减,传统能源在使用过程中对环境造成的污染日益严重,面对能源危机及日益突出的环境问题,新型能源的开发迫在眉睫。氢能具有资源丰富、高燃值、无污染等优点,被视为21世纪最理想的新型能源,然而,氢气的体积密度低,如何提高氢气的高密度储存及安全、长距离运输是实现“氢能社会”的关键。有机液态氢化物具有储氢密度高、加氢-脱氢反应高度可逆、运输安全便携等特性,是非常有潜力的储氢方式。有机液态氢化物储氢主要以芳烃类化合物（苯、甲苯、萘）为载体,载体先通过催化加氢反应实现氢气的储存,再经过催化脱氢反应实现氢气的释放。工业上催化加氢技术已经成熟,因此,催化脱氢成为有机液态氢化物储氢应用的瓶颈,本文以甲基环己烷为模型化合物,考察其在微反装置上的催化脱氢反应。采用共沉淀法制备出复合载体γ-Al2O3-ZrO2,制备过程中通过使用超声波技术增大载体的比表面积,调节Zr/Al摩尔比,制备了一系列不同Zr/Al摩尔比复合载体,通过X射线衍射分析,研究发现...
【文章来源】：湘潭大学湖南省
【文章页数】：51 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
储氢和供氢系统原理图
按比例称取溶于去离子水中，将其在超声环境中进行混合，向混液中加入一定量的分散剂聚乙二醇，以 NH4HCO3为沉淀剂进行共沉淀，所淀物经水洗、老化、醇洗、干燥，再采用 3.2.5 节所述氢气还原方法，即得沉淀法制备的 Ni-Cu/Al2O3-ZrO2催化剂。.2.5 催化剂氢气程序升温还原催化剂前驱体中活性组分主要以氧化态形式存在，因此反应前需对其进行，称取一定量上述制备的前驱体，填装在微反装置中进行氢气程序升温还原原条件：向装置中持续通入适量氢气，以 10℃/min 速率由室温升到 250℃下 2h，再以 10℃/min 速率由 250℃升到 600℃下保持 6h，继续通氢气冷却至，即得到活性 Ni-Cu/Al2O3-ZrO2催化剂。
图 3.2 甲基环己烷脱氢反应装置图1 氢气钢瓶； 2 氮气钢瓶； 3 减压阀； 4 压力表； 5 气体净化器； 6 开关阀；7 气体流量计； 8 气体混合器； 9 汽化室； 10 温控温显仪； 11 三通阀；12 微量化学泵； 13 储液罐； 14 安全阀； 15 反应器； 16 温控温显仪；17 色谱仪； 18 制冷系统； 19 凝气液分离系统； 20 定量管； 21 放空阀.以下为甲基环己烷在微型装置（WFS-3015）上催化脱氢反应活性评价的具体操作流程：（1）催化剂的装填。图示中 15 反应管提前清洗干净并干燥，称取定量新制催化剂 1.5g 装入反应管中，装填位置为反应管中的恒温段：首先将反应管的下端口拧紧，用一根小铁丝预先将一层石英棉从上端口填入，催化剂经过小漏斗从上端装入，用一薄层石英棉覆盖。在装填过程中催化剂不能超出反应管中恒温段，其长度约为 8cm，装填过程总不应该超过其长度。（2）装置气密性检测。按步骤连接好装置中各部位，打开氮气瓶阀门，向装置中通入一定压力的氮气，观察压力表示数的变化，使用肥皂水检查装置中的
【参考文献】：
期刊论文
[1]车载储氢技术的发展现状及展望[J]. 黄明宇,冯小保,厉丹彤,问朋朋,倪红军,董瑞学. 现代化工. 2013(07)
[2]氢能与燃料电池的研发及商业化进展[J]. 潘相敏,林瑞,李昕,马建新. 科技导报. 2011(27)
[3]TiFe0.9-xNixZr0.1Mn0.2（x=0.1,0.2,0.3,0.4）合金的贮氢性能研究[J]. 蓝志强,李泽超,高召习,熊凯,蒋卫卿. 广西大学学报(自然科学版). 2010(05)
[4]纳米碳材料负载铂催化剂在环己烷脱氢反应中的催化性能研究[J]. 杜建平,宋昌,宋金玲,赵江红,朱珍平. 燃料化学学报. 2009(04)
[5]ZSM-5沸石分子筛的高压吸附储氢特性[J]. 杜晓明,吴二冬. 材料研究学报. 2006(06)
[6]Pt-Sn/CCA催化剂性能及结构表征[J]. 陈进富,陆绍信. 石油大学学报(自然科学版). 1999(01)
硕士论文
[1]多相态反应条件下甲基环已烷催化脱氢反应过程的研究[D]. 张立岩.浙江大学 2006
[2]储氢合金与有机液体所组成浆液的储氢性能研究[D]. 袁华军.浙江大学 2004
本文编号：3302921
【文章来源】：湘潭大学湖南省
【文章页数】：51 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
储氢和供氢系统原理图
按比例称取溶于去离子水中，将其在超声环境中进行混合，向混液中加入一定量的分散剂聚乙二醇，以 NH4HCO3为沉淀剂进行共沉淀，所淀物经水洗、老化、醇洗、干燥，再采用 3.2.5 节所述氢气还原方法，即得沉淀法制备的 Ni-Cu/Al2O3-ZrO2催化剂。.2.5 催化剂氢气程序升温还原催化剂前驱体中活性组分主要以氧化态形式存在，因此反应前需对其进行，称取一定量上述制备的前驱体，填装在微反装置中进行氢气程序升温还原原条件：向装置中持续通入适量氢气，以 10℃/min 速率由室温升到 250℃下 2h，再以 10℃/min 速率由 250℃升到 600℃下保持 6h，继续通氢气冷却至，即得到活性 Ni-Cu/Al2O3-ZrO2催化剂。
图 3.2 甲基环己烷脱氢反应装置图1 氢气钢瓶； 2 氮气钢瓶； 3 减压阀； 4 压力表； 5 气体净化器； 6 开关阀；7 气体流量计； 8 气体混合器； 9 汽化室； 10 温控温显仪； 11 三通阀；12 微量化学泵； 13 储液罐； 14 安全阀； 15 反应器； 16 温控温显仪；17 色谱仪； 18 制冷系统； 19 凝气液分离系统； 20 定量管； 21 放空阀.以下为甲基环己烷在微型装置（WFS-3015）上催化脱氢反应活性评价的具体操作流程：（1）催化剂的装填。图示中 15 反应管提前清洗干净并干燥，称取定量新制催化剂 1.5g 装入反应管中，装填位置为反应管中的恒温段：首先将反应管的下端口拧紧，用一根小铁丝预先将一层石英棉从上端口填入，催化剂经过小漏斗从上端装入，用一薄层石英棉覆盖。在装填过程中催化剂不能超出反应管中恒温段，其长度约为 8cm，装填过程总不应该超过其长度。（2）装置气密性检测。按步骤连接好装置中各部位，打开氮气瓶阀门，向装置中通入一定压力的氮气，观察压力表示数的变化，使用肥皂水检查装置中的
【参考文献】：
期刊论文
[1]车载储氢技术的发展现状及展望[J]. 黄明宇,冯小保,厉丹彤,问朋朋,倪红军,董瑞学. 现代化工. 2013(07)
[2]氢能与燃料电池的研发及商业化进展[J]. 潘相敏,林瑞,李昕,马建新. 科技导报. 2011(27)
[3]TiFe0.9-xNixZr0.1Mn0.2（x=0.1,0.2,0.3,0.4）合金的贮氢性能研究[J]. 蓝志强,李泽超,高召习,熊凯,蒋卫卿. 广西大学学报(自然科学版). 2010(05)
[4]纳米碳材料负载铂催化剂在环己烷脱氢反应中的催化性能研究[J]. 杜建平,宋昌,宋金玲,赵江红,朱珍平. 燃料化学学报. 2009(04)
[5]ZSM-5沸石分子筛的高压吸附储氢特性[J]. 杜晓明,吴二冬. 材料研究学报. 2006(06)
[6]Pt-Sn/CCA催化剂性能及结构表征[J]. 陈进富,陆绍信. 石油大学学报(自然科学版). 1999(01)
硕士论文
[1]多相态反应条件下甲基环已烷催化脱氢反应过程的研究[D]. 张立岩.浙江大学 2006
[2]储氢合金与有机液体所组成浆液的储氢性能研究[D]. 袁华军.浙江大学 2004
本文编号：3302921
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