单原子催化剂可控合成及在均相反应多相化和类酶催化中的应用

发布时间：2021-07-26 15:48

　　催化在人类文明进步与世界经济发展中扮演着非常重要的角色。它能够以一种高效,绿色和经济的方式将原材料转变为具有高附加值的化工产品和燃料等,因而被广泛应用于能源,化工,食品,医药,电子等各个领域,被称为“现代工业的心脏”。目前,全世界90%以上的化学生产过程都离不开催化。催化科学主要分为三个领域:多相催化、均相催化和酶催化。多相催化具有高稳定性、容易分离的优点使得其广泛应用在各个领域中,目前工业中使用的催化反应基本都是多相催化剂,缺点是组分复杂、结构不清晰、原子利用率低;均相催化具有结构明确、高活性的优点,但是因为成本高、分离困难,极大地限制了其应用;酶催化具有高特异选择性和高活性,但是酶极其不稳定,非常容易失活。因此设计合成高效、稳定、高选择性、低成本、易分离的催化材料是催化科学与技术发展的核心。单原子催化剂集均相催化独立单一清晰的活性中心和100%的原子利用率、多相催化稳定和易分离回收、酶催化高选择性的优势于一身,被认为最有希望建立起多相催化、均相催化、酶催化之间的桥梁,最有希望建立催化大一统理论的超级明星学科。我们从实验的角度有力地证明了这一认识,所制备的多相单原子钯催化剂首次实现了... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：120 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１．２颗粒的大小与其表面原子比的关系

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?第一章绪论???子的相互作用来阻止金属原子的聚集。与均相催化剂中的配体的作用类似，单??原子催化剂中的载体在能稳定单个金属原子的同时需要保留开放的反应位点。??随着合成和分析技术的发展，大量的基底材料被报道可以作为单原子催化剂的??载体（图１．４），如金属氧化物，金属氢氧化物［６７＃］，单原子合金金属［６９＿７（）］，??沸石［７“７２］，金属有机框架材料（ＭＯＦ）?［７３＿７４］，硅［７５＿７６］，碳基材料［４３，７７＿７９］，有机??聚合物［８Ｍ１］，氮化物［８２４４］和碳化物［８５］等。通过对载体的功能化，如部分表面水??化［８６］，碱金属的引入［８７），或者利用乙二醇酯物种修饰［８８］等策略实现增强载体对??金属单原子的锚定作用。此外载体类型的不同可以影响金属中心的键合类型、??配位数和空间环境，从而导致结合位点的显著不同。??ｍｅｔａｌ?（ｈｙｄｒｊｏｘｉｄｅ＊?ｓｕｐｐｏｒｔｅｄ?ｍｅｔａｉｆｓ）?ｍｉｃｒｏ／ｍｃｓｏｐｏｒｏｕｓ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ??驚？躜編嫌圓??Ｐｔ，／Ｃｕ?Ｐｔ，／ＭＣＭ－２２??＠?ｓｕｒｔａｏｃ?ｃｓｔＫＭｉ?＠?０?ｏｒｉｏｇｃｄ?？ｔｏ?＠?ｍｃｌａｉ?ｓｉｔｅ?＠?Ａ＝?ｓｔｔｏ?Ｒ－０?ｂｏｎｄｓ??？感＿霧■寫??Ａｕ．／Ｆｅ３０４?Ｐｔ，／ＣｅＯ；?Ｐｔ．／Ａｌ，ｓＦｅ４?Ｐ｛，ｆｐ〇ｆｊ＾ｊｙｎｎ＊ＭＯＦ??＾?ａｔｏｐ?０?ｓｉｔｅ?您?ｅｕｂ＆ｕｒｔａｃｅ?ｃａＵｏｎ?？?ｉｒｏｎ?ｓｉｔｅ?＠?ｐｏｒｔ＾ｙｒ．ｎ?？Ｊｅ?霉?ｏａｓｅ?ｓｉ！ｅ??Ａｕ．／ＮｉＰｅＣＯＨ），?Ｔｉ．／ＭＣＭ－４１?Ｆｅ，／ＳｉＯ？??＠?ｓｕ

【参考文献】：
期刊论文
[1]Single-atom heterogeneous catalysts based on distinct carbon nitride scaffolds[J]. Zupeng Chen,Evgeniya Vorobyeva,Sharon Mitchell,Edvin Fako,Nuúria López,Sean M.Collins,Rowan K.Leary,Paul A.Midgley,RolAND Hauert,Javier Pérez-Ramírez.  National Science Review. 2018(05)
[2]二维材料限域单原子催化剂研究进展（英文）[J]. 王勇,张文华,邓德会,包信和.  催化学报. 2017(09)



本文编号：3303852