烯烃绿色氧化催化材料设计及催化体系研究
发布时间：2021-07-30 19:10
Wacker氧化反应,是烯烃化合物在钯催化剂的作用下氧化为醛酮的反应。经典的Wacker反应是以Pd Cl2/Cu Cl2为催化体系,当运用在高碳数的烯烃,环烯烃中时,催化性能有很大差异。同时,反应体系存在很大的弊端,如金属的污染,氯代副产物的存在,催化剂的分离困难等。针对均相催化剂高活性和选择性,同时考虑到难回收利用的局限性,现对催化剂进行改进,引进无机介孔材料和相应的金属配位有机配体,设计研制出一种既利用有机配体负载金属的高催化活性又能够利用介孔材料的无机性质进行分离回收的催化剂,开发绿色高活性和能够多次重复使用的新型催化剂成为新的方向。介孔分子筛材料独特的自身结构性能,另其表面存在丰富的硅羟基,因此可利用其特性嫁接不同性质的配体,用以金属配位负载形成具有不同催化活性的催化剂。本文主要研究是以介孔材料为前提,对其进行改性嫁接不同配体,最后用钯负载于有金属配位的载体上,制备出具有高催化性能同时能够回收利用的非均相催化剂。主要研究内容如下:（1）通过对SBA-15介孔材料改性,反应引入乙酰噻吩配体,然后通过金属配位的方法,使钯（II）负载到介孔材料载体中,制备出非均相钯催化剂,将此催化...
【文章来源】：上海应用技术大学上海市
【文章页数】：61 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
经典的乙烯催化氧化制备乙醛反应Fig.1.1Catalyticoxidationofethylenetoacetaldehyde
上海应用技术大学硕士学位论文第7页在80.2%[42]。图1.10双组分的催化循环反应机理Fig.1.10Two-componentcatalyticcyclereactionmechanism1.3.3.2多组分Wacker类催化体系Backvall等[43,44]发现金属环配合物(MLn)和Pd(OAc)2/HQ组成的催化体系，在烯烃催化氧化为酮的反应中催化活性有显著提高。在乙腈的酸性溶液中，FePc和Pd(OAc)2/HQ的催化体系，反应半小时环己酮的收率有84%[45,46]。在乙腈的酸性溶液中，Pd(OAc)2/HQ/FePc和CuSO4的催化体系，常温情况下反应1h，产物生成量22.7mol/(h·g)，选择性达到91.15%[47]。图1.11多组分的催化循环机理Fig.1.11Multi-componentcatalyticcyclemechanism1.4均相催化多相化的研究均相催化剂常常拥有良好的催化性能和选择性，但弊端就是反应后后处理很困难，催化剂溶在反应体系中，不易分离回收利用及容器腐蚀资源浪费等，工业生产应用中选择催化剂的关键在于是否足够经济绿色和催化剂能否多次利用，基于此原因，致使均相催化剂没有广泛应用于工业生产中[48]。均相催化多相化可以克服上述工业生产中所忌惮问题，同时也能够从源头上消除三废；首先，均相催化剂负载化能够使反应结束后目标产物的后处理纯化操作简单化；再
上海应用技术大学硕士学位论文第7页在80.2%[42]。图1.10双组分的催化循环反应机理Fig.1.10Two-componentcatalyticcyclereactionmechanism1.3.3.2多组分Wacker类催化体系Backvall等[43,44]发现金属环配合物(MLn)和Pd(OAc)2/HQ组成的催化体系，在烯烃催化氧化为酮的反应中催化活性有显著提高。在乙腈的酸性溶液中，FePc和Pd(OAc)2/HQ的催化体系，反应半小时环己酮的收率有84%[45,46]。在乙腈的酸性溶液中，Pd(OAc)2/HQ/FePc和CuSO4的催化体系，常温情况下反应1h，产物生成量22.7mol/(h·g)，选择性达到91.15%[47]。图1.11多组分的催化循环机理Fig.1.11Multi-componentcatalyticcyclemechanism1.4均相催化多相化的研究均相催化剂常常拥有良好的催化性能和选择性，但弊端就是反应后后处理很困难，催化剂溶在反应体系中，不易分离回收利用及容器腐蚀资源浪费等，工业生产应用中选择催化剂的关键在于是否足够经济绿色和催化剂能否多次利用，基于此原因，致使均相催化剂没有广泛应用于工业生产中[48]。均相催化多相化可以克服上述工业生产中所忌惮问题，同时也能够从源头上消除三废；首先，均相催化剂负载化能够使反应结束后目标产物的后处理纯化操作简单化；再
【参考文献】：
期刊论文
[1]钯配合物催化烯烃氧化合成酮类物质的研究进展[J]. 李华明,舒火明,叶兴凯,吴越. 化学进展. 2001(06)
[2]相转移催化法制备环己酮[J]. 张晓勤,郑柳萍. 福建师范大学学报(自然科学版). 1999(02)
硕士论文
[1]SBA-15介孔分子筛的改性及其催化性能[D]. 李颖.哈尔滨工业大学 2007
本文编号：3311962
【文章来源】：上海应用技术大学上海市
【文章页数】：61 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
经典的乙烯催化氧化制备乙醛反应Fig.1.1Catalyticoxidationofethylenetoacetaldehyde
上海应用技术大学硕士学位论文第7页在80.2%[42]。图1.10双组分的催化循环反应机理Fig.1.10Two-componentcatalyticcyclereactionmechanism1.3.3.2多组分Wacker类催化体系Backvall等[43,44]发现金属环配合物(MLn)和Pd(OAc)2/HQ组成的催化体系，在烯烃催化氧化为酮的反应中催化活性有显著提高。在乙腈的酸性溶液中，FePc和Pd(OAc)2/HQ的催化体系，反应半小时环己酮的收率有84%[45,46]。在乙腈的酸性溶液中，Pd(OAc)2/HQ/FePc和CuSO4的催化体系，常温情况下反应1h，产物生成量22.7mol/(h·g)，选择性达到91.15%[47]。图1.11多组分的催化循环机理Fig.1.11Multi-componentcatalyticcyclemechanism1.4均相催化多相化的研究均相催化剂常常拥有良好的催化性能和选择性，但弊端就是反应后后处理很困难，催化剂溶在反应体系中，不易分离回收利用及容器腐蚀资源浪费等，工业生产应用中选择催化剂的关键在于是否足够经济绿色和催化剂能否多次利用，基于此原因，致使均相催化剂没有广泛应用于工业生产中[48]。均相催化多相化可以克服上述工业生产中所忌惮问题，同时也能够从源头上消除三废；首先，均相催化剂负载化能够使反应结束后目标产物的后处理纯化操作简单化；再
上海应用技术大学硕士学位论文第7页在80.2%[42]。图1.10双组分的催化循环反应机理Fig.1.10Two-componentcatalyticcyclereactionmechanism1.3.3.2多组分Wacker类催化体系Backvall等[43,44]发现金属环配合物(MLn)和Pd(OAc)2/HQ组成的催化体系，在烯烃催化氧化为酮的反应中催化活性有显著提高。在乙腈的酸性溶液中，FePc和Pd(OAc)2/HQ的催化体系，反应半小时环己酮的收率有84%[45,46]。在乙腈的酸性溶液中，Pd(OAc)2/HQ/FePc和CuSO4的催化体系，常温情况下反应1h，产物生成量22.7mol/(h·g)，选择性达到91.15%[47]。图1.11多组分的催化循环机理Fig.1.11Multi-componentcatalyticcyclemechanism1.4均相催化多相化的研究均相催化剂常常拥有良好的催化性能和选择性，但弊端就是反应后后处理很困难，催化剂溶在反应体系中，不易分离回收利用及容器腐蚀资源浪费等，工业生产应用中选择催化剂的关键在于是否足够经济绿色和催化剂能否多次利用，基于此原因，致使均相催化剂没有广泛应用于工业生产中[48]。均相催化多相化可以克服上述工业生产中所忌惮问题，同时也能够从源头上消除三废；首先，均相催化剂负载化能够使反应结束后目标产物的后处理纯化操作简单化；再
【参考文献】：
期刊论文
[1]钯配合物催化烯烃氧化合成酮类物质的研究进展[J]. 李华明,舒火明,叶兴凯,吴越. 化学进展. 2001(06)
[2]相转移催化法制备环己酮[J]. 张晓勤,郑柳萍. 福建师范大学学报(自然科学版). 1999(02)
硕士论文
[1]SBA-15介孔分子筛的改性及其催化性能[D]. 李颖.哈尔滨工业大学 2007
本文编号：3311962
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3311962.html
教材专著
