钙钛矿-氮化碳复合材料的性能分析及其在光-芬顿治理废水中的应用
发布时间：2021-08-26 00:44
本论文以废水有机染料罗丹明B（RhB）的催化消除为模型,结合现有文献在氮化碳光催化和钙钛矿类芬顿催化两方面的基础,开展了以下四个方面的研究工作:一、分别以盐酸胍、尿素及尿素和三聚氰胺组合为前驱体制备了石墨氮化碳（g-C3N4）用于光-芬顿消除有机染料RhB。结果表明以盐酸胍和尿素制备的g-C3N4有较高的比表面积因而表现出较好的催化活性。而尿素和三聚氰胺组合制备的g-C3N4有较好的晶型,但粒径大、比表面积小,因而活性较差。二、用凝胶-溶胶法制备了B位掺杂的LaFexCo1-xO3催化剂用于光-芬顿催化氧化消除RhB。结果表明:Co的取代有助于比表面积的提高,且在Co取代量为50%时,催化剂(即:LaFe0.5Co0.5O3)有最好的催化活性。可能此时它有恰当的氧化能力,但又不至于将H2O2
【文章来源】：沈阳师范大学辽宁省
【文章页数】：48 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同前驱体制备的g-C3N4的XRD谱图
钙钛矿-氮化碳复合材性能分析及其在光-芬顿治理废水中的应用12表3.1不同前驱体制备g-C3N4的比表面积、孔容及平均孔径Table3.1Specificsurfacearea,porevolumeandaverageporediameterofg-C3N4preparedbydifferentprecursorSampleBET（m2/g）PoreVolume（ml/g）Averageporediameter（nm）g-C3N4(U)510.2721.25g-C3N4（G）410.3433.51g-C3N4(M+U)340.2630.14图3.2g-C3N4(U),g-C3N4(G)andg-C3N4(M+U)的N2物理吸附-脱附曲线Fig.3.2NitrogenphysisorptionandBETsurfaceareasofg-C3N4(U),g-C3N4(G)andg-C3N4(M+U)3.3.3傅立叶变换红外光谱（FT-IR）为了确认用组合前驱体所制备的g-C3N4的分子结构，通过FT﹣IR光谱来表征样品的结构。如图3.3所示为g-C3N4(M+U)的红外光谱图。由图3.3可以看出，在波数为802cm-1处有个很明显的吸收峰，它归属于三嗪环结构的伸缩振动[48,49]，是g-C3N4的特征衍射峰。表明已经成功制备了氮化碳。在波数为1265cm-1~1640cm-1范围内的强吸收带为g-C3N4中杂环上C﹦N和C—N振动引起的；在波数为3000~3500cm-1范围内的吸收峰是由—NH2官能团和=NH官能团在芳香环缺陷位置的伸缩振动引起的吸收峰。这表明确实制备成功了g-C3N4，此结果与X-射线衍射分析结果一致。
钙钛矿-氮化碳复合材性能分析及其在光-芬顿治理废水中的应用13图3.3混合前驱体制备的g-C3N4(M+U)的傅里叶变换红外光谱图Fig.3.3FTIRspectraofg-C3N4(M+U)3.4催化剂的活性测试本章活性测试选用光催化氧化降解罗丹明B。加入催化剂后暗处磁力搅拌10min以达平衡，开启光源，同时加入过氧化氢，一直磁力搅拌，每隔5min取一定量的样，过滤，测吸光度，直到反应65min为止。图3.4为这几种不同前躯体制备的氮化碳降解罗丹明B的降解图。由图3.4可以看出相同的反应条件下，这三种不同的光催化剂都具有很好的可见光降解罗丹明B的性能。这与所制备的这三种氮化碳具有较大的比表面积有关。在光催化氧化降解过程中，大的比表面积能加大需要有机染料罗丹明B与光催化剂的接触面积，可以提供较多的活性位点，催化效率更高。其中以尿素为前驱体制备的氮化碳g-C3N4(U)降解罗丹明B的活性最好，盐酸胍制备的g-C3N4(G)次之，尿素和三聚氰胺混合制备的g-C3N4(M+U)为较差。在光照反应进行到40min后，g-C3N（4U）催化氧化降解的罗丹明B的降解率达到了90%，g-C3N4(G)催化氧化降解罗丹明B的降解率接近90%，表现出优异的光催化氧化降解罗丹明B的降解能力。而g-C3N4(M+U)催化氧化降解罗丹明B的降解率略低。光催化反应进行到55min时，这三种光催化剂对罗丹明B的催化氧化降解的降解率接近，都在90%左右。这是因为随着可见光照时间的延长，光照射到催化剂g-C3N4(M+U)上，使得光催化剂上更多的电子从价带激发跃迁到导带，光生电子被吸附在表面的氧捕获，产生更多的具有氧化能力的超氧自由基[50]，从而加快光催化氧化降解罗丹明B。
本文编号：3363196
【文章来源】：沈阳师范大学辽宁省
【文章页数】：48 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同前驱体制备的g-C3N4的XRD谱图
钙钛矿-氮化碳复合材性能分析及其在光-芬顿治理废水中的应用12表3.1不同前驱体制备g-C3N4的比表面积、孔容及平均孔径Table3.1Specificsurfacearea,porevolumeandaverageporediameterofg-C3N4preparedbydifferentprecursorSampleBET（m2/g）PoreVolume（ml/g）Averageporediameter（nm）g-C3N4(U)510.2721.25g-C3N4（G）410.3433.51g-C3N4(M+U)340.2630.14图3.2g-C3N4(U),g-C3N4(G)andg-C3N4(M+U)的N2物理吸附-脱附曲线Fig.3.2NitrogenphysisorptionandBETsurfaceareasofg-C3N4(U),g-C3N4(G)andg-C3N4(M+U)3.3.3傅立叶变换红外光谱（FT-IR）为了确认用组合前驱体所制备的g-C3N4的分子结构，通过FT﹣IR光谱来表征样品的结构。如图3.3所示为g-C3N4(M+U)的红外光谱图。由图3.3可以看出，在波数为802cm-1处有个很明显的吸收峰，它归属于三嗪环结构的伸缩振动[48,49]，是g-C3N4的特征衍射峰。表明已经成功制备了氮化碳。在波数为1265cm-1~1640cm-1范围内的强吸收带为g-C3N4中杂环上C﹦N和C—N振动引起的；在波数为3000~3500cm-1范围内的吸收峰是由—NH2官能团和=NH官能团在芳香环缺陷位置的伸缩振动引起的吸收峰。这表明确实制备成功了g-C3N4，此结果与X-射线衍射分析结果一致。
钙钛矿-氮化碳复合材性能分析及其在光-芬顿治理废水中的应用13图3.3混合前驱体制备的g-C3N4(M+U)的傅里叶变换红外光谱图Fig.3.3FTIRspectraofg-C3N4(M+U)3.4催化剂的活性测试本章活性测试选用光催化氧化降解罗丹明B。加入催化剂后暗处磁力搅拌10min以达平衡，开启光源，同时加入过氧化氢，一直磁力搅拌，每隔5min取一定量的样，过滤，测吸光度，直到反应65min为止。图3.4为这几种不同前躯体制备的氮化碳降解罗丹明B的降解图。由图3.4可以看出相同的反应条件下，这三种不同的光催化剂都具有很好的可见光降解罗丹明B的性能。这与所制备的这三种氮化碳具有较大的比表面积有关。在光催化氧化降解过程中，大的比表面积能加大需要有机染料罗丹明B与光催化剂的接触面积，可以提供较多的活性位点，催化效率更高。其中以尿素为前驱体制备的氮化碳g-C3N4(U)降解罗丹明B的活性最好，盐酸胍制备的g-C3N4(G)次之，尿素和三聚氰胺混合制备的g-C3N4(M+U)为较差。在光照反应进行到40min后，g-C3N（4U）催化氧化降解的罗丹明B的降解率达到了90%，g-C3N4(G)催化氧化降解罗丹明B的降解率接近90%，表现出优异的光催化氧化降解罗丹明B的降解能力。而g-C3N4(M+U)催化氧化降解罗丹明B的降解率略低。光催化反应进行到55min时，这三种光催化剂对罗丹明B的催化氧化降解的降解率接近，都在90%左右。这是因为随着可见光照时间的延长，光照射到催化剂g-C3N4(M+U)上，使得光催化剂上更多的电子从价带激发跃迁到导带，光生电子被吸附在表面的氧捕获，产生更多的具有氧化能力的超氧自由基[50]，从而加快光催化氧化降解罗丹明B。
本文编号：3363196
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