活性炭催化剂的改性及其在丙烷直接脱氢反应中的应用

发布时间：2021-09-08 13:18

　　丙烯可用于合成聚丙烯、丙烯醛、异丙醇等通用材料,是重要的化工原料,其用量在石油化工行业排行第二。目前,丙烷催化脱氢工艺已实现工业应用的催化剂有Pt基、Cr基催化剂虽然拥有良好的催化活性,但各有相应的缺陷,Pt为贵金属,原材料昂贵,而Cr基催化剂有毒性,且都易结焦失活。因此,寻找对环境友好、高活性且经济效益高的催化剂备受研究者们关注。碳材料具有层次化多孔结构、高比表面积、丰富的表面官能团、环境友好性等显著特点,如今已作为傕化剂载体或催化剂在电催化和烷烃脱氢等领域中广泛使用,其中应用最多的碳材料催化剂为碳纳米管、合成微孔介孔碳材料、纳米金刚石、碳纤维等,但直接用活性炭用于丙烷脱氢反应的研究报道较少。活性炭相比其他碳材料而言,制备工艺更简单,且所需容易环境并不苛刻,价格低廉易得。尽管氧化脱氢反应能耗低,但直接脱氢反应条件较易控制,碳材料可避免氧化燃烧及产物深度氧化等副反应。因此,本文采用改性前后的商业活性炭作为丙烷脱氢催化剂,探讨其最优反应条件,研究该催化剂在丙烷催化脱氢反应过程中的活性及影响因素,探讨其活性位点。论文的主要内容如下:（1）采用浓盐酸去除所购买商业活性炭杂质,干燥后直接用于丙... 

【文章来源】：上海师范大学上海市

【文章页数】：71 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图２．１反应装Ｍ滴程示意图??

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上海师范大学硕士学位论文?第三童活性炭用于丙烷脱氪反应条件的探索??丙烷直接脱氨（ＤＤＨ）是吸热反应，烷烃结构中的Ｃ－Ｈ键活性较低，需要??更高的温度才能活化。因此，反应温度越高，对反应越有利１？３。然而，髙温??将导致烷烃的琛度裂解，生成副产物（如：甲烷、乙烷、乙烯），甚至使傕化剂??因生成碳沉积物而失活。因此，在本章中，将设置不同的反应温度以讨论反应??温度对傕化剂活性的影响。图３Ｊ?（ａ）与（ｂ）分别给出了不同反应温度下，活??性炭咋丙烷ＤＤＨ中的丙烷转化率与丙烯选择性的变化。从图３＿１?Ｕ）中可看出，??随着反应温度增加，丙烷转化率增大，反应时间增长，丙烷转化率呈现缓慢下降??的趋势。这是由于丙烷ＤＤＨ为吸热反应，反应温度越高越有利于平衡向反应向??丙烯生成的方向偏移，故而丙烯转化率越髙。而反应温度越高，转化率随时间延??长下降越快，则是由于温度过高导致活性位点的流失和傕化剂内部孔道坍塌，扩??散阻力增大??在图３．１?（ｂ）中，随着反应温度增加，丙烯选择性逐襯降低，当反应温度为??５５０°Ｃ时，丙輝初始选择性最高，可达９３．ＳＳ％。这是由于较低的反应温度下，丙??烷少量被话化生成丙烯，并未发生烷烃的琛度裂解，高温状态下，Ｃ－Ｃ键易断裂??生成乙烯、乙烷等低碳轻类，使选择性降低在不同反应温度梯度中，考虑??能耗和收率等因素，选择６００１为最优反应温度，６００°Ｃ时，丙烷初始转化率为??３６Ｊ３％，丙烯初始选择性为７８＿４２°／〇。??３，?３，?２空速对催化剂性能的影响??１０Ｄ－．????????＾■Ｃｏｒｉｖｅｒｓｉｏｒｉ?｜＿ＨＳｃｂｌｅｃ?氐?ｉｃｖ?Ａ?ｔ，??ａ?＾

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本文编号：3390857